检索结果-内蒙古大学图书馆

作者：蔡庆宇中国科学院研究生院（武汉物理与数学研究所）

学位级别：博士

量子信息利用量子力学的基本原理结合经典信息的性质对信息进行表示和处理。量子计算强大的处理能力以及量子安全通讯的绝对安全性,激发了研究者极大的兴趣。量子安全通讯也是量子信息领域目前被认为最有可能率先实用化的方向之一。然而... 详细信息

量子信息利用量子力学的基本原理结合经典信息的性质对信息进行表示和处理。量子计算强大的处理能力以及量子安全通讯的绝对安全性,激发了研究者极大的兴趣。量子安全通讯也是量子信息领域目前被认为最有可能率先实用化的方向之一。然而,早期的量子密钥分配协议,并没有充分利用量子力学的优点。因此,深入研究和探讨量子安全通讯的理论,是量子安全通讯实用化的迫切需要。虽然量子计算的强大处理能力给我们描绘了一幅宏伟蓝图,但是关于量子计算的一些基本性质,如信息的制备、操纵、存储与擦除,都需要深入的研究。本文对量子安全通讯理论和量子态的一些基本性质进行了深入的探讨,具体内容如下: 1.提出了一种利用单光子混合态进行直接的量子安全通讯的协议。该协议属于首次使用单光子作为载体允许信息不经加密而直接发送给接收者。我们给出了相应的安全性证明,并且对该协议的实验可行性进行了论证。 2.对ping-pong协议进行了深入的研究。首次指出了无窃听攻击对量子安全通讯的影响,提出了一种利用拒绝服务攻击对ping-pong协议进行攻击的方案。把密集编码原理应用到ping-pong协议中,在不增加通讯者工作量的前提下,把ping-pong协议的信道容量提高了一倍。并且给出了安全性证明。给出了一种简单的针对ping-pong协议的窃听方案。考虑了量子道噪声对ping-pong协议影响,给出了ping-pong协议的密钥分配方案。并且计算出了量子道噪声的上限。 3.研究了拒绝服务攻击对量子安全通讯的影响,指出量子非局域性可以保护量子安全通讯避免遭受到拒绝服务的攻击。提出了一种利用量子非局域性的直接的量子安全通讯协议,真正意义上实现了一次性便笺密钥。利用量子的非局域性,结合目前的实验技术,可以避免窃听者的拒绝服务攻击。同时,利用量子的非局域性,提出了一种多人同时通讯的协议。 4.研究了量子系统可获得信息与量子操作的关系,以及量子寄存器中信息的存储、擦除与恢复。研究的结果表明,可获得的信息在任何的量子操作下,都不会增加。量子系统的可获得信息的减少,是限制量子精确操

关键词：量子信息安全量子通讯安全性量子态

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低SNR海天线提取算法

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红外与激光工程 2013年第12期42卷 3491-3495页

作者：刘士建吴滢跃蔡能斌上海市现场物证重点实验室上海200032 中国科学院上海技术物理研究所上海200083

针对海天线SNR低且有一定倾角难于提取的问题,提出一种新的海天线提取算法。在预处理阶段,利用Laplacian模板对海面的波纹进行增强,然后使用顺序滤波与数学形态学相结合的方法增加海面波纹的面积与灰度,预处理后增大了海面与天空的灰度... 详细信息

针对海天线SNR低且有一定倾角难于提取的问题,提出一种新的海天线提取算法。在预处理阶段,利用Laplacian模板对海面的波纹进行增强,然后使用顺序滤波与数学形态学相结合的方法增加海面波纹的面积与灰度,预处理后增大了海面与天空的灰度差,海天线的SNR提升70%以上;最后,设计了一种斜线查找矩阵,通过对图像行扫描生成该矩阵,矩阵最大值的横纵坐标即为海天线的位置和角度。实测数据的试验结果验证了该方法的有效性且算法运算简单,易于工程应用。创新点在于使用模板运算与形态学相结合的方法提高了海天线SNR并设计了斜线查找矩阵可以简单地定位海天线的位置和角度,减少了计算复杂度。

关键词：低信噪比海天线提取算法

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溴代烷烃分子的光解动力学研究

溴代烷烃分子的光解动力学研究

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作者：朱荣淑中国科学院研究生院（武汉物理与数学研究所）

学位级别：博士

本学位论文报道了作者在攻读博士学位期间的主要研究工作。在攻读博士学位期间,作者主要从事分子的光解动力学研究,在导师的指导下建立了一套离子速度影象装置,并在新建立的装置上开展了系列溴代烷烃的紫外光解动力学研究,获得了一些富... 详细信息

本学位论文报道了作者在攻读博士学位期间的主要研究工作。在攻读博士学位期间,作者主要从事分子的光解动力学研究,在导师的指导下建立了一套离子速度影象装置,并在新建立的装置上开展了系列溴代烷烃的紫外光解动力学研究,获得了一些富有意义的研究成果。我们的结果直观的显示了溴代烷烃分子与光相互作用的动力学过程。本文的具体内容主要包括两个部分: 1、离子速度影象装置建设部分（1）离子透镜的设计离子透镜设计是通过利用Simion7.0应用程序包完成的,利用该程序包对电场中离子的空间分布进行模拟“聚焦”,从理论上设计出了具有高效聚焦效果的离子透镜,聚焦空间分辨率优于1%。通过对大量离子模拟聚焦,定性的分析了离子透镜各参数的相互影响及离子透镜的特性,这对实验的顺利进行有极大的指导意义。（2）系统测试与校准通过对分子束性质的测量以及对标准分子的动力学研究,证明了新建立的离子速度影象装置性能良好、具有高效聚焦效果并且实验数据可靠。通过校准,得出了实验装置中聚焦电压比值VE/VR=0.71,成象放大系数N=1.04。 2、实验部分（1）利用REMPI-TOFMS方法测量了C2H5Br、n-C3H7Br、n-C4H9Br、n-C5H11Br、i-C3H7Br在234及267 nm光解产物分支比,研究了分支比随波长和分子结构变化的关系,并结合ab initio理论计算,定性的分析了解离产物与势能面的相关性。（2）利用离子速度影象技术测量了CCl3Br在267 nm的光解产物速度分布,得到β（Br）=-0.48和β（Br*）=1.44。并由此分析了产物的解离通道以及相互耦合关系。（3）利用离子速度影象技术测量了CH2ClBr在231-267 nm的光解产物速度分布。结果表明产物Br*主要与平行跃迁相关,随波长增长变化不大;产物Br也主要与平行跃迁相关,但主要是通过平行跃迁耦合而来,这种耦合相关随着波长增

关键词：光解离子速度影象溴代烷烃 CCl3Br CH2ClBr

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在同核多自旋体系中实现DJ算法和在退相位情况下演示简化量子过程层析

在同核多自旋体系中实现DJ算法和在退相位情况下演示简化量子过程...

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作者：吴珍中国科学院研究生院（武汉物理与数学研究所）

学位级别：博士

近年来,量子计算(量子信息处理)受到研究者的广泛关注。这主要是因为在模拟量子系统和处理某些特殊计算问题的时候,量子计算表现出远远超越经典计算的能力。为了实现量子计算,人们提出了很多物理系统和相应的操作方案。本文主要介绍的... 详细信息

近年来,量子计算(量子信息处理)受到研究者的广泛关注。这主要是因为在模拟量子系统和处理某些特殊计算问题的时候,量子计算表现出远远超越经典计算的能力。为了实现量子计算,人们提出了很多物理系统和相应的操作方案。本文主要介绍的工作是基于液体核磁共振方案(NMR)来进行量子计算,主要内容包括： 1.我们分别在四个同核和五个同核的NMR体系中实现了Deutsch-Jozsa(DJ)算法。我们将DJ算法中的函数计算编码在一个较长的形状脉冲中,这个形状脉冲是利用梯度上升算法找到的。与前人的工作相比,我们的实验不仅演示了当寄存器比特数大于3时各种有意义的平衡函数,而且大大减少了由于逻辑门的不完美和弛豫造成的实验误差。 2.量子过程层析(QPT)是描述开放量子体系动力学过程的重要工具,但是标准的QPT方案很难扩展到多量子位系统。然而,如果我们预先知道体系的哈密顿量和(系统与环境的)相互作用哈密顿量对易,那么存在简化的QPT方法。我们利用NMR量子计算模拟了退相位通道,演示了简化的QPT和标准的QPT方法。实验结果表明,虽然简化的QPT只适用于退相位通道,没有标准QPT那样广泛的适用性,但是它的可扩展性和效率明显好得多。 3.减少模拟开放量子系统所需要的资源,对我们在实验上研究量子信息是有利的。对于在d维系统上的最一般的量子运算,我们通常需要d2维环境来模拟。而对于退相位量子通道,我们发现至多只需要d维环境来模拟。为了检验这个结果,我们用NMR量子计算模拟了两量子比特环境下单量子比特系统上的退相位通道。我们利用简化的QPT刻画了这个通道,并设计了重构这个通道所需要的“系统-环境”模型,其中环境只需要单个量子比特。实验结果表明,模拟开放量子系统所需要的资源在退相位情况下是可以减少的。需要说明的是,虽然上面提到的实验都是在液体NMR体系中实现的,但是我们提到的方法——借助数值最优化来找到量子调控的参数和简化的量子过程层析方法—从理论上讲并不依赖于具体的量子计算系统,因而可以应用到其它量子计算体系中。

关键词：量子计算量子模拟核磁共振 Deutsch-Jozsa算法量子过程层析退相位通道 GRAPE脉冲

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光在原子介质中的传播和存储及多边带冷却对囚禁原子的影响

光在原子介质中的传播和存储及多边带冷却对囚禁原子的影响

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作者：李凯中国科学院研究生院(武汉物理与数学研究所)

学位级别：博士

光是比较好的信息载体,所以研究光信息在介质中的传输和存储显得尤为重要。而电磁诱导透明(Electromagnetically Induced Transparency,简称EIT)技术是操控光与原子相互作用比较好的方法。当两束激光与原子两基态子能级跃迁的频率满足... 详细信息

光是比较好的信息载体,所以研究光信息在介质中的传输和存储显得尤为重要。而电磁诱导透明(Electromagnetically Induced Transparency,简称EIT)技术是操控光与原子相互作用比较好的方法。当两束激光与原子两基态子能级跃迁的频率满足双光子共振时,就会发生EIT效应。在EIT现象中,原子被囚禁在一个不与较高能级的激发态相互作用的相干暗态上,这一特性就可以使原子几乎透明的穿过介质,而不被吸收。EIT介质呈现强色散高透射的特性,能实现光速的减慢,再通过绝热地关闭和开启耦合光就可以将存储在介质中的光信号提取出来。这种通过EIT现象实现光减慢和光存储的技术在量子计算和量子通信领域具有巨大的应用前景。本文围绕光脉冲在原子介质中的存储完成以下方面工作。一是在铷原子中从事慢光实现,并发现电磁诱导透明窗口可以用于低通滤波器；二通过控制光脉冲的减速延迟,获得高斯脉冲的全部和部分存储；三是利用磁光阱方法制备了冷原子气体,为进一步研究光信息在冷原子中的存储建立基础。论文涉及的主要成果可以概括如下：第一,设计和搭建了一套以电磁诱导透明实验为基础的实验系统,用于进行光速减慢及光脉冲存储和提取的研究。第二,实现了铷原子A型塞曼子能级的电磁诱导透明的光脉冲的减速,并发现EIT窗口可用于光脉冲的低带通滤波器。第三,分析了慢光信随一些参数的变化关系,比如原子温度、耦合光强度、入射脉冲的宽度。得到了几乎与参考光信号完全分开的慢光信号,并通过控制耦合光的关闭和开启,可控的将全部或部分的光脉冲存储在原子介质中。第四,研究了激光放大芯片边带对冷原子的影响。我们利用外差法测量了边带个数对双频的频率差的依赖关系。在频率差为80MHz时,我们观察到6阶边带。另外,我们利用法布里—珀罗干涉仪探测了每个边带的功率分布, 研究了注入激光功率和放大芯片电流对边带产生的影响。我们在从事钾原子冷却和囚禁过程中,观察到了这种边带效应对冷原子的影响。对于40K,频率差为1.3GHz,此时边带对囚禁原子数目没有影响；而对于41K,频率差只有254MHz,此时边带效应可以减少囚禁原子数目一个数量级。第五,利用二维磁光阱中的多边带冷却提高囚禁6Li原子数目。在二维磁光阱中,我们通过在冷却光中产生6个边带将光的频谱宽度展宽到102MHz, 从而来和快速运动的原子相互作用,大幅度地提高了原子的囚禁速度。三维磁光阱中6Li原子的数目为6.0×108,与单频冷却相比原子数目提高了4倍。我们研究了囚禁冷原子数目与激光失谐量的关系, 实验结果和基于简单的二能级模型的理论计算吻合得很好。我们还通过分析精细结构交换的碰撞损失来进一步验证多边带冷却对锂原子是有效的(相对于很多其他的碱金属原子)。

关键词：电磁诱导透明光减速光存储多边带冷却

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高分辨（饱和）分子光谱谱线线型、线宽及其应用的研究

高分辨（饱和）分子光谱谱线线型、线宽及其应用的研究

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作者：林洁丽中国科学院研究生院（武汉物理与数学研究所）

学位级别：博士

分子谱线线型、线宽、线强的研究，不但具有学术理论上的意义，即可以由之获取分子的内部结构参数和了解周围环境状况，而且在化学反应动力学、生物医学领域、天文物理学、大气化学等其它相关领域中有着广泛的应用。正确选取谱线线型的... 详细信息

分子谱线线型、线宽、线强的研究，不但具有学术理论上的意义，即可以由之获取分子的内部结构参数和了解周围环境状况，而且在化学反应动力学、生物医学领域、天文物理学、大气化学等其它相关领域中有着广泛的应用。正确选取谱线线型的模型和确定线宽来源是至关重要的。本文报道作者所作的一些相关研究工作，包括实验和理论两个方面。利用高分辨、高灵敏的激光磁共振(LMR)技术，运用合作建立的中红外CO激光磁共振谱仪，能够探测到超精细、Λ-双分裂可分辨的NO分子的LMR谱图，为理论分析提供了很好的前提基础。本文对谱线线型的理论研究是围绕着Voigt线型的计算展开的。通过比较前人的研究计算结果，提出一种最简单的收敛最快的近似计算Voigt线型的解析直和公式，并且推广到单一线宽来源和同时存在多种不同类型的线宽来源的情形。我们把它应用到了NO的兰姆凹陷LMR光谱的仿真、拟合分析工作中，编制成具有普适性的仿真程序、拟合程序，获得了非常好的效果。为实现谱线分析的自动化，编制了能够自动获取谱线中心位置和强度的自动化读谱、解谱程序，为分析处理实验数据提供有效辅助工具。采用饱和吸收技术，对观测到的NO分子的LMR实验光谱，我们作了线宽的精确测量，获得NO的压致展宽系数。结合实验因素对实验谱线的影响，我们指出测量线宽值需作一定的修正，并提出了修正步骤和方法，修正结果令人满意。所取得的这些进展为最终精确测量复杂重叠谱线的线宽提供了宝贵的参考资料和后续工作的基纽。

关键词：激光磁共振 Voigt线型近似压致展宽测量谱线仿真谱线分析

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几种智能高分子的多重响应与分子间相互作用研究

几种智能高分子的多重响应与分子间相互作用研究

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作者：刘表兰中国科学院研究生院(武汉物理与数学研究所)

学位级别：博士

随着智能高分子凝胶在生物医学领域应用研究的深入,对智能高分子凝胶提出了新的要求,如快速／多响应、精确的选择性、规则构造等。单响应的宏观凝胶已经不能满足应用需求,迫使我们寻求新的结构可控多重响应微／纳米凝胶的制备方法。材... 详细信息

随着智能高分子凝胶在生物医学领域应用研究的深入,对智能高分子凝胶提出了新的要求,如快速／多响应、精确的选择性、规则构造等。单响应的宏观凝胶已经不能满足应用需求,迫使我们寻求新的结构可控多重响应微／纳米凝胶的制备方法。材料在应用上的可持续发展,离不开理论基础的突破,而理论研究的突破可以进一步应用于新材料的设计。PNIPA作为典型的温度响应高分子材料,其响应性能获得研究人员的广泛关注。相比应用研究,这类材料的基础理论研究相对滞后。PNIPA类高分子材料的相变机理依然存在较大争议,氢键作用、亲水作用、疏水相互作用等在这其中起着怎样的作用,人们各执其词。尤其是PNIPA在混合溶剂中呈现出的非共溶剂效应,大多数解释都是基于各自研究的少数体系,而由于研究方法和研究广度的限制,至今未有一个经得起推敲的理论解释。本论文以典型的温度响应高分子聚(N,N’-二乙基丙烯酰胺)(PDEA)和聚(N-异丙基丙烯酰胺)(PNIPA)及pH响应高分子聚(N,N’-二甲基氨基丙烯酰乙酯)(PDM)和聚(N,N’-二乙基氨基丙烯酰乙酯)(PDE)为研究对象,结合NMR实验技术和分子动力学模拟,从PDEA凝胶的相变与大分子-溶剂分子间相互作用到多响应嵌段共聚物(PDM-b-PNIPA和PDE-b-PNIPA)的自组装与分子链段间相互作用,最后回归单分子链的构象转变与分子间相互作用的理论模拟探索。利用HR MAS NMR方法研究了PDEA凝胶在混合溶剂中的相变与择优吸附行为。发现不具有酰胺质子的PDEA在水／异丙醇和水／正丙醇混合溶剂中也存在非共溶剂效应。PDEA对醇的择优吸附随着疏水基团的增大而增强,相变后疏水基大的醇分子残留在凝胶网络中的数目多于疏水基小的醇。通过原位计算相变的脱水过程发现PDEA对醇的择优吸附并没有增强脱水,且相变后PDEA侧链甲基质子运动性随着醇疏水基团的增大而增强。说明酰胺质子并非非共溶剂效应的决定性因素,疏水相互作用在PDEA的相变过程中起着重要的作用。另外,PDEA在水/DMSO混合溶剂中存在非共溶剂效应而在水／丙酮混合溶剂中相变温度升高,且对丙酮有择优吸附而对DMSO没有择优吸附。分析相变脱水过程发现极性大的DMSO更容易与水一起排出凝胶网络,而丙酮则更容易被PDEA凝胶网络保留,推测丙酮的加入更有利于PDEA的溶剂化,而DMSO与PDEA竞争水分子,不利于PDEA的溶剂化,进一步导致非共溶剂效应的产生。对比PDEA在水／质子溶剂体系和水／非质子溶剂体系的相变,非共溶剂效应不能简单的归因为某个因素,如大分子内部氢键、择优吸附,而应该综合考虑大分子-溶剂分子及溶剂分子-溶剂分子之间的相互作用。利用可逆加成断裂链转移(RAFT)自由基聚合合成嵌段比相同的多响应嵌段共聚物PDM-b-PNIPA和PDE-b-PNIPA,通过控制不同外界刺激(温度、pH)条件,研究大分子内相互作用对其相变与聚集行为的影响,进一步探索具有快速响应性的多响应核／壳纳米凝胶的制备。碱性溶液(pH=12)中,室温下PDM-b-PNIPA为略微收缩的分子链,PDE-b-PNIPA则自组装成以PDE为疏水核PNIPA为亲水壳的胶束。升温后,PDM-b-PNIPA两嵌段均塌缩,形成约200 nm的近球状胶束,且这种胶束的疏水核和亲水壳中均含有PDM/PNIPA分子链。PDE-b-PNIPA在升温过程中呈现两步相变,首先,壳层PNIPA从核壳界面逐步塌缩,导致胶束尺寸减小,随着嵌段共聚物亲水质量分数下降到临界值后,胶束结构转化为尺寸略微增大的囊泡结构。酸性条件下,PDM和PDE侧链质子化,升温后形成以PNIPA为疏水核、PDM/PDE为亲水壳的核壳胶束。通过在酸性溶液中,于298 K和323 K加入水溶性天然聚阴离子海藻酸钠,分别制备了核交联和壳交联纳米凝胶,基于其多响应性,有望应用于不同亲疏水性药物的控制释放体系。利用分子动力学模拟探索PDEA和PNIPA单分子链在纯水溶液和水／甲醇、水／乙醇、水／丙酮、水/DMSO二元混合溶剂体系中的相互作用。相比能形成分子内氢键的PNIPA, PDEA需要更大的聚合度才能在高温发生链塌缩,且其在360K的塌缩需要更长的模拟时间。此外,大分子酰胺基团附近通过非氢键作用的水分子以及分子链表面溶剂化层的水分子在PDEA的链塌缩过程中起着重要的作用。在水／醇混合溶剂体系中,PNIPA和PDEA与醇分子之间的相互作用强于与水分子之间的相互作用。升温后大分子-水分子之间氢键减少,而大分子-醇分子之间的氢键作用变化较小,而大分子侧链烷基与醇分子烷基之间疏水相互作用变得显著,表现为对醇的择优吸附。计算大分子周围溶剂个数比例发现大分子对乙醇的择优吸附比甲醇强,与实验结果相符。在水／丙酮二元溶剂体系中,无法与丙酮形成氢键的PDEA对丙酮的择优吸附主要体现

关键词：温度响应 pH响应水凝胶纳米凝胶混合溶剂嵌段共聚物多响应择优吸附相转变自组装 NMR 分子动力学模拟

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时间序列的非平稳性度量及其应用

时间序列的非平稳性度量及其应用

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作者：谭秋衡中国科学院研究生院（武汉物理与数学研究所）

学位级别：博士

非平稳性是时间序列的一个重要特征,对它的衡量是时间序列分析中的一个挑战性课题。本文借助于遍历论、粗粒化方法及信息论的观点,对时间序列的非平稳性度量问题展开了系统、深入的研究,建立了非平稳性度量的一般研究框架,提出了非平稳... 详细信息

非平稳性是时间序列的一个重要特征,对它的衡量是时间序列分析中的一个挑战性课题。本文借助于遍历论、粗粒化方法及信息论的观点,对时间序列的非平稳性度量问题展开了系统、深入的研究,建立了非平稳性度量的一般研究框架,提出了非平稳性度量指标NS,给出了计算NS的若干近似算法,并将NS应用于模型选择与股票市场数据实证分析、彩票数据分析等方面。主要研究包括： 1.明确了稳定集合(Stable Set, SS)的概念,基于中心极限定理与大数定律,给出了有限样本条件下稳定集合判别标准C(λ,Co,f),并利用独立同分布序列进行Monte Carlo试验,得到了在不同显著性水平α下参数λ与Po的关系数值表,且对该关系进行了拟合研究。 2.引入了稳定信息结构(Stable Information Structure, SIS)的概念,并给出了在有限样本条件下获取稳定信息结构的多种近似算法。 3.建立了非平稳性度量指标NS及相应的近似算法,并对该指标及其算法的合理性进行了分析。 4.将NS应用于模型选择与股票市场数据分析、彩票市场数据分析等方面,得到了较好的结果,其中： ·在模型选择中,提出了一种新的模型选择准则一最小化模型残差序列的非平稳性度量,并通过两个例子验证了该准则的有效性。同时,通过实验,表明NS可以较好的区分趋势平稳与差分平稳,也可以比较不同序列的非平稳性程度差异。 ·在股票市场数据分析当中,利用NS对股票指数的分类,表明各股指收益率与独立同分布具有明显差异；同时,利用NS对股票指数收益率进行逐年的非平稳性分析,发现大的NS值往往伴随着异常的经济波动。 ·在彩票市场数据分析当中,基于C(λ,Po,f),提出了c检验,并对多个博彩游戏的历史数据进行了NS分析,发现各游戏各数位上整数“0～9”出现都拥有稳定的概率,但并不是以等概率1/10出现。该均匀程度可用于衡量彩票市场的公平性。最后,对全文进行了总结,并对今后非平稳性度量在理论方面的深入以及在应用方面的扩展进行了展望。

关键词：时间序列非平稳性粗粒化稳定集合稳定信息结构模型选择股票市场实证分析彩票数据分析

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顺磁弛豫增强固体NMR技术在分子筛催化中的应用研究

顺磁弛豫增强固体NMR技术在分子筛催化中的应用研究

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作者：周雷中国科学院研究生院(武汉物理与数学研究所)

学位级别：博士

固体NMR技术是表征多相催化剂微观结构和催化反应机理的有力工具,其广泛应用深化了人们从原子分子水平上对多相催化体系的结构性质、催化性能及其构效关系的认识。顺磁弛豫增强是顺磁中心的孤电子与周边原子核产生的偶极-偶极相互作用... 详细信息

固体NMR技术是表征多相催化剂微观结构和催化反应机理的有力工具,其广泛应用深化了人们从原子分子水平上对多相催化体系的结构性质、催化性能及其构效关系的认识。顺磁弛豫增强是顺磁中心的孤电子与周边原子核产生的偶极-偶极相互作用导致周边原子核的弛豫速率增强的现象。目前顺磁弛豫增强NMR技术已广泛应用于生物大分子的结构解析和动力学性质的研究中。将顺磁金属离子引入到多相催化剂中,它既可扮演催化反应的活性中心,亦可作为探针从一个全新的视角来探测多相催化体系的内在构效关系。本论文主要利用顺磁弛豫增强固体NMR技术,系统深入地研究了分子筛骨架结构、活性中心和催化反应,拓展了该技术在多相催化体系中的应用。另外,本论文还利用多核多维固体NMR方法深入研究了组氨酸与锌离子在不同pH值下的相互作用。主要研究内容和研究结果包括：一、通过顺磁弛豫增强固体NMR技术,我们实现了天然丰度的催化反应过程的观测。当我们将少量的顺磁性的Cu(Ⅱ)离子加入到HY分子筛后,分子筛骨架原子如29Si和吸附分子的纵向弛豫时间T1极大缩短,实现了NMR信号的快速采样。在天然丰度丙酮反应物的多相催化反应中,13C谱图的信号至少有5-30倍的增强。顺磁弛豫增强固体NMR技术在天然丰度多相催化体系中应用,极大的缩减原位固体NMR实验中同位素富集的成本,而且还缩短了固体NMR的采样时间。二、利用顺磁弛豫增强固体NMR技术检测了催化反应过程中Cu-HY分子筛中铜物种的价态的变化过程,其中铜物种的价态变化过程与分子筛中骨架原子(如29Si)和吸附分子的纵向弛豫时间T1的变化密切相关。具体研究了三甲基膦和CO氧化过程中铜物种的价态的变化。该方法可以同时兼顾对金属离子活性中心的检测和催化机理的研究。三、利用固体NMR技术研究了含顺磁离子的Cu-H-MOR分子筛上甲醇羰基化反应的过程,探讨了铜物种对羰基化反应的影响。铜掺杂的Cu-H-MOR分子筛上羰基化反应活性和选择性均远高于H-MOR分子筛。我们发现体系中的Cu(Ⅰ)物种能稳定中间产物二甲醚,抑制了二甲醚与甲醇的进一步反应生成碳水化合物,并且大量二甲醚的存在也是在Cu-H-MOR分子筛上高选择性生成乙酸甲酯的原因。此外,实验中还发现,与Cu(I)紧密吸附的CO并不是羰基化反应中的活性物种,相反会占据Cu(Ⅰ)位点,影响二甲醚在Cu(Ⅰ)上的吸附,导致碳水化合物的大量生成。这些实验结果将为羰基化反应的金属掺杂的双功能催化剂的设计提供参考依据和思路。四、结合多种固体NMR技术和理论计算研究了不同pH条件下组氨酸与锌离子的相互作用。借助二维同核和异核相关NMR技术对不同结构的组氨酸-锌离子复合物中的1H,13C和15N的化学位移进行了一个全归属；并且测量了不同复合物中13C和15N的化学位移各向异性以及1H-15N耦合常数的大小,这些参数的变化反映了组氨酸与锌离子相互作用后化学环境的变化；根据NMR的实验结果,提出了不同的组氨酸与锌离子相互作用的结构模型,并利用DFT计算进行了证实。这些结果给生物蛋白中组氨酸与金属离子相互作用的结构与功能之间的关系提供一些基础。

关键词：固体NMR 顺磁弛豫增强多相催化分子筛金属离子

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用于中性原子量子计算的单量子比特操控

用于中性原子量子计算的单量子比特操控

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作者：尉石中国科学院研究生院(武汉物理与数学研究所)

学位级别：博士

我们详细研究了用于中性原子量子计算的单量子比特操控.实现量子计算的基本要素包括：可扩展量子寄存器的制备和读取,单量子比特操作,多量子比特操作.基于“碰撞阻塞”效应,可以在微型光学偶极阱中囚禁单原子.为了实现量子寄存器的初始... 详细信息

我们详细研究了用于中性原子量子计算的单量子比特操控.实现量子计算的基本要素包括：可扩展量子寄存器的制备和读取,单量子比特操作,多量子比特操作.基于“碰撞阻塞”效应,可以在微型光学偶极阱中囚禁单原子.为了实现量子寄存器的初始化,我们在环形光晶格中制备单原子阵列.对于碱金属原子,量子比特被编码在基态超精细结构能级上.我们采用双光子受激Raman跃迁,进行单原子内态的各种操控.本论文中,主要的创新点和结果展示如下：1、我们采用Carr-Purcell-Meiboom-Gill(CPMG)脉冲时序有效抑制单原子量子比特的退相干.CPMG时序被视为是多组spin echo脉冲的叠加,已经应用于多种体系,可以有效改善量子比特的相干性.我们将这种技术扩展到单原子体系中,通过采用π脉冲个数n=6的CPMG时序,均匀退相干时间比采用spin echo脉冲时延长了3倍.2、利用辅助的可移动的光阱,我们在光晶格中转移单原子量子比特,并详细研究了转移过程对量子比特保真度的影响.如果辅助光阱的势深较大,将其从静止阱上掠过时,囚禁的单原子会跟随着移动阱一起运动,实现转移.原子的转移效率可以达到95%.因为不会影响光晶格中其他位置囚禁的原子,这种方案适用于可扩展的量子寄存器.在单原子转移过程中,本征态的保真度保持不变,为F=0.94.叠加态的保真度会受到影响,在T=20 ms时测量,未进行转移时保真度为F=0.74,经过转移后减小到F=0.66.研究表明,单原子转移过程中叠加态保真度的损失,主要来自于该过程引起的加热效应和偶极阱激光的指向涨落.与单离子转移相比较,单原子转移的研究存在着很多共性的需求和挑战,进一步可以将我们的转移过程与其他手段相结合.3、我们研究了自由空间和偶极阱中单原子物质波干涉.采用一系列对射Raman光脉冲,可以实现冷原子干涉仪,在精密测量领域有着广泛的应用.我们实现了自由空间中的单原子Mach-Zehnder型干涉仪,并测量了单原子物质波相干长度.同时在偶极阱中,观察到干涉条纹对比度随着测量时间的延长而迅速衰减,这正是由于原子在阱中做简谐运动造成的.由此,我们提出了偶极阱中包含两脉冲的单原子干涉仪方案.4、我们优化激光冷却时序,将囚禁在双色阱中的单原子冷却到Lamb-Dicke区.为了在红失谐光学偶极阱中实现强囚禁,一束蓝失谐的中空光束与之叠加.优化偏振梯度冷却后,采用释放再抓捕的方法测量单原子温度.通过计算得到,阱中单原子满足Lamb-Dicke条件,有助于进一步采用Raman边带冷却制备单原子到简谐运动基态.5、我们采用压缩感知技术初步提高了单原子阵列荧光成像的分辨率.当信号满足特定的稀疏条件时,压缩感知提供了一种恢复重建信号的求解算法.实验中,我们收集单原子荧光,成像到电子倍增相机上,对整个单原子阵列进行实时监测和控制.应用压缩感知技术处理后,初步提高了两个单原子成像的分辨率.总之,我们在可扩展的量子寄存器中展示了单原子量子比特的各种操控.这些工作为采用中性原子进行量子计算提供了基础.

关键词：原子的激光冷却与囚禁单原子量子计算

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