检索结果-内蒙古大学图书馆

催化学报 2014年第6期35卷 937-944页

作者：解佳翰聂俊芳刘海超北京大学化学与分子工程学院、北京分子科学国家实验室、分子动态与稳态结构国家重点实验室北京100871

以活性炭负载金属钌(Ru/C)为催化剂, 在碱性水溶液中研究了5-羟甲基糠醛(HMF)选择氧化反应.与MgO, Ca(OH)2和NaOH相比, 加入具有合适碱强度的镁铝水滑石有利于生成5-甲酰基-2-呋喃甲酸(FFCA)或2,5-呋喃二甲酸(FDCA).X射线光电子能谱实... 详细信息

以活性炭负载金属钌(Ru/C)为催化剂, 在碱性水溶液中研究了5-羟甲基糠醛(HMF)选择氧化反应.与MgO, Ca(OH)2和NaOH相比, 加入具有合适碱强度的镁铝水滑石有利于生成5-甲酰基-2-呋喃甲酸(FFCA)或2,5-呋喃二甲酸(FDCA).X射线光电子能谱实验表明金属态的钌是活性催化中心.同位素示踪结果则表明水而非氧气提供了5-甲酰基-2-呋喃甲酸及2,5-呋喃二甲酸等羧酸产物的氧源.根据这些结果, 并结合HMF和2,5-呋喃二甲醛氧化的动力学研究, 我们提出HMF选择性氧化制备FFCA遵循Langmuir-Hinshelwood反应机理.其中, HMF在金属Ru表面饱和解离吸附, 在解离吸附的氧原子的协助下发生β-脱氢生成2,5-呋喃二甲醛(DFF)吸附物种.该DFF物种进一步发生水合与氧化形成FFCA产物.

关键词： 5-羟甲基糠醛氧化反应 2,5-呋喃二甲醛 5-甲酰基-2-呋喃甲酸镁铝水滑石钌基催化剂反应机理

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在氧气中焙烧C/γ-Al2O3复合物快速制备α-Al2O3微粉

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无机材料学报 2008年第5期23卷 996-1000页

作者：王培林莉朱月香谢有畅北京分子科学国家实验室分子动态与稳态结构国家重点实验室北京大学化学与分子工程学院

提出了一种快速制备α-Al_2O_3微粉的方法,以淀粉为碳源、γ-Al_2O_3为前体制备了C/γ-Al_2O_3复合物,然后在800℃、氧气氛中焙烧制备α-Al_2O_3微粉.N_2物理吸附及SEM分析结果表明,所制得的α-氧化铝颗粒细小,约为2μm.该方法具有焙烧... 详细信息

提出了一种快速制备α-Al_2O_3微粉的方法,以淀粉为碳源、γ-Al_2O_3为前体制备了C/γ-Al_2O_3复合物,然后在800℃、氧气氛中焙烧制备α-Al_2O_3微粉.N_2物理吸附及SEM分析结果表明,所制得的α-氧化铝颗粒细小,约为2μm.该方法具有焙烧温度低、焙烧时间短的优点,同时,淀粉及γ-Al_2O_3均为廉价的工业原料,且该方法所需淀粉量较少,最少仅需0.3g/gγ-Al_2O_3,对应的C/γ-Al_2O_3复合物碳含量约为6wt%,因而极具工业化应用前景.

关键词：超细α-Al2O3粉淀粉 C/γ-Ak2O3复合

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特殊形貌SrCO_3粒子的简易合成

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化学学报 2003年第1期61卷 126-128页

作者：齐利民席凯马季铭北京大学化学学院分子动态与稳态结构国家重点实验室北京100871

在纯水介质中通过简单调节SrCO3浓度合成出了均一的橄榄状SrCO3粒子和由针状SrCO3粒子向两端辐射而成的束状聚集体.聚甲基丙烯酸钠(PMAA)的存在有着使SrCO3粒子形貌由束状聚集体逐渐变得两端钝化且膨胀的趋势,在适当条件下可得到较为均... 详细信息

在纯水介质中通过简单调节SrCO3浓度合成出了均一的橄榄状SrCO3粒子和由针状SrCO3粒子向两端辐射而成的束状聚集体.聚甲基丙烯酸钠(PMAA)的存在有着使SrCO3粒子形貌由束状聚集体逐渐变得两端钝化且膨胀的趋势,在适当条件下可得到较为均一的花生状。

关键词： SrCO3 仿生合成形貌调控碳酸锶

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嵌段共聚物与阳离子表面活性剂混合模板合成介孔SiO_2

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化学学报 2003年第10期61卷 1675-1678页

作者：马玉荣齐利民马季铭程虎民北京大学化学学院分子动态与稳态结构国家重点实验室北京100871

利用三嵌段共聚物EO2 0 PO70 EO2 0 与阳离子表面活性剂CTAB作为混合模板合成了内部孔结构与外观形貌同时受到调控的介孔氧化硅 .与使用单一共聚物模板制备的介孔氧化硅相比 ,在混合模板作用下得到的介孔氧化硅的孔结构有序度降低 ,而... 详细信息

利用三嵌段共聚物EO2 0 PO70 EO2 0 与阳离子表面活性剂CTAB作为混合模板合成了内部孔结构与外观形貌同时受到调控的介孔氧化硅 .与使用单一共聚物模板制备的介孔氧化硅相比 ,在混合模板作用下得到的介孔氧化硅的孔结构有序度降低 ,而孔径则随混合模板中共聚物的质量分数的降低而减小 .在EO2 0 PO70 EO2 0 与CTAB质量比为 1∶1时可得到形貌完好、表面光滑的介孔氧化硅微米球 (1 5～ 4μm) ,其平均孔径为 3 2nm ,比表面积为 972m2

关键词：嵌段共聚物阳离子表面活性剂混合模板合成介孔氧化硅

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正负离子表面活性剂混合体系中高稳定性囊泡的形成

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化学学报 2003年第9期61卷 1399-1404页

作者：韩峰付宏兰何潇黄建滨北京大学化学与分子工程学院分子动态与稳态国家重点实验室北京100871

对总浓度为 0 0 1mol/L ,摩尔比为 2∶1的十二烷基硫酸钠 /溴化十二烷基三乙铵的正负离子表面活性剂混合体系形成的囊泡的稳定性进行了研究 .发现这一体系形成的囊泡在长时间放置 (5个月 )后依然存在 .在加入较大量的无机盐 (0 15mol/... 详细信息

对总浓度为 0 0 1mol/L ,摩尔比为 2∶1的十二烷基硫酸钠 /溴化十二烷基三乙铵的正负离子表面活性剂混合体系形成的囊泡的稳定性进行了研究 .发现这一体系形成的囊泡在长时间放置 (5个月 )后依然存在 .在加入较大量的无机盐 (0 15mol/LNaBr)、较大幅度pH变化 (pH =2～ 12 )、温度变化 (从 80℃到 -2 2℃ )情况下体系中的囊泡依然呈现出优异的稳定性 .在非水溶剂乙醇 (10 0 % )中这类正负离子表面活性剂仍然可以形成囊泡 .

关键词：正负离子表面活性剂混合体系稳定性囊泡十二烷基硫酸钠溴化十二烷基三乙铵

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制备方法对新型锡锆固溶体催化剂结构及其选择催化一氧化氮还原性能的影响

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催化学报 2003年第2期24卷 137-142页

作者：尉继英朱月香谢有畅北京大学化学与分子工程学院分子动态与稳态国家重点实验室北京100871

固定SnO2 含量为 60 % ,采用不同沉淀方法和在不同沉淀条件下制备了锡锆固溶体催化剂Sn0 4 5Zr0 55O2 ,考察了沉淀过程对其结构和性能的影响 .控制尿素浓度为总金属离子 (Sn4 ++Zr4 +)浓度的 2 0倍 ,采用均相沉淀法制备的锡锆固溶体Sn... 详细信息

固定SnO2 含量为 60 % ,采用不同沉淀方法和在不同沉淀条件下制备了锡锆固溶体催化剂Sn0 4 5Zr0 55O2 ,考察了沉淀过程对其结构和性能的影响 .控制尿素浓度为总金属离子 (Sn4 ++Zr4 +)浓度的 2 0倍 ,采用均相沉淀法制备的锡锆固溶体Sn0 4 5Zr0 55O2 对催化NO还原具有最高活性和较好的重复性 ,在 3 5 0℃下最大NO转化率达到 74% .XRD ,Raman ,XPS ,BET比表面测定和孔结构分析表明 ,沉淀条件不同 ,沉淀物的成核及生长过程不同 ,对SnO2 与ZrO2 之间的固溶度、催化剂表面元素分布、比表面和孔道结构以及催化活性都有较大的影响 .ZrO2 在SnO2 (r)晶格中较高的固溶度。

关键词：固溶催化剂结构一氧化氮还择催化还原锡锆沉淀过程催化活性

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Ru/C催化5-羟甲基糠醛选择氧化高效合成2,5-呋喃二甲醛

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催化学报 2013年第5期34卷 871-875页

作者：聂俊芳解佳翰刘海超北京大学化学与分子工程学院北京分子科学国家实验室/分子动态与稳态结构国家重点实验室北京100871

在活性炭负载金属钌(Ru/C)催化剂上实现了5-羟甲基糠醛的高效选择氧化.以甲苯为反应溶剂,在383K和2.0MPaO2的反应条件下,2,5-呋喃二甲醛(DFF)收率高达95.8%.与活性炭负载的具有相似粒径的Pt,Rh,Pd,Au等其它贵金属催化剂相比,Ru/C具有更... 详细信息

在活性炭负载金属钌(Ru/C)催化剂上实现了5-羟甲基糠醛的高效选择氧化.以甲苯为反应溶剂,在383K和2.0MPaO2的反应条件下,2,5-呋喃二甲醛(DFF)收率高达95.8%.与活性炭负载的具有相似粒径的Pt,Rh,Pd,Au等其它贵金属催化剂相比,Ru/C具有更加优良的活性和DFF选择性.同时Ru/C催化剂结构稳定,具有良好的重复使用性能.在相似的反应条件下,采用水代替甲苯作为溶剂,同时添加少量水滑石固体碱,可便捷地将主要产物从DFF调变为5-甲酰基-2-呋喃甲酸或2,5-呋喃二甲酸,显示出Ru/C催化剂在控制5-羟甲基糠醛选择氧化反应产物方面的优异性能.

关键词：生物质 5-羟甲基糠醛 2,5-呋喃二甲醛选择氧化钌催化剂

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离子液体酸性的红外光谱探针法研究

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物理化学学报 2005年第5期21卷 528-533页

作者：王晓化陶国宏吴晓牧寇元北京大学化学与分子工程学院分子动态与稳态国家重点实验室北京100871

以吡啶和乙腈分子为探针,使用红外光谱法研究了常用室温离子液体的酸性.采用吡啶为探针分子时,出现的～1450cm-1、～1540cm-1吸收带可以分别指示离子液体的Lewis、Br覬nsted酸性;采用乙腈为探针分子时,～2253cm-1的C≡N伸缩振动向高波... 详细信息

以吡啶和乙腈分子为探针,使用红外光谱法研究了常用室温离子液体的酸性.采用吡啶为探针分子时,出现的～1450cm-1、～1540cm-1吸收带可以分别指示离子液体的Lewis、Br覬nsted酸性;采用乙腈为探针分子时,～2253cm-1的C≡N伸缩振动向高波数移动并伴有新峰的出现,可以指示离子液体的Lewis酸性.可以通过比较吡啶探针～1450cm-1吸收带的峰位置对离子液体的Lewis酸强度进行排序,并且可以用乙腈探针更灵敏地区分出不同离子液体的Lewis酸的强度.使用该方法研究了离子液体的结构对其Br覬nsted/Lewis酸性的影响,

关键词： Lewis酸性探针法室温离子液体探针分子红外光谱法伸缩振动吸收带乙腈吡啶酸强度波数排序峰位

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一氧化氮选择还原锡锆固溶体催化剂的结构特性

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物理化学学报 2003年第6期19卷 498-503页

作者：尉继英朱月香段连运谢有畅北京大学化学与分子工程学院分子动态与稳态国家重点实验室北京100871

采用双股并流共沉淀方法制备了SnO2含量从10%至90%的锡锆体系DeNOx催化剂,用XRD、微区电子衍射、FT-Raman及FT-IR等技术深入研究了锡锆体系氧化物的结构及其随组成的变化规律.结果表明,由于Sn4+与Zr4+离子半径接近,SnO2与ZrO2易于形成... 详细信息

采用双股并流共沉淀方法制备了SnO2含量从10%至90%的锡锆体系DeNOx催化剂,用XRD、微区电子衍射、FT-Raman及FT-IR等技术深入研究了锡锆体系氧化物的结构及其随组成的变化规律.结果表明,由于Sn4+与Zr4+离子半径接近,SnO2与ZrO2易于形成固溶体,并随组成变化表现出不同的结构特征.纯ZrO2为单斜相,当少量Sn4+(SnO2≤20%)进入ZrO2晶格时形成四方相富锆固溶体,Sn4+起到稳定ZrO2四方相的作用;随着SnO2含量的增大,结构从无定形或微晶态的富锆固溶体(含SnO230～50%)经富锆固溶体与金红石结构的富锡固溶体在55%SnO2含量的共存状态变化到具有金红石结构的富锡固溶体(SnO2≥60%).FT-Raman和FT-IR光谱测试证明,Zr进入SnO2晶格使得Sn-O键的结合减弱,Sn离子上的有效正电荷减小,降低了SnO2对丙烯的燃烧能力,从而提高了对NO的还原活性.

关键词：一氧化氮选择还原锡锆固溶体催化剂结构特性汽车尾气金红石结构

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Ce-Zr复合氧化物负载Au纳米粒子催化甲醇氧化反应中的载体效应

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催化学报 2013年第1期34卷 235-242页

作者：张鸿鹏刘海超北京大学化学与分子工程学院分子动态与稳态国家重点实验室北京分子科学国家实验室北京100871

采用沉积-沉淀法制备了不同Ce/Zr比的Au/Ce1-xZrxO2(x=0,0.2,0.4,0.6,0.8)催化剂,研究了其催化甲醇完全氧化反应和选择氧化反应中的载体效应.通过X射线衍射、拉曼光谱、X射线光电子能谱、高分辨透射电镜、CO2和NH3程序升温脱附以及CO吸... 详细信息

采用沉积-沉淀法制备了不同Ce/Zr比的Au/Ce1-xZrxO2(x=0,0.2,0.4,0.6,0.8)催化剂,研究了其催化甲醇完全氧化反应和选择氧化反应中的载体效应.通过X射线衍射、拉曼光谱、X射线光电子能谱、高分辨透射电镜、CO2和NH3程序升温脱附以及CO吸附红外光谱等手段表征了催化剂的结构、组成和酸碱性.结果表明,这些催化剂具有相似的载体粒径和晶相结构、Au担载量、Au粒径和价态以及相似的表面酸碱性等.在甲醇完全氧化和甲醇选择氧化反应中,Au/Ce1-xZrxO2催化剂活性均随载体中Ce/Zr比的减小而降低.与催化剂储氧量,即表面活性氧浓度下降一致.对于甲醇选择氧化反应,甲酸甲酯选择性则随Ce/Zr比减小而升高.这不是由于催化剂表面酸碱性差异所致,而是与催化剂载体中Ce含量降低导致的表面活性氧浓度减小和催化剂的氧化能力减弱密切相关.Au催化剂载体效应本质的认识将有助于为目标氧化反应设计具有更高活性或选择性的催化剂体系.

关键词：氧化铈氧化锆复合氧化物纳米金甲醇氧化载体效应储氧量甲酸甲酯

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