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化工学报 2025年

作者：李芳王怡然张鹏鹤刘月明何鸣元华东师范大学化学与分子工程学院石油化工分子转化与反应工程全国重点实验室上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室

绿色碳科学已成为碳中和的科学基础。烃转化过程中的C-C键和C-H键的演变贯穿于碳循环全过程。在C-C键演变过程中，与此同时必然伴随着C-H键的断裂和形成，即该过程中也同时存在氢转移反应。本文聚焦于烃转化过程中的氢转移反应，从氢转... 详细信息

绿色碳科学已成为碳中和的科学基础。烃转化过程中的C-C键和C-H键的演变贯穿于碳循环全过程。在C-C键演变过程中，与此同时必然伴随着C-H键的断裂和形成，即该过程中也同时存在氢转移反应。本文聚焦于烃转化过程中的氢转移反应，从氢转移反应的机理、氢转移反应的调控和氢转移反应在产物导向生成的烃转化过程中的应用三个维度进行了评述，并从氢转移反应的视角，展望了不同碳资源(化石资源、生物质资源、废塑料资源和CO2资源)在其高效转化中的合理角色（氢受体/氢供体），提出生物质和水作为潜在的可持续氢供体，将在绿色碳科学指导下未来能源体系构建中发挥核心作用。

关键词：绿色碳科学烃转化氢转移反应氢受体氢供体

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ZSM-5酸强度控制1-庚烯催化裂解反应路径的研究

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化学学报 2024年第10期82卷 1013-1021页

作者：赵勤李芳张鹏鹤刘月明华东师范大学化学与分子工程学院、石油化工分子转化与反应工程全国重点实验室、上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室上海200062

庚烯(C_(7)^(=))是一种重要的化工中间原料.C_(7)^(=)催化裂解制乙烯/丙烯(C_(2)^(=)/C_(3)^(=))过程是烯烃碳资源高值化利用的有效途径,然而其裂解反应路径及其调控原理仍有待厘清.本工作根据正碳离子机理和β-裂解机理,首先建立了C_(7... 详细信息

庚烯(C_(7)^(=))是一种重要的化工中间原料.C_(7)^(=)催化裂解制乙烯/丙烯(C_(2)^(=)/C_(3)^(=))过程是烯烃碳资源高值化利用的有效途径,然而其裂解反应路径及其调控原理仍有待厘清.本工作根据正碳离子机理和β-裂解机理,首先建立了C_(7)^(=)催化裂解反应路径网络,并考察了不同拓扑结构分子筛催化剂的催化裂解性能,发现ZSM-5分子筛是C_(7)^(=)催化裂解的高效催化剂.在此基础上,系统研究了ZSM-5分子筛的酸性质(酸量、酸强度)对反应的影响.结果表明,ZSM-5分子筛酸量、酸强度的降低,均抑制了生成非烯烃类产物的氢转移、芳构化等反应路径,进而提高了烯烃碳资源利用率.特别的是,ZSM-5分子筛的酸强度控制了C_(7)^(=)单分子裂解反应路径Ⅰ(C_(7)^(=)→C_(3)^(=)+C_(4)^(=))和路径Ⅱ(C_(7)^(=)→C_(2)^(=)+C_(5)^(=)),强酸中心促进裂解路径Ⅱ而多产乙烯,弱酸中心利于裂解路径Ⅰ而多产丙烯.本研究为C_(7)^(=)催化裂解制C_(2)^(=)/C_(3)^(=)过程中碳资源高效利用的催化剂设计提供了新思路.

关键词：催化裂解庚烯 ZSM-5 酸强度反应路径

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惰性键与二氧化碳的电化学羧化反应研究

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有机化学 2024年第10期44卷 3043-3062页

作者：高小童钟昱卿冯楠孙莹杨得勇周锋重庆科技大学化学化工学院重庆401331 华东师范大学化学与分子工程学院石油化工分子转化与反应工程全国重点实验室、上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室上海200062

二氧化碳(CO_(2))是一种绿色可再生的C1合成子,通过与惰性键的羧化反应,能够实现从简单分子到高附加值羧酸衍生物的直接转化,兼具步骤经济性与原子经济性.有机电合成是利用电子作“试剂”的绿色合成技术,发展电化学促进的惰性键与二氧... 详细信息

二氧化碳(CO_(2))是一种绿色可再生的C1合成子,通过与惰性键的羧化反应,能够实现从简单分子到高附加值羧酸衍生物的直接转化,兼具步骤经济性与原子经济性.有机电合成是利用电子作“试剂”的绿色合成技术,发展电化学促进的惰性键与二氧化碳的羧化反应成为近年研究热点.按照C—H、C—C、C—O、C—F键的分类,综述了二氧化碳参与惰性键的电还原羧化反应的研究成果,着重讨论了反应机理及应用,并对该领域发展趋势进行了展望.

关键词：二氧化碳惰性键电化学还原羧化羧酸

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光诱导钯催化丁二烯1,2-双官能团化实现的吲哚不对称串联去芳构化

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有机化学 2024年第7期44卷 2389-2390页

作者：唐大亮周锋周剑华东师范大学化学与分子工程学院、上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室、上海分子治疗与新药创制工程技术研究中心、石油化工分子转化与反应工程全国重点实验室上海200062

钯催化体系是选择性地构建碳-碳键和碳-杂原子键最通用及有效的方法之一,其传统的作用机制主要涉及双电子氧化还原过程^([1]).相比之下,激发态钯催化体系作为一类新兴策略,可与基态钯催化互补并完成一系列新颖的化学转化^([2]).Gevorgya... 详细信息

钯催化体系是选择性地构建碳-碳键和碳-杂原子键最通用及有效的方法之一,其传统的作用机制主要涉及双电子氧化还原过程^([1]).相比之下,激发态钯催化体系作为一类新兴策略,可与基态钯催化互补并完成一系列新颖的化学转化^([2]).Gevorgyan^([3])和Glorius^([4])两个课题组在这一领域做出了突出的工作,分别独立报道了光诱导的钯催化1,3-丁二烯与烷基卤代烃的自由基Heck/烯丙基取代反应,其中杂化π-烯丙基钯自由基物种可能是反应的关键中间体.然而,由于催化过程涉及到开壳机制,激发态钯催化1,3-丁二烯的双官能团化反应要实现不对称控制仍然具有挑战性.

关键词：钯催化光诱导双官能团化自由基氧化还原过程激发态催化过程化学转化

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ZSM-5酸强度控制1-C7=催化裂解反应路径的研究

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化学学报 2024年

作者：赵勤李芳张鹏鹤刘月明华东师范大学化学与分子工程学院石油化工分子转化与反应工程全国重点实验室上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室

庚烯(C7=)是一种重要的化工中间原料。C7=催化裂解制乙烯/丙烯(C2=/C3=)过程是烯烃碳资源高值化利用的有效途径，然而其裂解反应路径及其调控原理仍有待厘清。本文根据正碳离子机理和β-裂解机理，首先建立了C7=催化裂解反应路径网络，... 详细信息

庚烯(C7=)是一种重要的化工中间原料。C7=催化裂解制乙烯/丙烯(C2=/C3=)过程是烯烃碳资源高值化利用的有效途径，然而其裂解反应路径及其调控原理仍有待厘清。本文根据正碳离子机理和β-裂解机理，首先建立了C7=催化裂解反应路径网络，并考察了不同拓扑结构分子筛催化剂的催化裂解性能，发现ZSM-5分子筛是C7=催化裂解的高效催化剂。在此基础上，系统研究了ZSM-5分子筛的酸性质（酸量、酸强度）对反应的影响。结果表明，ZSM-5分子筛酸量、酸强度的降低，均抑制了生成非烯烃类产物的氢转移、芳构化等反应路径，进而提高了烯烃碳资源利用率。特别的是，ZSM-5分子筛的酸强度控制了C7=单分子裂解反应路径I(C7=→ C3=+ C4=)和路径II(C7=→ C2=+ C5=)，强酸中心促进裂解路径II而多产乙烯，弱酸中心利于裂解路径I而多产丙烯。本研究为C7=催化裂解制C2=/C3=过程中碳资源高效利用的催化剂设计提供了新思路。

关键词：催化裂解庚烯 ZSM-5 酸强度反应路径

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用于高效电催化甘油氧化的CuCoN_(0.6)/CP催化剂

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Chinese Journal of Catalysis 2023年第10期53卷 143-152页

作者：师凯司娣滕雪陈立松施剑林华东师范大学化学与分子工程学院上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室上海200062 华东师范大学石油化工分子转化与反应工程全国重点实验室上海200062 中国科学院上海硅酸盐研究所上海200050 崇明生态研究院上海202162

随着人口的不断增长和经济的高速发展,化石燃料(煤、石油和天然气等)的使用量急剧增加,能源短缺、温室效应、环境污染等问题日益严重.因此,发展可再生的清洁能源以取代化石燃料对人类社会的可持续发展至关重.由于氢气具有能量密度高、... 详细信息

随着人口的不断增长和经济的高速发展,化石燃料(煤、石油和天然气等)的使用量急剧增加,能源短缺、温室效应、环境污染等问题日益严重.因此,发展可再生的清洁能源以取代化石燃料对人类社会的可持续发展至关重.由于氢气具有能量密度高、来源丰富、清洁无毒等优点,有望成为替代化石燃料的最有前景的可再生能源.然而,目前氢气主要来自化石燃料的蒸汽重整,该过程需要高温高压,而且产生的氢气杂质含量高、纯化过程复杂,不能满足绿色化学生产的要求.利用可再生电力电解水制氢是一种绿色高效的制氢方式,但其实际应用受限于动力学过程缓慢的阳极析氧反应(OER).因此,采用动力学过程更快的有机小分子(甲醇、乙二醇、甘油等)氧化反应来替代OER,不仅可以降低制氢能耗,还能在制氢的同时获得高附加值氧化产物.本文采用水热结合高温焙烧法制备了负载于导电碳纸上CuCoN_(0.6)(CuCoN_(0.6)/CP)纳米线催化剂.采用扫描电子显微镜与透射电子显微镜等对催化剂形貌进行表征.结果表明,表面粗糙的CuCoN_(0.6)纳米线组成的纳米小球与碳纸紧密结合.X射线光电子能谱结果表明,Cu^(+)成功引入到CuCoN_(0.6)/CP中.电化学性能测试结果表明,CuCoN_(0.6)/CP仅需1.07 V的阳极电位即可达到10 mA cm-2的电流密度.此外,CuCoN_(0.6)/CP具有较小的电荷转移电阻(93.45Ω)以及较大的电化学活性表面积(109.6 mF cm-2),并且目标产物甲酸的法拉第效率达到90.0%.循环伏安和原位拉曼光谱测试结果表明,在电催化过程中催化剂原位重构形成CoOOH活性位点,Cu^(+)和CO_(2)+的氧化促进了活性羟基(OH*)的形成,从而提升了甘油电催化氧化性能.原位红外光谱测试结果表明,甘油氧化的反应路径如下:甘油首先氧化生成甘油醛,再氧化生成甘油酸,其中甘油酸经过C-C键断裂生成乙醇酸和甲酸,然后乙醇酸经过C-C键的断裂生成甲酸,最后成功分离出高纯度、高附加值的产品二甲酸钾.综上,本文通过精心设计非贵金属催化剂,提高其在碱性条件下的催化活性,为有机小分子的电催化转化以及非贵金属电催化剂的设计提供了参考,对后续研究具有参考意义.

关键词：电催化甘油氧化活性羟基物种原位重构低电位

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α-手性三级叠氮化合物的不对称催化合成新进展

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化学学报 2023年第11期81卷 1590-1608页

作者：高杨张学鑫余金生周剑华东师范大学化学与分子工程学院石油化工分子转化与反应工程全国重点实验室、上海分子治疗与新药创制工程技术研究中心、上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室上海200062 中国科学院上海有机化学研究所金属有机化学国家重点实验室上海200032 海南师范大学热带药用资源化学教育部重点实验室海口571127

α-手性叠氮化合物广泛应用于合成化学、药物化学和生命科学等领域.由于手性叠氮既可用于多样性合成手性胺衍生物及含氮杂环化合物,且叠氮基本身也是药效团,α-手性叠氮的高效合成对于药物研发十分重要.随着引入手性季碳来增加分子的三... 详细信息

α-手性叠氮化合物广泛应用于合成化学、药物化学和生命科学等领域.由于手性叠氮既可用于多样性合成手性胺衍生物及含氮杂环化合物,且叠氮基本身也是药效团,α-手性叠氮的高效合成对于药物研发十分重要.随着引入手性季碳来增加分子的三维立体性来改善生物活性和成药性成为药物设计研发的有效手段,发展具有氮杂季碳手性中心的α-手性三级叠氮的不对称催化合成新方法来促进药学研究十分必要.然而,由于叠氮基接近于直线的结构所带来的不利位阻效应,以及需要区分差异性较小的取代基来构建氮杂季碳手性中心的挑战性,高对映选择性的不对称催化方法较为匮乏.本综述旨在从含C—N_(3)键化合物的不对称官能团化反应和通过C—N_(3)键形成的不对称叠氮化反应两种构建策略出发,介绍近五年不对称催化合成α-手性三级叠氮的研究进展.藉此对反应机理及优势与不足等进行分析讨论,为从事有机合成和药物化学相关的科研人员提供一些参考和启发.

关键词： α-手性三级叠氮不对称催化合成叠氮化钠叠氮三甲基硅烷亲电叠氮化亲核加成

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脱金属-还原策略诱导创制高分散PtZn合金催化剂用于丙烷脱氢反应

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Chinese Journal of Catalysis 2023年第12期55卷 241-252页

作者：张龙康马跃刘昌呈万志鹏翟承伟王新徐浩关业军吴鹏华东师范大学化学与分子工程学院上海市绿色化学与化工过程重点实验室上海200062 中石化石油化工科学研究院有限公司石油化工分子转化与反应工程全国重点实验室北京100083 中石化石油化工科学研究院有限公司北京100083

丙烷脱氢(PDH)是一种高效的丙烯生产工艺.近年来随着页岩气产量的增加,PDH逐渐成为替代石油催化裂化增产丙烯的重要方法之一.Pt基双金属催化剂在催化PDH领域被广泛研究.其中,PtZn合金双金属催化剂因较好的催化活性和较强的经济可行性,... 详细信息

丙烷脱氢(PDH)是一种高效的丙烯生产工艺.近年来随着页岩气产量的增加,PDH逐渐成为替代石油催化裂化增产丙烯的重要方法之一.Pt基双金属催化剂在催化PDH领域被广泛研究.其中,PtZn合金双金属催化剂因较好的催化活性和较强的经济可行性,被认为是PDH反应的理想催化剂之一.PtZn合金主要有Pt_(1)Zn_(1),PtZn1.7和Pt3Zn等,其中Pt_(1)Zn_(1)催化PDH反应的活性最好.采用传统共浸渍法制备的PtZn双金属催化剂的金属物种容易分布不均匀,并且成分组成复杂,可能会有多种PtZn合金以及金属单质生成,因此催化活性不理想.如何制备高分散的Pt_(1)Zn_(1)合金催化剂对于PDH工艺的发展有着重要的意义.本文报道了一种分子筛脱金属-还原诱导的策略,将高分散的PtZn合金纳米颗粒负载到Beta沸石上用于PDH反应.首先,在乙二胺的辅助下通过一步水热法合成了杂原子分子筛Zn@Beta.X射线衍射、高分辨透射电镜和紫外-可见光(UV-vis)光谱等结果证明Zn@Beta被成功合成,并且Zn主要以单分散的骨架Zn物种存在.随后,通过简单的浸渍法负载金属***-vis光谱、X射线光电子能谱(XPS)、傅里叶变换红外光谱和氢气程序升温还原等结果表明,在浸渍的过程中骨架Zn物种从分子筛骨架移出,并与游离的Pt物种产生了强相互作用.再经H2还原最终得到催化剂0.3Pt1Zn@Beta (Pt和Zn的负载量分别为0.3 wt%和1 wt%).XPS、同步辐射吸收谱和球差矫正电镜结果表明,0.3Pt1Zn@Beta形成了以Pt_(1)Zn_(1)合金物种为主的金属纳米颗粒,而通过共浸渍法制备的PtZn双金属催化剂0.3Pt1Zn/Beta中除了Pt_(1)Zn_(1)合金以外,还有大量的金属Pt单质生成.PDH催化性能评价结果表明,与0.3Pt1Zn/Beta和单金属催化剂0.3Pt/Beta相比,0.3Pt1Zn@Beta表现出更好的PDH催化活性和稳定性.550°C反应时,0.3Pt1Zn@Beta催化生成丙烯的速率为128 mmol/gcat./h,而0.3Pt1Zn/Beta和0.3Pt/Beta催化生成丙烯的仅为75和21 mmol/gcat./h.在550°C,1 bar,C3H8:N2 (V:V)=1:4,丙烷空速4.7 h^(-1)的反应条件下,丙烷初始转化率和丙烯初始选择性分别为36.8%和99.3%,24 h连续反应失活率低至0.004 h^(-1).并且在共氢气条件下实现了180 h的平稳运行.0.3Pt1Zn@Beta也表现出了良好的再生性能,经7次循环后仍能保持较好的催化活性,并且再生过程仅需简单的氢气吹扫,避免了空气焙烧导致的金属颗粒的团聚和温室气体的排放.综上所述,本文发展了一种分子筛脱金属-还原诱导策略,可合成高分散的Pt_(1)Zn_(1)合金催化剂并高效催化PDH反应.该方法的关键是Pt浸渍过程中骨架Zn物种迁移出分子筛骨架并与Pt产生强相互作用,有效克服了共浸渍法制备的双金属催化剂分布不均匀、成分不单一的缺点,为沸石负载双金属催化剂的合成提供新思路.

关键词：脱金属-还原诱导策略 PtZn合金 Beta分子筛丙烷脱氢

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“四个最大”和“四个最小”的大型精密贵重仪器全生命周期管理体系的构建

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分析测试技术与仪器 2023年第4期29卷 438-444页

作者：薛青松华东师范大学化学与分子工程学院上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室上海200062 石油化工分子转化与反应工程全国重点实验室华东师范大学上海200062

从大型精密贵重仪器(简称:大精仪器)设备管理者的角度,发现目前设备管理存在需求不旺、采购草率、制度推广力度不够以及仪器二次利用乏力等问题,用“四个最大”和“四个最小”从微观层面上全新阐释了大精仪器设备的全生命周期,即指在大... 详细信息

从大型精密贵重仪器(简称:大精仪器)设备管理者的角度,发现目前设备管理存在需求不旺、采购草率、制度推广力度不够以及仪器二次利用乏力等问题,用“四个最大”和“四个最小”从微观层面上全新阐释了大精仪器设备的全生命周期,即指在大精仪器设备的“有生之年”不间断地连续运作,实现大精仪器设备开放最大化、功能最大化、样品数目最大化、寿命最大化,同时实现维修费用最小化、耗材费用最小化、人为损坏最小化、用户投诉最小化.以大精仪器设备“四个最大”和“四个最小”的实现程度,来评判和约束涉及大精仪器设备管理的各个环节,并用以考核大精仪器设备的管理人员,“四个最大”和“四个最小”是大精仪器设备存在的价值和意义,辩证统一,缺一不可,须从设备采购、安装调试、仪器管理、维修维护、样品测试等多个方面去不断优化和调整,管理人员应全身心投入仪器管理中,最终实现大精仪器设备全生命周期的价值.

关键词：四个最大四个最小大型精密贵重仪器全生命周期

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现代信息技术助力大精仪器实现全面透明开放的可控化高效管理

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中国教育技术装备 2024年第16期 34-37,44页

作者：薛青松华东师范大学化学与分子工程学院上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室上海200062 中石化石油化工科学研究院有限公司石油化工分子转化与反应工程全国重点实验室北京100083

现代信息技术助力大精仪器管理,与大精仪器管理相关联的各环节(包括国家主管部门、学校职能部门、仪器管理人员及用户等)均能第一时间获取大精仪器管理的相关实时数据,每个环节都成为监督和被监督的对象,从而激发每个环节的最大潜能,实... 详细信息

现代信息技术助力大精仪器管理,与大精仪器管理相关联的各环节(包括国家主管部门、学校职能部门、仪器管理人员及用户等)均能第一时间获取大精仪器管理的相关实时数据,每个环节都成为监督和被监督的对象,从而激发每个环节的最大潜能,实现大精仪器高度公开、高度透明、高度可控有序及高效管理。基于一线仪器管理人员视角,探索信息技术(包括有线监控模块、扫码控、人脸识别/视频监控等)助力大精仪器实现全面透明开放的可控化管理。

关键词：信息技术大精仪器大精仪器管理绿色化学实验室有线监控模块扫码控人脸识别/视频监控

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