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中国真空学会2014学术年会

作者：唐红军王国栋陈长琦祁松松冯汉升程勇张俊孙拥军宋云涛合肥工业大学机械与汽车工程学院中国科学院等离子体物理研究所

AIA(Articulated Inspection Arm)的主要任务是进入EAST(Experimental Advanced SuperconductingTokamak)真空室完成观察、检漏和碎片拾取等工作。为了确保AIA进入真空室时不影响EAST装置实验的状态,需要搭建CASK系统装载机械臂与EAST真空室对接。AIA末端相机的极限温度为60℃,即便加上氮气冷却,CASK的内部和外部温度也不能过高。因此,对烘烤温度需要较为精确的控制,不希望有较大的波动。本文基于EAST AIA CASK真空烘烤系统的实际运行要求,着重探究如何获得高精度的温度控制。温控系统是一个具有大惯性、纯滞后、非线性和时变性的复杂控制系统,难以建立精确的数学模型,采用常规PID控制很难实现理想的控制效果,因而设计了混合模糊PID控制器。混合模糊PID控制算法将模糊控制和PID控制两者结合起来,扬长避短,使之既具有模糊控制灵活而适应性强的优点,又具有PID控制精度高的特点,可达到较好的控制效果。根据现有的硬件条件搭建了仿真CASK烘烤系统的测试实验。仿真CASK烘烤系统的硬件主要包括上位机(计算机)、PLC、固态继电器、加热缆、温度传感器以及仿真CASK的模型装置。通过实验结果的分析可知,相对于模糊控制,混合模糊PID控制具有较高的准确性,相对于常规PID控制,混合模糊PID具有较小的超调和较快的响应速度,并且,随着温度设定值的升高,这种优越性也在增加。所以最终确立了以混和模糊PID算法为核心控制策略的温度控制系统。

关键词： CASK烘烤系统模糊控制器传统PID控制器 Simulink

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轻质板壳结构振动与声学耦合特性的理论及实验研究

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应用数学和力学 2014年第6期35卷 I0001-I0007页

作者：辛锋先卢天健(指导) 西安交通大学航天航空学院机械结构强度与振动国家重点实验室西安710049 不详

复杂板壳/板腔结构被广泛地用作汽车、高速机车、舰艇/潜艇及航空航天飞行器等外壳及内部隔舱结构,其声振耦合特性研究对降低交通工具舱内外噪声至关重要.在民用及国防工业领域减振降噪应用需求的牵引下,围绕典型板壳/板腔结构在静止流... 详细信息

复杂板壳/板腔结构被广泛地用作汽车、高速机车、舰艇/潜艇及航空航天飞行器等外壳及内部隔舱结构,其声振耦合特性研究对降低交通工具舱内外噪声至关重要.在民用及国防工业领域减振降噪应用需求的牵引下,围绕典型板壳/板腔结构在静止流体及平均流流场中的声振耦合问题,通过理论建模、实验验证和数值计算分析相结合的研究方法,对由点激励或外部复杂声场和流场作用下产生的结构弯曲波、声波在板壳结构中的传播行为及结构的动力学响应和声振耦合特性进行了系统深入的研究,并对结构进行了力学性能和声学性能综合优化设计方面的有益探索.主要研究内容及学术贡献如下:第一,基于声波速度势函数分别建立了简支和固支双板空腔结构声振耦合性能的理论模型.相对于传统的刚性空腔模态函数法,该理论模型精确描述了边界条件对薄板和密封空气腔的约束作用,具有更广泛的适用性.研究发现:空腔厚度显著影响结构的声振耦合性能,结构传声损失曲线波峰波谷随空腔厚度的增大向低频偏移,隔声性能随之增强;低频段有限大结构传声损失大于无限大结构,而高频段无限大结构的传声损失为有限大结构提供了可能的上限;增加板厚能显著加强双板空腔结构的隔声能力;入射声波的俯仰角显著影响结构的隔声性能,而方位角的影响可以忽略.开展实验验证研究,证实了简支和固支理论模型的正确性和可靠性.研究表明,固支双板空腔结构的固有频率高于简支结构;在低频段,两种边界下的结构传声损失差别很大,而在高频段,两种边界下的结构传声损失差别取决于入射声波的俯仰角;可采用声波垂直入射情况下简支板的模态振型近似模拟固支板的模态振型,但在声波斜入射情况下,两种模态振型差别显著.第二,针对有限大简支板在两侧存在平均流情况下的声振耦合问题,建立了相关理论模型并分析研究了平均流对简支板传声损失的影响,该模型通过对流波动方程和流固界面上位移连续性条件的应用考虑了气动弹性耦合效应的影响.不同于以往的研究,该模型可分析研究最一般的情况,即简支板的两侧同时存在平均流,为深入研究分析此类问题奠定了理论基础.研究表明,入射声场中的平均流对传声损失的影响明显不同于透射声场中平均流的影响;声波折射角随入射角和平均流流速变化的等高线图存在两个分支,分别为正折射分支和负折射分支;平均流在透射声场情况下的等高线图与平均流在入射声场情况下的等高线图相比,相当于互换了入射角和折射角坐标系;空气动力学阻尼效应对传声损失的影响在两种情况下均可体现,但是两种情况下的结构吻合共振低谷差别显著:随着Mach数的增大,平均流在入射声场情况下的吻合共振频率增大,而平均流在透射声场情况下的吻合共振频率保持不变;板两侧同时存在平均流的情况下,反映折射关系的等高线图明显不同于只有一侧存在平均流的情况.另外,声波顺流入射与逆流入射对板的声振耦合特性影响显著.第三,针对飞机机身典型的双层板壳结构,考虑了飞机在巡航飞行状态时,外部气流对飞机喷气发动机产生的噪声从舱外传入舱内产生影响的物理过程与物理机理.结合板壳振动理论、对流声学波动方程、Navier-Stokes方程及流固耦合条件,建立了相关的理论模型,给出了不同Mach数下气流速度对结构传声的影响,发现了传声过程出现的4种新的声学现象;基于基本物理原理给出了4种声学现象对应频率的计算公式,并与基于振动理论、对流声学波动方程及Navier-Stokes方程的理论模型计算结果取得良好的吻合.研究表明:(i)声波顺流入射情况下,结构传声损失随Mach数的增加而增大;由于平均流的质量增加效应,使得除吻合共振以外的其它3种声学模态共振的频率显著地偏向低频;吻合共振频率增大是因为其主要受平均流折射效应的影响;(ii)声波逆流入射情况下,随着Mach数的增加,除吻合共振以外的其它3种声学模态共振频率增大直至Mach数达到临界值;当Mach数超过临界值后,板-空气-板共振、驻波衰减和驻波共振消失,仅剩吻合共振,同时,结构传声损失随Mach数的增加而增大;(iii)板曲率和舱内压的联合作用对结构传声损失具有显著影响,在曲板环频率共振附近的低频区域表现得尤为明显.第四,应用空间谐波分析法理论研究了波纹层芯夹层板结构的声振耦合特性,揭示了波纹层芯结构对整体结构隔声能力的影响;同时考察了其频散特性,发现声波在夹层板结构中传播时存在禁带和通带现象,并且传声损失曲线上的波峰和波谷与频散曲线存在内在联系.研究结果主要包括:(i)声波入射角对夹层板结构的隔声性能具有重要影响,夹层板对垂直面板入射的声波具有最好的隔声效果;(ii)波纹层芯的结构倾角对三明治夹层板的隔声性能影响显著,即随着波纹层芯结构倾角的增大,结构传声损失STL曲线上的所有隔声波峰与隔声波谷均向高频推移,传声损失整体增大,同时传声损失曲线上低频平滑段逐渐向高频扩展;(iii)对夹层板结构频散特性及传声损失的分析研究,深入揭示了传

关键词：板壳结构声振耦合特性优化设计减振降噪

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提升500kV关键设备运行可靠性技术研究及应用

提升500kV关键设备运行可靠性技术研究及应用

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作者：邓军张玉波张磊陈伟根黎大健陈梁远黎卫国张炜卢文浩赵坚周海滨广西电网有限责任公司电力科学研究院中国南方电网有限责任公司超高压输电公司检修试验中心重庆大学

成果属于能源科学技术领域。500kV主设备构成了广西电力网络骨干网架，仅单台500kV主设备故障易造成大面积长时停电，造成重大经济损失和不良的社会影响。保障电力安全关键在于及时准确预警500kV主设备的故障隐患，国内外大量学者都致... 详细信息

标准号: 1800100221

成果属于能源科学技术领域。500kV主设备构成了广西电力网络骨干网架，仅单台500kV主设备故障易造成大面积长时停电，造成重大经济损失和不良的社会影响。保障电力安全关键在于及时准确预警500kV主设备的故障隐患，国内外大量学者都致力于设备故障及时预警的研究，还未攻破了500kV主设备故障预警等技术难题。针对上述问题，该项目持续6年开展基础理论和实践应用研究，在变压器流-固耦合过热诊断逆问题，断路器多物理场多尺度耦合基础理论和计算，电流互感器径向绝缘放电特性，串联补偿MOV并联特性等方面进行了应用创新，取得了显著成果。发明了变压器内部过热诊断的新方法，解决了热点位置诊断提升至厘米级、热点温度误差大的技术难题。建立了变压器流-固耦合过热诊断逆问题的数学物理模型，提出了变压器内部异常过热诊断计算的信赖域正则化遗传算法，将变压器过热位置诊断精度从米级提升至厘米级，攻克了变压器三比值法诊断过热故障无法精确定位与热点温度未知的行业难题。率先发明了断路器灭弧室SF6气体动态发生发展过程的多时间尺度仿真方法，解决了断路器爆炸电-热-流多物理场耦合理论和毫秒级至秒级的跨尺度仿真难题。提出了500kV瓷柱式断路器灭弧室爆炸的流-固两相体耦合物理模型和数值计算方法，解决了500kV瓷柱式断路器灭弧室爆炸从毫秒级至秒级的发生、发展过程的动态仿真问题。发明了电流互感器几皮库放电故障的高频冲击试验与数值计算方法，采用几何结构优化和工艺改进方法消除放电故障，解决了SAS-550型电流互感器厘米级放电故障检测低及故障预警的方法问题。提出了基于高频冲击试验的输出波形参数变化的电流互感器皮库级绝缘放电故障的诊断方法与径向绝缘闪络故障的数值计算方法，基于该方法发现了SAS-550型互感器电场过渡接触面存在批次设计缺陷，彻底根除了该类型互感器的故障风险。创制了串补MOV能量与高压耦合作用研究平台和试验方法，提出MOV多柱并联安全运行的阈值，攻克了MOV并联频繁发生爆炸、多柱同时更换经济性差的技术难题。搭建了串补MOV新旧混用时均流特性、交流能量注入特性和持续交流电压特性的试验平台，解决了串补MOV能量与高电压共同作用下绝缘特性研究问题；试验获得了单个MOV阀片参考电压比工厂参考柱参考电压低12%至17%时是新旧MOV并联混用的判据。项目申请国家专利10项，其中授权发明专利6项、实用新型专利3项，软件著作权1项；发表论文7篇，SCI论文1篇，中文核心6篇。已在广西500kV骨干网架16台变压器热点温度定位、6台500kV瓷柱式断路器灭弧室爆炸诊断、20多个变电站的数百台SAS-550型电流互感器故障诊断及更换、60台串补MOV得到良好应用，应用后提升了500kV关键主设备故障隐患预警的及时性和运行可靠性，近三年，共节约经济支出13188余万元。

关键词：放电故障诊断方法电流互感器数值计算方法

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VTI介质快速偏移速度分析

VTI介质快速偏移速度分析

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中国科学院地质与地球物理研究所2013年度（第13届）学术年会

作者：于彩霞赵惊涛王真理中国科学院地质与地球物理研究所中国科学院油气资源研究重点研究室中国科学院大学中国石油勘探开发研究院

针对由反射数据难以同时估计垂向速度和各向异性参数,本文首先将地下介质近似为可分解VTI介质,其次通过介质参数更新和叠前深度偏移两步迭代进行偏移速度分析。为了解决应用中遇到的射线追踪精度与计算效率问题,本文依据可分解VTI介质,... 详细信息

针对由反射数据难以同时估计垂向速度和各向异性参数,本文首先将地下介质近似为可分解VTI介质,其次通过介质参数更新和叠前深度偏移两步迭代进行偏移速度分析。为了解决应用中遇到的射线追踪精度与计算效率问题,本文依据可分解VTI介质,给出了一种射线追踪算法,可大幅度减少弹性模量空间求导运算;此外通过变旅行时步长样点方式,提高了点到面射线追踪计算炮检距的精度。数值模型应用表明,该方法能快速收敛于理论模型,且计算效率约是常规VTI介质偏移速度分析的4倍,是叠前深度偏移速度建模快捷且接近实际地质模型的一种方法。

关键词： VTI介质叠前深度偏移速度分析射线追踪

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固体酸催化剂结构与反应机理的核磁共振研究

固体酸催化剂结构与反应机理的核磁共振研究

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第十七届全国分子筛学术大会

作者：邓风中国科学院武汉物理与数学研究所波谱与原子分子国家重点实验室武汉磁共振中心

固体酸催化剂(包括分子筛、杂多酸、氧化物等)广泛应用于石油化工,具有环境友好、产物易分离、选择性高等优点。固体酸催化剂的表面酸性(包括酸的种类及协同作用、酸强度、酸浓度、酸的可接近性)与其催化性能密切相关。近年来,我们利用... 详细信息

固体酸催化剂(包括分子筛、杂多酸、氧化物等)广泛应用于石油化工,具有环境友好、产物易分离、选择性高等优点。固体酸催化剂的表面酸性(包括酸的种类及协同作用、酸强度、酸浓度、酸的可接近性)与其催化性能密切相关。近年来,我们利用固体核磁共振和量化学计算研究了一些典型固体催化剂的表面酸性与其催化性能之间的关系:建立了用探针分子(三甲基磷氧、丙酮、吡啶等)的31P、13C、1HNMR化学位移值来定量测量酸强度的方法,得到了"超强酸"所对应的NMR化学位移阈值;建立了二维1H-1H和27Al-27Al双量子魔角旋转(DQ-MAS)核磁共振实验方法,通过测量不同酸中心之间的相互作用和空间距离,揭示了沸石分子筛催化剂中不同酸中心之间的协同作用机制;研究了酸强度及孔道效应对催化反应的影响;建立了用于多相催化反应机理研究的快速定量13C魔角旋转NMR测量方法,利用原位NMR方法,揭示了甲烷、一氧化碳在ZnZSM-5沸石分子筛上活化与转化的机制。

关键词：固体酸催化剂反应机理催化性能魔角旋转酸中心核磁共振

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小周期孔洞区域中一类压电问题的均匀化分析

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广州大学学报（自然科学版） 2014年第2期13卷 29-33页

作者：陈子祥冯永平广州大学数学与信息科学学院广东广州510006 广州大学数学与交叉科学广东普通高校重点实验室广东广州510006

压电复合材料在传感器、航空航天和半导体材料等领域的应用越来越广泛,对这些材料的研究引起了很多学者的关注.文章利用双尺度渐近展开的方法和均匀化方法,对一类具有小周期孔洞结构区域中的压电耦合问题,进行了其对应的均匀化力学及电... 详细信息

压电复合材料在传感器、航空航天和半导体材料等领域的应用越来越广泛,对这些材料的研究引起了很多学者的关注.文章利用双尺度渐近展开的方法和均匀化方法,对一类具有小周期孔洞结构区域中的压电耦合问题,进行了其对应的均匀化力学及电学常数的正则性的分析,讨论了均匀化解的存在唯一性.在理论研究中为对应材料的等效力学、电学常数计算提供了理论与计算依据,刻画了材料的等效物理行为;在数值计算中,为进一步得到高精度的数值解提供了理论支持与算法依据.

关键词：周期孔洞区域压电耦合问题均匀化常数均匀化方程

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基于QoS和距离感知的自适应协作差错控制机制

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北京邮电大学学报 2013年第2期36卷 102-106页

作者：靳勇白光伟常晋义常熟理工学院计算机科学与工程学院江苏常熟215500 南京工业大学计算机科学与技术系南京210009 计算机软件新技术国家重点实验室(南京大学) 南京210093

提出一种基于跨层交互的自适应协作差错控制策略,包括距离感知的中继选择和支持区分服务的服务质量(QoS)保障机制.链路层采用混合自动重传请求(HARQ),物理层采用自动重传请求(ARQ),根据数据包传输特性建立马尔可夫链模型,感知性能进行... 详细信息

提出一种基于跨层交互的自适应协作差错控制策略,包括距离感知的中继选择和支持区分服务的服务质量(QoS)保障机制.链路层采用混合自动重传请求(HARQ),物理层采用自动重传请求(ARQ),根据数据包传输特性建立马尔可夫链模型,感知性能进行中继选择;根据应用业务的多样性QoS需求,确定最佳差错控制方案.仿真实验和数学分析结果表明,所提策略与传统ARQ和HARQ、协作ARQ和HARQ相比,在确保无线传感器网络传输高可靠性的同时缩短了时延并获得了较高吞吐率和能量效率.

关键词：无线传感器网络协作通信跨层设计距离感知自动请求重传服务质量保障

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拱坝坝肩动力抗滑稳定分析及应用

拱坝坝肩动力抗滑稳定分析及应用

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北京力学会第二十二届学术年会

作者：张宇弛李炳奇中国水利水电科学研究院

水利水电工程中常见的坝形有混凝土重力坝、土石坝、拱坝等。拱坝适应于剖面成V形的河谷地形,其对坝址河谷形状及地基要求较高。拱坝是靠坝肩将上游水库的水的压力传递给两侧山体,因此坝肩与山体的稳定性关乎大坝安全。拱坝是在平面上... 详细信息

水利水电工程中常见的坝形有混凝土重力坝、土石坝、拱坝等。拱坝适应于剖面成V形的河谷地形,其对坝址河谷形状及地基要求较高。拱坝是靠坝肩将上游水库的水的压力传递给两侧山体,因此坝肩与山体的稳定性关乎大坝安全。拱坝是在平面上呈凸向上游的拱形挡水建筑物,借助拱的作用将水压力的全部或部分传给河谷两岸的基岩。与重力坝相比,在水压力作用下坝体的稳定不需要依靠本身的重量来维持,主要是利用拱端基岩的反作用来支承。拱圈截面上主要承受轴向反力,可充分利用筑坝材料的强度。因此,是一种经济性和安全性都很好的坝型。拱坝是一个空间壳体结构,在立面上可以看作是由许多水平拱圈叠成,在横断面上看,它是由许多弯曲或铅直的悬臂梁组成。拱坝是一个三面受岩体约束的高次超静定的壳体结构,当承受水压力等外荷载时,借助拱的作用,拱坝把大部分的库水压力以水平推力方式传至坝端两岸岩体,少部分荷载靠自重承担。拱坝坝肩岩体的稳定直接关系到拱坝的正常运行与安全,坝肩的任何变形都将使大坝坝体应力产生重分布,从而影响坝体传递给拱座的作用力的大小和方位,变形超过一定限度,甚至会导致大坝的毁坏。拱坝的稳定性主要是依靠坝肩岩体来维持。可以看出坝肩失稳问题在拱坝的安全问题上占有重要的地位。我们由拱坝的受力特点可以看出,拱坝的稳定性主要是依靠坝肩两岸岩体来维持,因此坝肩岩体的稳定直接关系到拱坝的正常运行与安全。特别是建造在复杂地质条件上的拱坝,对坝肩岩体局部地质缺陷的忽视很有可能引起拱坝的失稳破坏。坝肩失稳引起的事故在工程界常有所闻,轻者引起坝体的破坏,重者摧毁大坝下游的建筑物,甚至造成人员伤亡,引起重大的经济损失。例如于1954年建成的法国马尔巴塞拱坝,在1959年12月破坏,死亡421人,是世界上第一个拱坝破坏事例。失事的主要原因是:左岸重力墩的的页岩基础受水浸蚀和风化后,强度降低,摩擦系数减小,致使重力墩位移2.08米,从而使拱坝破坏。意大利瓦依昂双曲薄拱坝于1960年建成,1963年l O月9日库内左岸滑坡体突然下塌,造成水库库容淤满而报废。坝体由于施工质量好,坝肩经过锚固处理,虽然大坝受到巨大涌浪荷载冲击但没有遭到破坏。这说明坝肩稳定有着重要的作用。据不完全统计,至1980年为止,国外已建拱坝有48座出问题或破坏,其中17座是因施工质量不好等遭致损坏,其余3l座(占64.6%)均是由于坝肩岩体稳定问题没有得到很好解决而出问题,甚至于造成失稳而失事。不论从经验判断,还是模型试验和国内外拱坝事故,都证明拱坝坝肩稳定在拱坝设计中是至关重要的。但由于拱坝坝肩是一个复杂的天然岩体,限于目前的测试技术,还难以准确的获得岩体的物理力学参数,另外目前应用的计算方法还比较粗略,这使得拱坝稳定分析相对更为困难。但作为拱坝设计的一个重要和关键的内容,拱坝坝肩稳定分析又是必须面对和解决的问题。因此可以看出研究拱坝的坝肩稳定具有很重要的意义。由于拱坝坝肩稳定分析所研究的对象是天然岩体,它是被断层、节理、层面及其它地质构造面相互切割而成的多相不连续、非均匀、非弹性、各向异性体。它的力学特性不像拱坝本身那样,易于置于人为控制之下,所以需要深入了解工程地质和水文地质条件、合理选用有关岩体力学参数,选择恰当的本构关系,来反映岩体的变形破坏机制,研究坝肩的稳定。这些都涉及到在研究坝肩可能的破坏机制的基础上,合理确定稳定分析方法的问题。目前坝肩稳定分析的方法一般分为三大类,一类为数值计算方法、一类为地质力学模型实验法、还有可靠度法分析方法。随着水利水电事业的不断发展,地质条件优良的坝址逐渐被开发利用,特别是在一些发达国家,不得不在地质条件相对较差的坝址修建拱坝。在我国虽然可开发的坝址还有很多,但是由于拱坝的数量和规模越来越大,不少高拱坝已经是世界级的,抗滑稳定性问题也变的很突出。这就带来了很多复杂的工程问题需要我们研究和解决。(1)定性问题要有可控制性,在拱坝的建设和运行中要足够的重视。例如:有的拱坝把坝布置于山头过于单薄处,还有的由于枢纽中其他建筑物的布置因素,将坝区岩体开挖过多极大的影响了坝肩的抗滑稳定性,这些在拱坝的工程实践中都曾经发生过。(2)计算方法粗略,更多的依赖经验和分析。拱坝的坝肩抗滑稳定分析中,大都采用刚体极限平衡原理和方法,但是这种方法有许多假定。对于一些地形地质情况比较复杂的高拱坝我们应当进行有限单元法的计算。目前关于有限元法的抗滑安全系数计算在《混凝土拱坝设计规范》的SL282-2003版本中已经有所定义,但是仍然没有完全成熟的统一标准,需要我们在工程实践中注意可能出现的问题,不断完善发展。(3)查明坝区周围岩体的难度很大。再详细的勘探工作,对于整个坝区来说,也只是极个别的直接或间接的点线面,与实际情况的吻合度仍存在不足。这就需要我们在工程中充分考虑到坝区范围内影响较大的这些地质缺陷,采用适当的方法对其

关键词：拱坝坝肩稳定性抗滑稳定系数

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LOGO数学实验在基础教育数学课程中的应用研究

LOGO数学实验在基础教育数学课程中的应用研究

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2014首届华人数学教育会议

作者：符美瑜贵州省基础数学创新教育技术研究所贵州贵阳 550003

本文从笔者先后按照中学数学大纲和数学新课程标准要求在贵州进行的中学LOGO数学实验近三十年的教学研究,结合计算机LOGO语言源自美国MIT的数学教育背景,说明在21世纪数字化学习时代,将中国重视"双基"教学的优秀传统教学思想... 详细信息

本文从笔者先后按照中学数学大纲和数学新课程标准要求在贵州进行的中学LOGO数学实验近三十年的教学研究,结合计算机LOGO语言源自美国MIT的数学教育背景,说明在21世纪数字化学习时代,将中国重视"双基"教学的优秀传统教学思想与体现现代建构理念的计算机LOGO语言编程有机结合,在计算机交互网络环境中,使用其自主创新开发的《LOGO数学实验室》系列实验操作平台,进行将LOGO编程融入基础教育数学教学的LOGO数学实验,对实现课程目标,激发学生学习兴趣、培养创新思维和应用数学解决问题的实践能力等方面的效果.

关键词：基础教育数学课程计算机语言编程实验教学平台

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磷酸盐配体保护的Au20纳米团簇的激发态过程研究

磷酸盐配体保护的Au20纳米团簇的激发态过程研究

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中国化学会第29届学术年会

作者：周蒙龙飒然李阳牛英利郭前进夏安东中国科学院化学研究所分子反应动力学国家重点实验室

有精确晶体结构、由配体保护的金纳米团簇(AuNCs)由于其优异的物理化学性质与潜在的应用前景近年来受到了广泛的关注。针对一种磷酸盐配体保护的金团簇[Au20(PPhpy2)10Cl4]Cl2,我们选用了三种溶剂化时间常数不同的醇类为溶剂,利用飞秒... 详细信息

有精确晶体结构、由配体保护的金纳米团簇(AuNCs)由于其优异的物理化学性质与潜在的应用前景近年来受到了广泛的关注。针对一种磷酸盐配体保护的金团簇[Au20(PPhpy2)10Cl4]Cl2,我们选用了三种溶剂化时间常数不同的醇类为溶剂,利用飞秒时间分辨瞬态吸收光谱,成功观测到其激发态动力学过程受到超快的溶剂化过程和表面态trapping相互竞争的调控。量化计算表明,激发态电子从金核向配体发生转移。在甲醇、乙醇,丙醇三种溶剂中,飞秒时间分辨瞬态吸收光谱中显示出溶剂相关的激发态吸收峰(ESA)的蓝移。ESA峰移动的时间常数与三种醇溶剂的溶剂化时间相对应,证明了蓝移原因是溶剂化导致的势能面下降。同时,在飞秒瞬态吸收动力学中,只在甲醇溶液中观测到了处于激发态的团簇通过位移相干机理导致的相干振动的现象,频率为21cm-1。这与甲醇中超快的溶剂化过程直接相关。该研究结果对于理解配体保护的金团簇中与溶剂相关的金核与配体的相互作用以及其他有机/无机体系的相互作用方面有着重要的理论意义和应用指导。

关键词：金团簇分子内电荷转移溶剂化相干振动

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