检索结果-内蒙古大学图书馆

环境科学学报 2024年第6期44卷 404-413页

作者：梁永美陈冠虹朱潇方利平李晓敏 Hemmat-Jou Mohammad Hossein 李芳柏华南师范大学环境研究院广东省化学品污染与环境安全重点实验室环境理论化学教育部重点实验室广州510006 广东省科学院生态环境与土壤研究所广东省农业环境综合治理重点实验室广州510650 华南师范大学环境学院广州510006 中国科学院广州地球化学研究所广州510640

微生物介导砷甲基化是砷生物地球化学循环中的重要过程.已有研究表明,腐殖质添加能促进稻田土壤厌氧微生物砷甲基化,但其关键机制尚不明确.本研究以砷污染稻田土壤中分离的一株砷甲基化功能厌氧发酵梭菌Clostridium sporogenes LHA6为对... 详细信息

微生物介导砷甲基化是砷生物地球化学循环中的重要过程.已有研究表明,腐殖质添加能促进稻田土壤厌氧微生物砷甲基化,但其关键机制尚不明确.本研究以砷污染稻田土壤中分离的一株砷甲基化功能厌氧发酵梭菌Clostridium sporogenes LHA6为对象,探究富里酸对梭菌细胞代谢活性的影响,并解析其与砷甲基化效率的内在关系.结果表明,相比对照处理,特定浓度(0.5~2 g·L^(-1))富里酸处理中菌株LHA6的水溶态和细胞结合态甲基砷生成量分别增加25.7%~84.4%和39.8%~60.4%,挥发性甲基砷产物增加0.68~1.86倍,主要产物形态为二甲基砷及其氢化物.综合电化学、代谢物和基因表达定量等方法证实:富里酸可作为胞外电子受体,抑制梭菌胞内发酵产氢活性,增加NADH/NAD+比率;同时,富里酸存在时梭菌显著上调S-腺苷甲硫氨酸(SAM)合成相关基因转录活性,增强SAM合成代谢通量,很可能是富里酸促进梭菌产生甲基砷及其氢化物的关键机制.本研究系统揭示了富里酸调控梭菌细胞代谢,进而强化其砷甲基化及挥发的砷解毒机制,获得了对砷的生物地球化学循环的新认知,有望为土壤砷污染控制提供新思路.

关键词：砷甲基化砷挥发发酵梭菌富里酸产氢

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L-半胱氨酸修饰秸秆纤维吸附水体中磺胺甲恶唑行为研究:XPS定性分析和DFT定量计算

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环境科学学报 2023年第8期43卷 86-95页

作者：曾昊苏耀明王昕颖周倩雅郑刘春华南师范大学环境学院广州510006 生态环境部华南环境科学研究所广州510655 华南师范大学广东省化学品污染与环境安全重点实验室广州510006 华南师范大学教育部环境理论化学重点实验室广州510006

通过碱化、醚化和接枝反应成功地研制了L-半胱氨酸修饰秸秆纤维(TNCS),并开展材料的表征分析和吸附水体中磺胺甲恶唑(SMZ)的性能测试.同时,结合X射线光电子能谱(XPS)分析和密度泛函理论(DFT)计算具体揭示了TNCS的吸附行为机制.结果显示... 详细信息

通过碱化、醚化和接枝反应成功地研制了L-半胱氨酸修饰秸秆纤维(TNCS),并开展材料的表征分析和吸附水体中磺胺甲恶唑(SMZ)的性能测试.同时,结合X射线光电子能谱(XPS)分析和密度泛函理论(DFT)计算具体揭示了TNCS的吸附行为机制.结果显示:pH值对TNCS的吸附性能影响较大,在pH=5时其最大理论吸附容量达到38.51 mg·g^(-1),吸附过程符合Langmuir吸附等温模型和伪二级动力学模型.此外,TNCS具有良好的抗干扰吸附性能和循环再生性能.XPS分析定性地表明了TNCS结构中-NH-、-COOH和-SH基团发挥了重要的化学吸附作用,主要涉及氢键作用、路易斯酸碱中和反应和π+-πEDA相互作用;从不同吸附位点的结合能和电势密度的角度,DFT计算定量地阐明了TNCS的基团与不同形态的SMZ(SMZ+、SMZ0和SMZ-)的作用关系,即当吸附SMZ+时—NH—发挥最主要的作用,而当吸附SMZ0和SMZ-时—COOH的作用最稳定.

关键词：秸秆纤维磺胺甲恶唑吸附行为定性分析定量计算

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基于贝叶斯网络的给水管网消毒副产物生成因素分析

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环境科学 2022年第3期43卷 1512-1520页

作者：江杉杉王臻宇高权杨愿愿高方舟华佩应光国华南师范大学环境学院广州510006 华南师范大学广东省化学品污染与环境安全重点实验室&环境理论化学教育部重点实验室广州510006 德累斯顿工业大学市政与环境工程学院德累斯顿01069德国

给水管网消毒副产物(disinfection byproducts,DBPs)的生成受管网环境因素、微生物群落特征和水厂未完全去除的有机物等多指标共同影响.各指标间相互关联形成复杂的网络结构,导致影响DBPs在管网内生成的主控因子较难确定.以广州某高校... 详细信息

给水管网消毒副产物(disinfection byproducts,DBPs)的生成受管网环境因素、微生物群落特征和水厂未完全去除的有机物等多指标共同影响.各指标间相互关联形成复杂的网络结构,导致影响DBPs在管网内生成的主控因子较难确定.以广州某高校给水管网系统为研究对象,于2021年1~2月开展终端水质调查,利用吹扫捕集-气相色谱质谱法测定三卤甲烷赋存水平,利用超高效液相色谱-串联三重四级杆质谱法测定抗生素及亚硝胺类DBPs质量浓度,利用高通量测序确定微生物群落组成.基于实测数据,构建贝叶斯网络模型,定量分析各水质指标间的相互关联.结果表明,管网中三卤甲烷和亚硝胺类DBPs质量浓度分别为18.33~32.09μg·L^(-1)和13.08~53.50 ng·L^(-1).共检出23种抗生素,质量浓度范围为47.92~210.33 ng·L^(-1).高通量测序发现236种细菌物种,优势菌群为Rhizobiales和Caulobacterales.贝叶斯网络推理发现,四环素类、磺胺类和大环内酯类抗生素为三卤甲烷前体物,同时四环素也是亚硝胺类DBP前体物.Caulobacterales和Corynebacteriales丰度易受抗生素影响,其胞外聚合物是DBPs生成重要前体物.结果可为DBPs的前体物研究和前端控制提供理论支持.

关键词：抗生素贝叶斯网络消毒副产物给水管网微生物群落

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有机紫外吸收剂BP-3的厌氧污泥降解特性

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环境科学学报 2022年第10期42卷 254-263页

作者：吴丹孙悦宏李浩吴亨宇熊倩刘有胜应光国华南师范大学环境学院广州510006 华南师范大学广东省化学品污染与环境安全重点实验室环境理论化学教育部重点实验室广州510006

2-羟基-4-甲氧基二苯甲酮(BP-3)作为化学品添加剂广泛应用于防晒霜、化妆品和染色剂等个人护理品以及塑料制品,用于吸收紫外线防止皮肤晒伤、材料老化和腐蚀.经使用后BP-3随污水排放或者人类涉水活动直接或间接排放到受纳水环境.因BP-3... 详细信息

2-羟基-4-甲氧基二苯甲酮(BP-3)作为化学品添加剂广泛应用于防晒霜、化妆品和染色剂等个人护理品以及塑料制品,用于吸收紫外线防止皮肤晒伤、材料老化和腐蚀.经使用后BP-3随污水排放或者人类涉水活动直接或间接排放到受纳水环境.因BP-3属于疏水性化合物,进入水环境后更易于分配至污泥和沉积物等缺氧和厌氧环境,厌氧微生物降解是BP-3重要的自然消减过程.然而,目前BP-3在不同厌氧条件下的降解转化机制仍不清楚.本研究以城市污水处理厂厌氧污泥为接种体,对比分析了不同厌氧还原条件和碳源共代谢对BP-3厌氧降解转化的差异.研究结果表明,硝酸盐、硫酸盐还原条件抑制BP-3的厌氧降解,而额外添加混合碳源可促进BP-3的降解(最短降解半衰期为1.285 d).通过对混合碳源体系厌氧菌群驯化培养,BP-3降解能力显著提高,降解半衰期缩短至0.734 d(10 mg·L^(-1)).利用UPLC-QTOF-MS鉴定主要降解中间产物为2,4-二羟基二苯甲酮(BP-1),推测其厌氧降解转化主要途径为去甲基化.筛查获得了一株BP-3高效厌氧降解单菌,通过16S r DNA测序比对确定为柠檬酸杆菌属兼性厌氧菌.

关键词： BP-3 有机紫外吸收剂厌氧降解中间产物降解菌

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广州市细颗粒物(PM_(2.5))中塑料添加剂的污染特征、影响因素及健康风险评估

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分析测试学报 2022年第7期41卷 955-962页

作者：向楷曾源管玉峰肖羽堂陈社军华南师范大学环境学院广东省化学品污染与环境安全重点实验室教育部环境理论化学重点实验室广东广州510006

抗氧化剂是塑料产品中常见的一类添加剂,其在城市大气颗粒物中的污染以及影响因素目前仍缺乏认识。该文以广州市为研究区域,评估细颗粒物(PM_(2.5))中以抗氧化剂为主的常见塑料添加剂的污染状况。结果表明,PM_(2.5)中的抗氧化剂仅以其... 详细信息

抗氧化剂是塑料产品中常见的一类添加剂,其在城市大气颗粒物中的污染以及影响因素目前仍缺乏认识。该文以广州市为研究区域,评估细颗粒物(PM_(2.5))中以抗氧化剂为主的常见塑料添加剂的污染状况。结果表明,PM_(2.5)中的抗氧化剂仅以其氧化产物和降解产物的形式存在,总浓度为0.64~19.3 ng/m^(3),较高浓度主要出现在化工和塑料生产企业较为密集的区域。污水处理厂对周边大气中部分抗氧化剂的降解产物也具有显著贡献。气象条件对颗粒物中污染物浓度的影响与污染物的理化性质有关,其中,太阳辐射的影响最为显著,可促进半衰期较长的污染物在颗粒物中的富集。化工和塑料生产企业周边的居民通过呼吸暴露塑料添加剂的剂量高于其他采样点。广州十溴联苯醚的致癌风险远低于风险阈值,也普遍低于我国其他城市的整体风险水平。

关键词：大气颗粒物抗氧化剂塑料添加剂气象因素风险评估

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器皿材料对水中全氟化合物的吸附特征研究

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华南师范大学学报（自然科学版） 2023年第3期55卷 46-54页

作者：李偲琳杨愿愿刘思思黄岳锐赵建亮应光国陈长二华南师范大学环境学院/环境研究院/环境理论化学教育部重点实验室/广东省化学品污染与环境安全重点实验室广州510006

全氟化合物(PFAS)因其理化性质容易吸附到固定表面,从而造成不可忽视的测量误差。研究10种PFAS(C_(4)~C_(10))在7种常用的不同材质(不锈钢(Stainless steel,SS)、氧化铝(Alumina)、玻璃(Glass)、陶瓷(Ceramic)、聚苯乙烯(Polystyrene,PS)、聚丙烯(Polypropylene,PP)、聚乙烯(Polyethene,PE))容器上的吸附损失情况。结果表明:3种长链PFAS(PFOS、PFNA和PFDA)在氧化铝和PP材质容器上具有显著吸附,其在PP材料中至少7 d内可被持续累积吸附,其他材质容器对PFAS无显著吸附。不同材质容器对短链PFAS(链长0.05),而对长链PFAS(链长≥C_(7))呈现显著吸附(P<0.05)且具有浓度依赖性,即溶液浓度越低吸附率越高。吸附机理可能涉及疏水相互作用和静电相互作用(特别是在氧化铝表面)。PFAS在不同材质容器表面的吸附随碳链长度和lg K_(ow)的增加而增大。这些结果表明常用的PP材质容器并不适合保存环境水样品,特别是涉及长链PFAS的相关研究。本研究结果可为PFAS相关研究中实验容器的选择提供重要参考,在开展PFAS的相关研究中有必要考虑实验容器对PFAS的吸附损失。

关键词：全氟化合物吸附容器水溶液

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铁基磷酸化二氧化钛复合材料的合成与吸附重金属性能研究

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环境科学学报 2023年第5期43卷 238-248页

作者：孟佩佩蔡嘉哲苏耀明任静静周倩雅郑刘春暨南大学环境学院广州511442 华南师范大学环境学院广州510006 生态环境部华南环境科学研究所广州510655 华南师范大学广东省化学品污染与环境安全重点实验室广州510006 华南师范大学教育部环境理论化学重点实验室广州510006

在水解法合成二氧化钛(TiO_(2))过程中,同步利用共沉淀方法以不同的方式在TiO_(2)结构中赋予含P和含Fe基团,制备出铁基磷酸化复合材料P-FeN-TiO_(2)和FeP-TiO_(2),并借助SEM、EDS和FTIR等表征分析材料吸附前后的结构形貌、元素组成和基... 详细信息

在水解法合成二氧化钛(TiO_(2))过程中,同步利用共沉淀方法以不同的方式在TiO_(2)结构中赋予含P和含Fe基团,制备出铁基磷酸化复合材料P-FeN-TiO_(2)和FeP-TiO_(2),并借助SEM、EDS和FTIR等表征分析材料吸附前后的结构形貌、元素组成和基团构成等.然后,在不同的pH值、温度和溶液初始浓度等条件下开展材料吸附水体中Cd(Ⅱ)的性能测试.结果表明,在pH值为6时,P-FeN-TiO_(2)和FeP-TiO_(2)对Cd(Ⅱ)吸附性能最佳,其最大理论吸附量分别为62.50 mg·g^(-1)和4.37 mg·g^(-1).相比而言,P-FeN-TiO_(2)的吸附性能要优于FeP-TiO_(2).它们均属于以化学反应为主的单分子层吸附,且吸附容量随着温度升高而增加.由于重金属离子富集系数的差异性,在存在其他重金属离子的情况下,复合材料竞争吸附的顺序为Pb(Ⅱ)>Cu(Ⅱ)>Cd(Ⅱ).最后,通过XPS表征分析吸附行为,P-FeN-TiO_(2)和FeP-TiO_(2)主要通过Fe—OH、Fe—O、P—O等基团络合作用吸附Cd(Ⅱ).而且,含Fe和含P基团的先后赋予TiO_(2)结构要比磷酸铁盐赋予形式的效果更好.因此,P-FeN-TiO_(2)基团含量更多,吸附性能也更优.

关键词：二氧化钛(TiO2) 共沉淀复合材料吸附重金属机理

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基于理论化学计算研究探针物质在紫外/氯体系中的反应机理

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环境化学 2024年第10期43卷 3448-3458页

作者：彭涛杨滨徐超应光国中国科学院广州地球化学研究所有机地球化学国家重点实验室广州510640 中国科学院大学北京100049 华南师范大学环境学院广东省化学品污染与环境安全重点实验室广州510006 华南师范大学环境学院环境理论化学教育部重点实验室广州510006

紫外/氯体系是将氯化消毒与紫外线辐射相结合的一种水处理高级氧化技术.硝基苯、苯甲酸和对氯苯甲酸常被作为探针化合物,广泛用于研究紫外/氯体系中生成的羟基自由基(·OH)和活性氯自由基(·ClO和·Cl等).采用理论化学计算... 详细信息

紫外/氯体系是将氯化消毒与紫外线辐射相结合的一种水处理高级氧化技术.硝基苯、苯甲酸和对氯苯甲酸常被作为探针化合物,广泛用于研究紫外/氯体系中生成的羟基自由基(·OH)和活性氯自由基(·ClO和·Cl等).采用理论化学计算的方法研究了硝基苯、苯甲酸和对氯苯甲酸与紫外/氯体系中生成的3种主要自由基·OH、·ClO和·Cl的反应机理.在酸性条件下(pH<4.0),硝基苯、苯甲酸和对氯苯甲酸与·OH、·ClO和·Cl的反应包括抽氢反应、加成反应和单电子转移反应.·OH与3种探针化合物反应的ΔG0,≠分别为7.7-20.1 kcal·mol^(−1)、5.6-10.1 kcal·mol^(−1)和5.2-12.4 kcal·mol^(−1).·ClO与3种化合物的ΔG0,≠则相对较高为11.8-25.1 kcal·mol^(−1).·Cl引发的反应中,与硝基苯(10.3-14.1 kcal·mol^(−1))和对氯苯甲酸反应能垒较高(10.2-12.4 kcal·mol^(−1)),与苯甲酸则反应能垒较低(5.4-11.9 kcal·mol^(−1)),其中单电子转移反应起重要作用.因此在紫外/氯体系中,起主要反应的是·OH,·ClO作用较小,·Cl的贡献则主要体现在抽氢反应和单电子转移反应中,这与在中性条件下的反应机理相吻合.总体而言,对于探针化合物的不同形态,其反应速率的顺序为负离子态>分子态>正离子态.本文的研究结果为探究紫外/氯体系当中各种自由基的反应机理提供了数据支撑.

关键词：紫外/氯体系探针化合物量子化学.

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城市大气细颗粒物中烃类污染物的污染特征、来源及影响因素研究

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地球与环境 2024年第4期52卷 438-449页

作者：莫文清樊芸付思琪陈艺欢曾源陈社军华南师范大学环境学院广东省化学品污染与环境安全重点实验室教育部环境理论化学重点实验室广州510006 中国科学院水生生物研究所淡水生态与生物技术国家重点实验室武汉430072

正构烷烃、霍烷和甾烷是大气细颗粒物(PM_(2.5))中常见的烃类污染物。然而,这类污染物在城市不同区域的污染特征及其与人类活动之间的关联仍缺乏认识,环境因子对其大气浓度的影响还有待探明。本项目以大城市广州为研究区域,对PM_(2.5)... 详细信息

正构烷烃、霍烷和甾烷是大气细颗粒物(PM_(2.5))中常见的烃类污染物。然而,这类污染物在城市不同区域的污染特征及其与人类活动之间的关联仍缺乏认识,环境因子对其大气浓度的影响还有待探明。本项目以大城市广州为研究区域,对PM_(2.5)中两类烃类污染物进行分析。结果发现,广州这两类烃类污染物的浓度(正构烷烃:1.75~126 ng/m^(3),霍烷和甾烷:0.077~3.35 ng/m^(3))整体低于我国其他城市;正构烷烃浓度在工业活动相对较为密集的城区较高;石化企业的生产活动对霍烷和甾烷具有潜在的排放贡献。正构烷烃特征指标显示,植物源是PM_(2.5)中该类污染物重要的来源;在市政和工业活动密集的采样点,人为源的影响更为显著。源解析模型也证实,植物源对城区正构烷烃的排放贡献达38.1%,高于生物质燃烧和机动车尾气等排放源。夏季,机动车尾气对霍烷和甾烷的排放贡献明显增加;该类污染物在其他季节主要源于煤燃烧。温度和风速是影响这两类烃类污染物大气浓度最重要的环境因子,与污染物浓度呈负相关;环境因子对正构烷烃浓度的影响与其同系物的碳数有关。

关键词：大气细颗粒物烃类污染物正构烷烃霍烷甾烷

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麻醉剂依托咪酯诱导斑马鱼幼鱼神经发育毒性

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生态毒理学报 2024年第1期19卷 40-53页

作者：马栋栋李思颖张金阁卢志杰龙小冰黄争黄楚舒刘昕史文俊应光国华南师范大学环境研究院广东省化学污染与环境安全重点实验室华南师范大学环境理论化学教育部重点实验室广州510006 华南师范大学环境学院广州510006 广东省毒品实验技术中心(国家毒品实验室广东分中心) 广东省精神活性物质监测与安全重点实验室广州510230

依托咪酯(etomidate,ET)在临床上常被用作麻醉剂。ET长期高剂量地使用会导致人类意识下降和认知障碍等负面效应。但ET对鱼类的神经毒性机制尚不清楚。在本文中,2 hpf(hours post-fertilization)的斑马鱼胚胎暴露于不同浓度ET(0.010、0.... 详细信息

依托咪酯(etomidate,ET)在临床上常被用作麻醉剂。ET长期高剂量地使用会导致人类意识下降和认知障碍等负面效应。但ET对鱼类的神经毒性机制尚不清楚。在本文中,2 hpf(hours post-fertilization)的斑马鱼胚胎暴露于不同浓度ET(0.010、0.091、0.501、9.400、84.31和664.4μg·L^(-1))至168 hpf。通过分析ET对斑马鱼胚胎生理发育、早期行为、细胞凋亡以及多巴胺(dopamine,DA)和γ氨基丁酸(gamma aminobutyric acid,GABA)通路相关基因转录表达水平的影响,评估其对斑马鱼幼鱼神经发育毒性。结果表明,664.4μg·L^(-1)ET显著增大48 hpf和60 hpf斑马鱼胚胎孵化率。0.091μg·L^(-1)和0.501μg·L^(-1)ET诱导168 hpf幼鱼体长减少。0.010、0.091、0.501、9.400、84.31和664.4μg·L^(-1)ET增大48 hpf胚胎畸形评分。0.501、9.400、84.31和664.4μg·L^(-1)ET暴露显著增大96 hpf胚胎畸形评分。0.501、9.400和664.4μg·L^(-1)ET显著增大168 hpf胚胎畸形评分。0.010μg·L^(-1)ET促进了大脑细胞凋亡,而664.4μg·L^(-1)ET抑制了大脑细胞凋亡。行为分析显示,ET所有浓度均抑制触碰行为。0.091μg·L^(-1)ET增强幼鱼游泳行为,而664.4μg·L^(-1)ET减弱游泳行为。并且ET以浓度依赖的方式导致焦虑行为增加。qPCR分析结果表明,低浓度ET显著上调了DA和GABA通路相关基因的转录表达水平,而高浓度ET显著抑制了这些基因的转录表达水平。这些结果表明,ET对发育早期斑马鱼具有明显的神经发育毒性。

关键词：依托咪酯斑马鱼神经发育毒性运动行为

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