检索结果-内蒙古大学图书馆

北京理工大学学报 2023年第3期43卷 320-328页

作者：许颜清李雨浓北京理工大学化学与化工学院原子分子簇科学教育部重点实验室北京100081

有机小分子自由基作为新型功能材料可能的构筑基元,与配位聚合物结合可以制备多种具有特殊功能的晶态材料.利用配位聚合物的理性设计和构筑来调控自由基的活性及性质,有着重要的理论意义和应用价值.文章首先介绍了多种在配位聚合物中能... 详细信息

有机小分子自由基作为新型功能材料可能的构筑基元,与配位聚合物结合可以制备多种具有特殊功能的晶态材料.利用配位聚合物的理性设计和构筑来调控自由基的活性及性质,有着重要的理论意义和应用价值.文章首先介绍了多种在配位聚合物中能稳定存在的具有长寿命的自由基物种,包括紫精及类紫精衍生物、芳香酰亚胺类衍生物、氮氧类小分子自由基等.这些自由基物种以配位聚合物主链骨架、配体侧基或客体的形式稳定在配位聚合物基质中,然后重点讨论了它们在配位聚合物中稳定存在的可能原因,并简要介绍了其在智能窗口、传感器、光热治疗和催化等方面的潜在应用.最后总结了目前该领域发展的难点和不足,并提出未来的研究方向.

关键词：稳定自由基无机-有机杂化材料配位聚合物长寿命

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有机分子笼封装金属纳米团簇的合成策略与催化应用

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北京理工大学学报 2023年第12期43卷 1308-1317页

作者：孙建科王佳晨杨晓冬北京理工大学化学与化工学院原子分子簇科学教育部重点实验室北京102488

金属纳米团簇是由若干金属原子组成的纳米材料,尺寸介于单个金属原子和纳米颗粒之间,具有独特的几何和电子结构,在催化反应中展现出良好的性能.然而裸露的金属纳米团簇由于表面能较高,在催化过程中容易聚集失活.近年来,有机分子笼(organ... 详细信息

金属纳米团簇是由若干金属原子组成的纳米材料,尺寸介于单个金属原子和纳米颗粒之间,具有独特的几何和电子结构,在催化反应中展现出良好的性能.然而裸露的金属纳米团簇由于表面能较高,在催化过程中容易聚集失活.近年来,有机分子笼(organic molecular cages,OMCs)作为一种新兴的多孔材料受到了广泛关注.将金属纳米团簇封装在有机分子笼的限域空间内不仅可以提高其粒径均一性,还可以提高稳定性.有机分子笼的孔道结构完全开放,封装在其内部的金属纳米团簇在氧化、还原、偶联、产氢等反应中仍保持较高的催化活性.本文简要总结了有机分子笼封装金属纳米团簇的合成策略以及这类材料在催化领域的应用.

关键词：多孔材料有机分子笼金属纳米团簇封装策略催化应用

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两种基于B5On(n=11,12)簇构筑的具有深紫外吸收的硼酸盐

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高等学校化学学报 2022年第1期43卷 114-119页

作者：陈崇安杨国昱北京理工大学化学与化工学院原子分子簇科学教育部重点实验室北京102488

以碱金属和碱土金属为模板,在溶剂热条件下合成了两种具有深紫外吸收特性的硼酸盐Na2Ba·[B5O8(OH)]2·2H2O(1)和KSr[B5O8(OH)2](2),并利用单晶X射线衍射(SCXRD)、粉末X射线衍射(PXRD)、傅里叶变换红外(FTIR)光谱、紫外-可见吸... 详细信息

以碱金属和碱土金属为模板,在溶剂热条件下合成了两种具有深紫外吸收特性的硼酸盐Na2Ba·[B5O8(OH)]2·2H2O(1)和KSr[B5O8(OH)2](2),并利用单晶X射线衍射(SCXRD)、粉末X射线衍射(PXRD)、傅里叶变换红外(FTIR)光谱、紫外-可见吸收光谱(UV-Vis)和热重分析(TG)等手段对化合物的结构和性能进行了研究.结果表明,化合物1可归属于单斜晶系P2/c空间群,结构中四连接的B5O10(OH)簇单元通过共氧连接形成含有两种9-元环窗口的二维层;化合物2结晶于单斜晶系C2/c空间群,结构中四连接的B5O10(OH)2簇单元则通过共氧交替连接构筑了罕见的含有8-/12-元环孔道的二维褶皱层.两种基于B5On(n=11,12)簇单元构筑的化合物均具有低于200 nm的深紫外吸收边,在紫外/深紫外区具有潜在的应用价值.

关键词：硼氧团簇溶剂热合成层状结构短边吸收

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刺激响应型的多金属氧簇-紫精基化合物的合成与应用

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北京理工大学学报 2021年第11期41卷 1226-1235页

作者：许颜清甄苗苗北京理工大学化学与化工学院原子分子簇科学教育部重点实验室北京100081

多金属氧簇-紫精基化合物是一类由紫精和多金属氧簇通过配位作用、阴阳离子的静电吸引以及氢键等相互作用构建的化合物.在此类化合物中多金属氧簇作为富电子的无机构筑块起到了提供电子的作用,将电子提供给紫精阳离子,从而赋予材料结构... 详细信息

多金属氧簇-紫精基化合物是一类由紫精和多金属氧簇通过配位作用、阴阳离子的静电吸引以及氢键等相互作用构建的化合物.在此类化合物中多金属氧簇作为富电子的无机构筑块起到了提供电子的作用,将电子提供给紫精阳离子,从而赋予材料结构设计多变、良好的光热稳定性、多刺激响应等优点,实现了有机-无机杂化材料应用的升华.文中综述了近年来多金属氧簇-紫精基晶态化合物的合成、结构与性能、刺激响应中的电子转移途径,及其在智能传感、光催化领域的应用研究,最后总结了目前该领域发展的难点和不足,并提出未来的研究方向.

关键词：智能材料有机-无机杂化材料紫精基化合物多金属氧簇刺激响应

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原子级分散Fe-N-C温和条件下选择性氧化催化特性

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高等学校化学学报 2020年第6期41卷 1262-1268页

作者：熊俊宇王姗姗许颜清胡长文北京理工大学化学与化工学院原子分子簇科学教育部重点实验室光电转换材料北京市重点实验室北京100081

采用非溶液法制备了原子级分散的Fe-N-C催化剂,并用于硫醚和二级醇的选择性氧化.研究结果表明,这种原子级分散的Fe-N-C催化剂可在温和条件下选择性地将硫醚转化为亚砜,而不会产生过度氧化的砜.该工艺具有反应条件温和、反应速度快、收... 详细信息

采用非溶液法制备了原子级分散的Fe-N-C催化剂,并用于硫醚和二级醇的选择性氧化.研究结果表明,这种原子级分散的Fe-N-C催化剂可在温和条件下选择性地将硫醚转化为亚砜,而不会产生过度氧化的砜.该工艺具有反应条件温和、反应速度快、收率高等优点;该催化剂对二级醇氧化制酮反应具有较高的催化活性,产率较高.作为一种非均相催化剂,Fe-N-C催化剂循环使用5次后活性未见显著下降;在实验结果和参考文献的基础上还提出了一种可能的自由基反应机理.

关键词：单原子催化剂选择性氧化铁氮掺杂碳材料非均相催化剂

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{Co_(6)}簇加成的夹心型锗钨酸盐的合成、结构及电化学性质

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无机化学学报 2024年第6期40卷 1173-1179页

作者：刘峥峥张朋蕴汪承日黄胜利杨国昱北京理工大学化学与化工学院原子分子簇科学教育部重点实验室北京102488

通过水热反应合成了一个{Co_(6)}簇加成的夹心型锗钨酸盐:[Co(dien)_(2)]{[Co(dien)(H_(2)O)]_(2)[Co(dien)]_(2)[Co_(6)(en)_(2)(μ_(3)-OH)_(2)(H_(2)O)_(6)(GeW_(8)O_(31))_(2)]}·5.5H_(2)O(1),其中dien=diethylenetriamine,en=ethylenediamine。该化合物的阴离子是一个带状{Co_(6)}簇夹心的三明治型{Co_(6)}@{GeW8}2结构。通过单晶X射线衍射、元素分析、红外光谱、粉末X射线衍射和热重实验对该化合物进行了系统性地表征。通过循环伏安测试研究了该化合物的电化学性质,同时其在电催化还原亚硝酸盐实验中展现出良好的催化活性。

关键词：多金属氧酸盐钴加成的多钨酸盐夹心型结构水热合成亚硝酸盐还原

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醋酸钯和苯胂酸协同催化苯甲腈水合制备苯甲酰胺

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无机化学学报 2019年第9期35卷 1619-1622页

作者：王涛林政国胡长文北京理工大学化学与化工学院原子分子簇科学教育部重点实验室

以醋酸钯和苯胂酸(物质的量之比nPd∶nAs=3∶2)作为协同催化剂,用于催化苯甲腈水合制备苯甲酰胺。在不额外添加有机溶剂条件下,利用过量苯甲腈兼做溶剂,该反应获得了99%的高产率和100%的苯甲酰胺选择性以及高达186 mol·kg^-1·... 详细信息

以醋酸钯和苯胂酸(物质的量之比nPd∶nAs=3∶2)作为协同催化剂,用于催化苯甲腈水合制备苯甲酰胺。在不额外添加有机溶剂条件下,利用过量苯甲腈兼做溶剂,该反应获得了99%的高产率和100%的苯甲酰胺选择性以及高达186 mol·kg^-1·h^-1的时空收率,循环反应5轮未发现明显的活性与选择性的降低,催化剂具有良好的循环使用性能。产物的结晶分离研究结果表明苯甲酰胺在0 ℃的析出百分比为73%,简单过滤即可收集。

关键词：苯甲腈水合反应酰胺均相催化

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异核双金属探针在活细胞细胞核和线粒体中选择性定位DNA

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无机化学学报 2023年第8期39卷 1463-1470页

作者：王莹薛瑞黄胜利杨国昱北京理工大学化学化工学院原子分子簇科学教育部重点实验室北京100081

用于实时成像活细胞DNA的细胞核探针是非常罕见的。通过Ru(N^N)3、Ir(C^N)2(N^N)、Re(CO)3Cl(N^N)和Pt(C^N)(N^N)的结合,生成了4种异核双金属配合物:2种不同的功能金属位点被锚定在线性双齿螯和配体(N^N)-(N^N)的尾端,形成不对称哑铃状... 详细信息

用于实时成像活细胞DNA的细胞核探针是非常罕见的。通过Ru(N^N)3、Ir(C^N)2(N^N)、Re(CO)3Cl(N^N)和Pt(C^N)(N^N)的结合,生成了4种异核双金属配合物:2种不同的功能金属位点被锚定在线性双齿螯和配体(N^N)-(N^N)的尾端,形成不对称哑铃状的双金属分子M1-M2,即Ru-Re、Ru-Pt、Ir-Re和Ir-Pt。Ru-Re和Ru-Pt的红色发射探针具有较大的斯托克斯位移、优异的核膜穿透能力、良好光稳定性的DNA结合能力。此外,Ru-Re和Ru-Pt探针的DNA成像可与专门用于活细胞细胞核DNA染色的Hoechst 33342商用染料相媲美,而Ir-Re和Ir-Pt探针直接靶向线粒体。不同探针的发光特性和选择性胞内定位高度依赖于在异核双金属配合物中的金属物种。

关键词：异核双金属探针 DNA成像线粒体染色细胞摄取

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异金属取代的多金属氧酸盐@光响应型金属-有机框架用于高选择性光催化CO_(2)还原

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Chinese Journal of Catalysis 2023年第7期50卷 343-351页

作者：李慧杰池漫洲辛兴王瑞杰刘天府吕红金杨国昱北京理工大学化学与化工学院光电/电光转换材料北京重点实验室原子分子簇科学教育部重点实验室北京102488

传统化石燃料的过度消耗以及CO_(2)的持续排放,使开发可再生的碳中性燃料迫在眉睫.利用太阳能将CO_(2)光还原为能量密集的有机分子(CO,HCOOH,HCHO和CH_(3)OH等)被认为是一种绿色可持续但极具挑战性的方案.实现该方案所面临的关键难点是... 详细信息

传统化石燃料的过度消耗以及CO_(2)的持续排放,使开发可再生的碳中性燃料迫在眉睫.利用太阳能将CO_(2)光还原为能量密集的有机分子(CO,HCOOH,HCHO和CH_(3)OH等)被认为是一种绿色可持续但极具挑战性的方案.实现该方案所面临的关键难点是开发高效、廉价的光催化CO_(2)还原催化剂.作为一种具有前景的多电子转移催化剂,过渡金属取代的多金属氧酸盐(POM)因其结构丰富且物化性质可调,越来越多地被应用于光催化CO_(2)还原研究.其结构中的缺位多酸配体可用作电子存储海绵以实现光催化CO_(2)还原反应中的多电子转移过程.然而,目前均相催化体系面临的主要挑战在于可溶性POMs催化剂的可回收性不高和催化活性低等.为解决上述挑战,可行的策略是将可溶性POMs催化剂装载到多孔金属有机框架(MOFs)中,制备POM@MOF复合材料,从而将可溶性POMs催化剂优越的催化活性与多孔材料的可回收性结合起来.作为一类光敏型MOF材料,NU-1000具有良好的光响应能力和合适的孔道结构,可容纳不同尺寸的POMs客体分子.目前,基于POM@NU-1000的复合材料在光驱动分解水制氢领域已有一些报道;然而,该类复合材料在太阳能驱动的光催化CO_(2)还原中的应用研究仍然较少.本文构筑了一种异金属取代的POM@NU-1000复合材料(P_(2)W_(15)Ni_(3){Re(CO)_(3)}_(3)@NU-1000)通过浸渍法将Ni-Re异金属取代POMs(Na(NH4)5[P_(2)W_(15)O_(56)Ni_(3)(H_(2)O)3(μ3-OH)3{Re(CO)3}3]·18H_(2)O)锚定到NU-1000MOF孔道中.系列实验实验证实了P_(2)W_(15)Ni_(3){Re(CO)_(3)}_(3)客体团簇成功装载进NU-1000主体的孔道中.在最佳条件下,P_(2)W_(15)Ni_(3){Re(CO)_(3)}_(3)@NU-1000复合材料能有效地进行光催化CO_(2)还原,反应10 h的CO产量高达28982μmolg^(–1),选择性达93.5%.此外,该催化体系具有良好的光催化稳定性和至少4次连续循环的可重复性.催化反应机理研究表明,高效的光催化CO_(2)还原性能归因于P_(2)W_(15)Ni_(3){Re(CO)_(3)}_(3)团簇独特的结构完整性、NU-1000优良的光响应能力以及二者之间强的主-客体相互作用.综上,本工作展示了引入CO_(2)还原功能单元到POMs客体分子的策略可调节POM@MOF功能复合材料的催化活性,为设计和合成高效率CO_(2)还原光催化剂提供了实验参考.

关键词： CO_(2)还原多金属氧酸盐金属有机框架材料异金属取代光催化

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钯催化的芳酰氧基氨基甲酸酯的分子内脱羧烯丙基胺化反应

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有机化学 2021年第8期41卷 3089-3096页

作者：李晓颖李培贺王峥付辉戴啟谱北京理工大学化学与化工学院原子分子簇科学教育部重点实验室光电材料北京市重点实验室北京100081

烯丙基胺化合物是有机合成化学和药物化学的重要化合物之一,其合成方法备受关注.以芳酰氧基氨基甲酸酯为原料通过分子内脱羧一步合成了烯丙基胺化合物,而原料芳酰氧基氨基甲酸酯可由廉价易得的羧酸和羟胺原位制备.反应条件温和,底物普... 详细信息

烯丙基胺化合物是有机合成化学和药物化学的重要化合物之一,其合成方法备受关注.以芳酰氧基氨基甲酸酯为原料通过分子内脱羧一步合成了烯丙基胺化合物,而原料芳酰氧基氨基甲酸酯可由廉价易得的羧酸和羟胺原位制备.反应条件温和,底物普适性好,并且可以实现克级和吲哚的合成.

关键词：钯催化芳氧酰氨基甲酸酯脱羧烯丙基胺化烯丙胺

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