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华东师范大学学报（自然科学版） 2023年第1期 140-148页

作者：王欢陆嘉星华东师范大学化学与分子工程学院、上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室上海200062 崇明生态研究院上海202162

在温和条件下,CO_(2)的高效固定利用是“绿色碳科学”的重要组成部分之一.电催化CO_(2)与有机化合物耦合在转化利用CO_(2)的同时可以制备增值化学品,有利于可持续发展.本文概述了目前电催化CO_(2)与各类有机分子耦合制备有机羧酸、碳酸... 详细信息

在温和条件下,CO_(2)的高效固定利用是“绿色碳科学”的重要组成部分之一.电催化CO_(2)与有机化合物耦合在转化利用CO_(2)的同时可以制备增值化学品,有利于可持续发展.本文概述了目前电催化CO_(2)与各类有机分子耦合制备有机羧酸、碳酸酯、氨基甲酸酯等化学品的方法.并介绍了该领域的最新研究进展和机遇:不对称电羧化反应,包括手性源的构建;其他反应物的新型反应,包括电化学开环羧化和N-甲基化反应;非牺牲阳极的电羧化反应,包括阳极氧化反应的构建和电解池的调整等;成对电合成反应等.

关键词：二氧化碳电羧化电催化有机电合成

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ZSM-5酸强度控制1-C7=催化裂解反应路径的研究

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化学学报 2024年

作者：赵勤李芳张鹏鹤刘月明华东师范大学化学与分子工程学院石油化工分子转化与反应工程全国重点实验室上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室

庚烯(C7=)是一种重要的化工中间原料。C7=催化裂解制乙烯/丙烯(C2=/C3=)过程是烯烃碳资源高值化利用的有效途径，然而其裂解反应路径及其调控原理仍有待厘清。本文根据正碳离子机理和β-裂解机理，首先建立了C7=催化裂解反应路径网络，... 详细信息

庚烯(C7=)是一种重要的化工中间原料。C7=催化裂解制乙烯/丙烯(C2=/C3=)过程是烯烃碳资源高值化利用的有效途径，然而其裂解反应路径及其调控原理仍有待厘清。本文根据正碳离子机理和β-裂解机理，首先建立了C7=催化裂解反应路径网络，并考察了不同拓扑结构分子筛催化剂的催化裂解性能，发现ZSM-5分子筛是C7=催化裂解的高效催化剂。在此基础上，系统研究了ZSM-5分子筛的酸性质（酸量、酸强度）对反应的影响。结果表明，ZSM-5分子筛酸量、酸强度的降低，均抑制了生成非烯烃类产物的氢转移、芳构化等反应路径，进而提高了烯烃碳资源利用率。特别的是，ZSM-5分子筛的酸强度控制了C7=单分子裂解反应路径I(C7=→ C3=+ C4=)和路径II(C7=→ C2=+ C5=)，强酸中心促进裂解路径II而多产乙烯，弱酸中心利于裂解路径I而多产丙烯。本研究为C7=催化裂解制C2=/C3=过程中碳资源高效利用的催化剂设计提供了新思路。

关键词：催化裂解庚烯 ZSM-5 酸强度反应路径

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溴二氟甲基三甲基硅烷的合成及其在有机合成中的应用

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有机化学 2023年第10期43卷 3491-3507页

作者：涂志余金生周剑华东师范大学化学与分子工程学院、上海分子治疗与新药创制工程技术研究中心、上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室上海200062 中国科学院上海有机化学研究所金属有机化学国家重点实验室上海200032 海南师范大学热带药用资源化学教育部重点实验室海口571127

溴二氟甲基三甲基硅烷(TMSCF_(2)Br)自2011年首次被作为二氟卡宾前体报道以来,已发展成为一种重要的二氟甲(烷)基化试剂,并在有机合成中得到了广泛应用.在简要介绍TMSCF_(2)Br合成方法的基础上,重点阐述了利用TMSCF_(2)Br作为二氟卡宾... 详细信息

溴二氟甲基三甲基硅烷(TMSCF_(2)Br)自2011年首次被作为二氟卡宾前体报道以来,已发展成为一种重要的二氟甲(烷)基化试剂,并在有机合成中得到了广泛应用.在简要介绍TMSCF_(2)Br合成方法的基础上,重点阐述了利用TMSCF_(2)Br作为二氟卡宾前体或三甲基硅基二氟甲基自由基前体实现不同底物的系列二氟甲基或氟烷基化反应的研究进展.藉此对TMSCF2Br在有机合成反应的活化方式和机理及其应用优势与不足等进行分析讨论,为从事有机合成和有机氟化学相关的科研人员提供一些参考与启发.

关键词：溴二氟甲基三甲基硅烷二氟卡宾三甲基硅基二氟甲基自由基二氟甲基化二氟烷基化

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C―F?H―X相互作用在有机反应中的影响

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化学学报 2018年第12期76卷 925-939页

作者：郝永佳余金生周英王欣周剑贵阳中医学院药学院绿色化学与化工过程绿色化上海市重点实验室上海分子治疗与新药创制工程技术研究中心华东师范大学化学与分子工程学院四川大学化学学院金属有机化学国家重点实验室中国科学院上海有机化学研究所

氢键相互作用在分子间或者分子内均广泛存在,并且对有机反应的选择性和活性具有深远影响.有机化合物中的N和O原子与不同氢键给体H―X的氢键作用已得到了广泛研究,并被巧妙地用于设计开发新的催化剂和新反应,但电负性最大的氟元素所形成... 详细信息

氢键相互作用在分子间或者分子内均广泛存在,并且对有机反应的选择性和活性具有深远影响.有机化合物中的N和O原子与不同氢键给体H―X的氢键作用已得到了广泛研究,并被巧妙地用于设计开发新的催化剂和新反应,但电负性最大的氟元素所形成的C―F键与氢键给体之间的C―F?H―X相互作用对有机反应的影响却研究很少. 2011年,我们首次在酮亚胺的Strecker反应中观察到强烈的氟效应,并提出可能是源于C―F?H―X相互作用对反应的活性和选择性的影响.随后,这种弱相互作用在更多的有机反应中被观察到,并被认为对有机化学反应可能存在显著的影响,甚至还能通过理性设计来实现高反应活性和选择性.本综述将介绍底物与催化剂或溶剂之间,底物与底物之间,以及反应过渡态中形成的C―F?H―X氢键相互作用对有机反应的影响,旨在为从事有机合成和有机氟化学的研究人员提供参考和启示,从而有助于新反应和新型手性催化剂的设计开发.

关键词： C―F?H―X相互作用有机反应反应活性选择性

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α-手性三级叠氮化合物的不对称催化合成新进展

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化学学报 2023年第11期81卷 1590-1608页

作者：高杨张学鑫余金生周剑华东师范大学化学与分子工程学院石油化工分子转化与反应工程全国重点实验室、上海分子治疗与新药创制工程技术研究中心、上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室上海200062 中国科学院上海有机化学研究所金属有机化学国家重点实验室上海200032 海南师范大学热带药用资源化学教育部重点实验室海口571127

α-手性叠氮化合物广泛应用于合成化学、药物化学和生命科学等领域.由于手性叠氮既可用于多样性合成手性胺衍生物及含氮杂环化合物,且叠氮基本身也是药效团,α-手性叠氮的高效合成对于药物研发十分重要.随着引入手性季碳来增加分子的三... 详细信息

α-手性叠氮化合物广泛应用于合成化学、药物化学和生命科学等领域.由于手性叠氮既可用于多样性合成手性胺衍生物及含氮杂环化合物,且叠氮基本身也是药效团,α-手性叠氮的高效合成对于药物研发十分重要.随着引入手性季碳来增加分子的三维立体性来改善生物活性和成药性成为药物设计研发的有效手段,发展具有氮杂季碳手性中心的α-手性三级叠氮的不对称催化合成新方法来促进药学研究十分必要.然而,由于叠氮基接近于直线的结构所带来的不利位阻效应,以及需要区分差异性较小的取代基来构建氮杂季碳手性中心的挑战性,高对映选择性的不对称催化方法较为匮乏.本综述旨在从含C—N_(3)键化合物的不对称官能团化反应和通过C—N_(3)键形成的不对称叠氮化反应两种构建策略出发,介绍近五年不对称催化合成α-手性三级叠氮的研究进展.藉此对反应机理及优势与不足等进行分析讨论,为从事有机合成和药物化学相关的科研人员提供一些参考和启发.

关键词： α-手性三级叠氮不对称催化合成叠氮化钠叠氮三甲基硅烷亲电叠氮化亲核加成

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生物基2,5-呋喃二甲酸的绿色合成技术综述

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华东师范大学学报（自然科学版） 2023年第1期 160-169页

作者：赵磊李泽霖李愽龙边树昌王建华张海兰赵晨华东师范大学化学与分子工程学院、上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室上海200062 江苏国望高科纤维有限公司江苏苏州215228

生物基芳香二酸2,5-呋喃二甲酸(2,5-furandicarboxylic acid,FDCA)有望部分替代石油基二酸对苯二甲酸(terephthalic acid,PTA)用于高性能高分子材料的合成.本文综述了从5-羟甲基糠醛(5-hydroxymethylfurfural,HMF)、糠酸、呋喃、二甘醇酸、己糖二酸、2,5-二甲基呋喃和2-甲基呋喃制备FDCA的各路线,并详细介绍了HMF的直接氧化法、多相热催化氧化法、光电催化氧化法以及糠酸羧基化、歧化、羰基化等策略合成FDCA.在比较了各路线优缺点的基础上,认为HMF路线和糠酸路线是FDCA规模化生产最有希望的路线,提出未来应在改进催化路线、简化反应工艺、提高分离效率、减少三废含量等方面进行更为深入的探索和研究.

关键词： 2 5-呋喃二甲酸生物质 5-羟甲基糠醛糠酸绿色合成

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硫酸酯离子液体的合成、物化性质及应用

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华东师范大学学报（自然科学版） 2023年第1期 60-72页

作者：王蔓党璐璐袁慧霞周静张大卫高国华华东师范大学化学与分子工程学院、上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室上海200062 黔南民族师范学院化学化工学院贵州都匀558000

硫酸酯离子液体因其不含卤素离子,具有极低的蒸气压、高的热稳定性、高黏度指数、低等温压缩系数、选择性溶解能力和良好的生物相容性等独特的性质而备受关注.本文主要介绍了硫酸酯离子液体的合成方法,包括一步法、两步法;归纳了硫酸酯... 详细信息

硫酸酯离子液体因其不含卤素离子,具有极低的蒸气压、高的热稳定性、高黏度指数、低等温压缩系数、选择性溶解能力和良好的生物相容性等独特的性质而备受关注.本文主要介绍了硫酸酯离子液体的合成方法,包括一步法、两步法;归纳了硫酸酯离子液体的结构,特别是阴、阳离子烷基链长度等对其密度、黏度、折光率、表面张力、等温压缩系数以及其中的声音传导特性等物化性质的影响;总结了硫酸酯离子液体在溶解、萃取、催化、润滑、气体吸附分离以及复合材料等不同领域的应用;最后探讨了硫酸酯离子液体当前存在的问题并对其发展趋势进行了展望.

关键词：硫酸酯离子液体合成物化性质溶剂

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非晶相电催化剂在电解水领域的研究进展

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Chinese Journal of Catalysis 2023年第8期51卷 5-48页

作者：王潇涵田汉余旭陈立松崔香枝施剑林中国科学院大学杭州高等研究院化学与材料科学学院浙江杭州310024 中国科学院上海硅酸盐研究所高性能陶瓷与超微结构国家重点实验室上海200050 华东师范大学化学与分子工程学院上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室上海200062

化石燃料短缺和环境污染引发了人们对可持续、清洁和高效新能源的关注.氢具有能量密度高、燃烧产物清洁等优点,是一种重要的能源载体,具有替代化石燃料的潜力.在各种制氢方法中,电解水制氢是获取高纯氢气的有效技术,其包含阴极析氢反应(... 详细信息

化石燃料短缺和环境污染引发了人们对可持续、清洁和高效新能源的关注.氢具有能量密度高、燃烧产物清洁等优点,是一种重要的能源载体,具有替代化石燃料的潜力.在各种制氢方法中,电解水制氢是获取高纯氢气的有效技术,其包含阴极析氢反应(HER)和阳极析氧反应(OER).为了实现高效的电化学水分解,需要使用高效的电催化剂以克服HER和OER的热力学势垒并降低制氢电耗.目前,广泛使用的HER和OER催化剂分别是Pt和RuO_(2)/IrO_(2)基金属或金属氧化物,该类贵金属催化剂的高成本和稀缺性严重限制了其在水分解制氢中的广泛应用.此外,金红石型RuO_(2)和IrO_(2)在阳极高电位下可溶于酸性和碱性电解质溶液中,致使催化活性下降,因此,亟需发展新型高效且稳定的电解水催化剂.相较于目前报道的晶相电解水催化剂材料,非晶相催化剂材料没有严格限定的晶体结构,并具有硬度低、比表面积大和化学稳定性好等优点,特别是其含有大量随机取向的化学键和表面暴露的缺陷,可以显著提高活性位点数量,优化反应物的吸脱附,因此在电催化领域具有良好的应用前景.自20世纪80年代末以来,一系列非晶相材料被成功制备出来且用于HER,OER和全解水中.考虑到当前非晶相电催化剂在电解水领域取得的进展,本综述对其合成方法、稳定策略、性能评估、机制探索和理论研究等进行了系统的总结.阐述了酸性和碱性条件下HER和OER的反应过程和机理,介绍了非晶电催化剂材料的制备方法,以及提升其稳定性的策略.重点介绍了含贵金属(Pt,Pd和Ir等)和非贵金属(Fe,Co,Ni和Mo等)基非晶态电催化剂在HER,OER和全解水中的性能评价,以及采用能带理论和第一性原理相结合阐述相应的电催化机理.深入讨论了当前非晶态电催化剂在电解水实际应用中遇到的关键问题,如非晶催化剂所面临的导电率低、稳定性差(尤其是高电流下)、制备困难、缺乏深入的催化机制研究和工业化前景不明朗等问题,简要地指出了该领域未来的研究方向:(1)高导电材料的引入.为了解决非晶材料导电性差的问题,可考虑引入高导电介质或引入特殊导电结构(如核壳结构等).(2)新颖的合成策略(非晶/结晶结构集成、非晶表面涂覆和创造离子缺陷等).(3)非晶材料结构高度可调的合理使用.非晶催化剂的结构具有高度可调性,在催化过程中易发生相转变,可考虑合理诱导其可控转变.(4)先进的表征手段(原位电镜、原位拉曼、原位XPS和同步辐射等)的开发.(5)理论计算工具(进一步引入机器学习、材料基因组等理论)的使用.(6)更多应用层面的探索.通过研究催化机制加深对非晶催化剂结构的认知,提高稳定性,一方面探究其在实际环境条件(高/低温、高/低pH)下的电解水性能,另一方面将其扩展到甲醇、甘油等小分子氧化应用中的探究.综上,本综述旨在更好地理解非晶相电催化剂在电解水领域的研究现状、机理研究以及存在的挑战等,从而推动非晶相电催化剂在未来电解水领域中的实际应用.

关键词：非晶相催化剂缺陷工程电解水析氢反应析氧反应

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阳离子脂质体DLin-MC3-DMA合成

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化学试剂 2016年第4期38卷 361-363,378页

作者：王晋萍王胜沈雪杨帆汤杰华东师范大学化学与分子工程学院上海分子治疗与新药创制工程技术研究中心上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室上海200062

可电离的阳离子脂质体DLin-MC3-DMA是一种高效的siRNA运输载体,它能有效封装相应的siRNA并使其进入细胞质内,然后两者分离,siRNA发挥其功效。以价格低廉的亚油酸为起始原料,经还原、溴代、格氏和缩合等4步反应,高效合成了目标化合物DLin... 详细信息

可电离的阳离子脂质体DLin-MC3-DMA是一种高效的siRNA运输载体,它能有效封装相应的siRNA并使其进入细胞质内,然后两者分离,siRNA发挥其功效。以价格低廉的亚油酸为起始原料,经还原、溴代、格氏和缩合等4步反应,高效合成了目标化合物DLin-MC3-DMA,不仅缩短了反应步骤,而且有效降低了成本。

关键词：阳离子脂质体 siRNA 运输载体 DLin-MC3-DMA

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二氧化碳作为C1合成子参与的手性杂环化合物的不对称催化合成研究

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华东师范大学学报（自然科学版） 2023年第1期 31-40页

作者：赵智鹏孙莹高小童周锋华东师范大学化学与分子工程学院、上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室上海200062 重庆科技学院化学化工学院重庆401331 崇明生态研究院上海202162

二氧化碳是温室气体的主要成分,也是廉价易得的可再生C1合成子.其资源化利用不仅能够提供重要的基础化学品、能源产品及功能材料,同时也是实现碳循环及减少碳排放的理想途径.鉴于手性杂环化合物在有机合成和药物研发中的重要性,近年来... 详细信息

二氧化碳是温室气体的主要成分,也是廉价易得的可再生C1合成子.其资源化利用不仅能够提供重要的基础化学品、能源产品及功能材料,同时也是实现碳循环及减少碳排放的理想途径.鉴于手性杂环化合物在有机合成和药物研发中的重要性,近年来发展以二氧化碳为合成子的绿色高效和高立体选择性的直接构建手性杂环化合物的方法受到了广泛关注,已经发展了合成手性内酯、环碳酸酯以及环氨基甲酸酯的方法.本文拟概括相关领域的研究进展.

关键词：二氧化碳不对称催化合成手性杂环化合物

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