检索结果-内蒙古大学图书馆

大气科学学报 2024年第4期47卷 604-619页

作者：王孜澈茅宇豪郭淑雅刘振鑫南京信息工程大学环境科学与工程学院/江苏省大气环境监测与污染控制重点实验室/江苏省大气环境与设备技术协同创新中心江苏南京210044

对汾河谷地及太原市在2015年1月的一次重污染过程运用WRF-Chem模式进行污染过程的数值模拟、观测验证和地形敏感性实验,分析了河谷地形对区域污染过程和大气环境容量的影响机制。结果表明:太原市及周边汾河谷地大气边界层环流和大气污... 详细信息

对汾河谷地及太原市在2015年1月的一次重污染过程运用WRF-Chem模式进行污染过程的数值模拟、观测验证和地形敏感性实验,分析了河谷地形对区域污染过程和大气环境容量的影响机制。结果表明:太原市及周边汾河谷地大气边界层环流和大气污染传输受天气系统、地形和城市化共同影响;地形环流强度明显强于太原城市热岛环流,且对其发展存在明显抑制作用,从而限制了城市大气环境容量,加剧城市近地面大气污染物的堆积和空气质量恶化;研究区域大气环境容量受气象主导风向影响:当天气主导风向偏南北向,也即与狭长的汾河谷地走向一致时,有利于该区域大气污染物的扩散清除,而当天气主导风向偏东西向时,则该区域大气环境容量明显减小,且近地面大气污染物浓度与大气环境容量之间呈强相关性,相关系数达到0.74;当地形敏感组实验中取消太原市周边河谷地形特征时,上述相关系数降低到0.21。

关键词：汾河谷地大气环境数值模拟 WRF-Chem 地形高度与地表利用类型山谷风环流

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南京近郊农田区域大气颗粒物水溶性离子污染特征

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环境科学 2025年第2期46卷 727-735页

作者：潘超张海鸥刘婉萍张鸿燕樊建凌国家能源集团科学技术研究院有限公司清洁高效燃煤发电与污染控制国家重点实验室南京210023 南京信息工程大学环境科学与工程学院江苏省大气环境监测与污染控制高技术研究重点实验室江苏省大气环境与装备技术协同创新中心南京210044

水溶性离子是大气颗粒物中重要组成部分,但当前对农业区域大气颗粒物中水溶性离子的研究与关注较少.于2020年12月至2021年11月对南京近郊农业区定点连续采样,分析了不同粒径大气颗粒物(>9.0、5.8~9.0、4.7~5.8、3.3~4.7、2.1~3.3、1.... 详细信息

水溶性离子是大气颗粒物中重要组成部分,但当前对农业区域大气颗粒物中水溶性离子的研究与关注较少.于2020年12月至2021年11月对南京近郊农业区定点连续采样,分析了不同粒径大气颗粒物(>9.0、5.8~9.0、4.7~5.8、3.3~4.7、2.1~3.3、1.1~2.1、0.65~1.1、0.43~0.65和<0.43μm)中8种水溶性离子(Na^(+)、NH_(4)^(+)、K^(+)、Mg^(2+)、Ca^(2+)、NO_(3)^(-)、SO_(4)^(2-)和Cl^(-))污染特征.结果表明,采样期内采样点大气总悬浮颗粒物(TSP)、<9.0μm和<2.1μm的颗粒物浓度年均值分别为54.73、49.04和27.35μg·m^(-3),均达到了国家二级标准,其中<2.1μm的颗粒物浓度占TSP的50.0%,说明细颗粒物是该区域大气颗粒物的主要成分.不同粒径颗粒物中水溶性离子浓度均表现为:秋季>春/夏季>冬季;在各季节及各粒径颗粒中,SO_(4)^(2-)是水溶性离子的主要贡献者,占比在30.6%~66.5%之间,SO_(4)^(2-)/NO_(3)^(-)的值远大于1,表明研究区以固定源污染贡献为主.不同粒径颗粒物中SOR(SO_(2)气-粒转化速率)仅在冬季个别时间出现小于0.1的情况,表明研究区SO_(4)^(2-)主要来源于SO_(2)的二次氧化.除4.7~5.8μm粒径外,其余粒径颗粒物中SOR与温度均呈显著正相关(P<0.05),表明温度的升高显著促进了各粒径颗粒物中SO_(4)^(2-)的光化学形成过程;然而,SOR与相对湿度仅在<2.1μm的细颗粒物中呈显著正相关(P<0.05),表明液相反应是细颗粒物中SO_(4)^(2-)形成的重要途径.采用主成分分析对颗粒物中水溶性离子来源进行解析,结果发现南京市近郊农田细颗粒物中的水溶性离子主要来自于SO_(2)等的二次转化;而粗颗粒物中水溶性离子主要来源于农田翻耕时的土壤扬尘.研究结果对了解农业区域大气颗粒物中水溶性离子污染特征具有重要意义,为了解南京近郊农业区大气颗粒物污染来源及形成机制提供了参考依据.

关键词：农田大气颗粒物水溶性离子粒径分布污染特征

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苏南城市地区PM_(2.5)中有机碳吸光作用及来源的时空分布

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环境科学学报 2025年第4期45卷 331-340页

作者：冯蔚丁峰齐婉清董桂宏谢鸣捷南京信息工程大学环境科学与工程学院南京210044 江苏省大气环境监测与污染控制高技术研究重点实验室南京210044 江苏省大气环境与装备技术协同创新中心南京210044 江苏省南京环境监测中心南京210013

于2020—2021年秋、冬季在苏南城市(南京、苏州、无锡、常州和镇江)同步收集大气细颗粒物(PM_(2.5))滤膜样品,分析了各样品中甲醇可提取有机碳(organic carbon,OC)吸光性质的时空变化.结果表明,常州市因OC浓度最高((8.09±5.17)μg&... 详细信息

于2020—2021年秋、冬季在苏南城市(南京、苏州、无锡、常州和镇江)同步收集大气细颗粒物(PM_(2.5))滤膜样品,分析了各样品中甲醇可提取有机碳(organic carbon,OC)吸光性质的时空变化.结果表明,常州市因OC浓度最高((8.09±5.17)μg·m^(-3)),OC在365 nm处的光吸收系数(Abs365)均值((5.57±3.45)Mm-1)显著(p<0.05)高于其他4个城市((4.23±2.29)~(4.80±2.90)Mm-1).但质量吸收系数(MAC365)却在苏南五市中最低((0.87±0.23)m^(2)·g^(-1)),主要可归结为常州市本地交通相关源排放对OC的贡献占比较高,而这部分OC的MAC365远低于来自区域传输的生物质燃烧OC.根据不同城市间的相关系数(r)和离散系数计算结果,苏南五市OC浓度和Abs365的时间变化趋势和数值在空间上高度一致,表明吸光性OC的来源具有区域性特征.采用正矩阵因子分解模型对PM_(2.5)主要成分和Abs365观测结果进行源解析,发现生物质和化石燃料燃烧排放的区域传输在苏南五市Abs365的来源中占主导地位,平均贡献范围为46.7%~53.7%.气态前体物在传输过程中的二次转化过程对Abs365也有一定贡献(11.0%~21.4%),且在采暖期开始后显著升高.因此,加强区域间的联防联控是进一步控制苏南地区有机气溶胶污染及其气候效应的必要手段.

关键词：苏南城市有机碳吸光性质时空分布来源解析

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2,7-萘二磺酸导向构筑的五元瓜环-碱金属及碱土金属基超分子自组装体及其溶剂识别

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无机化学学报 2023年第9期39卷 1711-1720页

作者：李婕施静肖帅张明慧葛伟伟黄琳陈凯南京信息工程大学环境科学与工程学院江苏省大气环境与装备技术协同创新中心江苏省大气环境监测与污染控制高技术研究重点实验室南京210044

以2,7-萘二磺酸(2,7-H_(2)NDA)作为结构导向剂,与五元瓜环(Q[5])和碱金属、碱土离子(K^(+)、Rb^(+)、Mg^(^(2+))、Ca^(^(2+)))在水热条件下制备出了4种新颖的Q[5]基超分子自组装体[K_(2)(H_(2)O)_(4)(Q[5])](2,7-NDA)·4H_(2)O(1)、[Rb_(2)(H_(2)O)_(5)(Q[5])](2,7-NDA)·3H_(2)O(2)、[Mg(H_(2)O)_(4)(Q[5])](2,7-NDA)·8H_(2)O(3)和[Ca(H_(2)O)_(4)(Q[5])](2,7-NDA)·10H_(2)O(4)。单晶X射线衍射测试结果表明,自组装体1和2具有相同的结构:Q[5]分子与金属离子配位形成的是“分子胶囊”;而在3中Q[5]与Mg^(2+)配位形成的是1∶1型简单配合物结构;在自组装体4中,Q[5]与Ca^(2+)配位形成的是一维Q[5]-Ca^(2+)配位聚合物链结构。这些结构中2,7-NDA^(2-)阴离子平衡了体系电荷,且通过其与瓜环外壁之间的弱相互作用,促进自组装体最终构筑成三维超分子结构。此外,还研究了自组装体4的溶剂识别荧光传感性能,结果表明其能够作为有机溶剂丙酮和DMF的猝灭型荧光探针。

关键词：五元瓜环外壁作用超分子自组装体荧光探针溶剂识别

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平原城区入湖河流氧化亚氮排放时空特征

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湖泊科学 2025年

作者：张润雨刘博毅朱琳施文卿江苏省大气环境与设备技术协同创新中心江苏省大气环境监测与污染控制重点实验室南京信息工程大学环境科学与工程学院

氧化亚氮（N2O）作为一种强效应温室气体，是全球气候变暖的主要贡献者之一。受大量污染物输入的影响，城市河流一直是N2O的排放热点，但在平原地区水动力较弱的河流中其排放特征尚不清晰。研究以中国典型平原城市地区的滆湖入湖河流为... 详细信息

氧化亚氮（N2O）作为一种强效应温室气体，是全球气候变暖的主要贡献者之一。受大量污染物输入的影响，城市河流一直是N2O的排放热点，但在平原地区水动力较弱的河流中其排放特征尚不清晰。研究以中国典型平原城市地区的滆湖入湖河流为对象，分析了枯水期和丰水期N2O排放特征，利用q-PCR技术定量了功能微生物丰度，探讨了潜在的作用机制。研究结果表明，N2O排放通量在枯水期和丰水期的差异不显著（P>0.05），但表现出明显的空间异质性。N2O排放通量沿河流流向明显减少，且与湖泊距离呈显著正相关（R2=0.68,P<0.001）。河流入湖距离每减少1公里，N2O排放量减少0.05 mg/（m2·d）。N2O排放量也随着硝化细菌与反硝化细菌丰度比值的增加而增加，表明硝化作用及其底物氨氮对N2O排放起着关键调控作。此外还发现，研究区EF5r平均值比IPCC-2019默认值高约5.5倍。研究结论深化了对平原内城市河流N2O排放的认识，为区域排放估算的改进提供了科学依据。

关键词：平原河流 N O 脱氮硝化作用氨氮

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2020~2021年新冠疫情期间南京市PM_(2.5)化学组成与来源变化特征

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环境科学 2023年第2期44卷 593-601页

作者：华楠尚玥谢鸣捷南京信息工程大学环境科学与工程学院大气环境与装备技术协同创新中心江苏省大气环境监测与污染控制高技术研究重点实验室南京210044 商丘市气象局商丘476000

为了解新冠疫情期间极端减排情景下南京市PM_(2.5)的化学组成和来源变化,对南京市2020年1~3月和2021年6~8月两次疫情管控前后PM_(2.5)化学组分(水溶性无机离子、碳质组分和无机元素)的小时观测结果进行分析.结果表明,NO^(-)_(3)浓度在... 详细信息

为了解新冠疫情期间极端减排情景下南京市PM_(2.5)的化学组成和来源变化,对南京市2020年1~3月和2021年6~8月两次疫情管控前后PM_(2.5)化学组分(水溶性无机离子、碳质组分和无机元素)的小时观测结果进行分析.结果表明,NO^(-)_(3)浓度在两次疫情管控期间比管控前分别下降52.9%和43.0%,高于NH^(+)_(4)(46.4%和31.6%)和SO_(4)^(2-)(33.8%和16.5%).由于观测点位于交通干道附近,元素碳(EC)的下降幅度(35.4%和20.6%)高于有机碳(OC;11.1%和16.2%).结合以上丰量组分特征比值的变化,推断疫情管控对交通排放的影响比工业活动更显著.各主要丰量组分浓度在疫情管控前后的连续变化过程表明,来自本地交通排放的NO_(x)对PM_(2.5)中NO^(-)_(3)的形成有重要贡献,并且是短期内本地PM_(2.5)污染形成的重要原因.另外,还采用正定矩阵因子分解模型(PMF)分析PM_(2.5)成分的小时观测数据,解析出的7个因子可分别代表冶金、烟花爆竹燃放、道路交通排放、燃煤、扬尘、二次硫酸盐和二次硝酸盐.由于在高温下硝酸盐不稳定,2021年疫情管控期间(夏季)二次硝酸盐对PM_(2.5)的贡献(21.2%)远低于2020年疫情管控期间(冬季,60.6%),但二次组分的形成始终在PM_(2.5)的来源贡献中占主导地位.因此,进一步控制NO_(x)和SO_(2)排放将是我国城市地区PM_(2.5)持续下降的有效途径.

关键词：新冠疫情 PM_(2.5) 化学组成交通排放源解析

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长三角典型城市不同通勤方式的超细颗粒物暴露观测研究

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科学通报 2024年

作者：张文静 Dipesh Rupakheti 李晓芳姬瑜琛胡建林南京信息工程大学环境科学与工程学院江苏省大气环境与装备技术协同创新中心江苏省大气环境监测与污染控制高技术重点实验室

超细颗粒物（UFP,空气动力学直径小于或等于100 nm）比粒径更大的细颗粒物（PM2.5）和可吸入颗粒物（PM10）具有更大的健康风险.为调查城市中交通微环境内的UFP暴露水平及暴露产生的健康风险,本研究在2023年4～5月,每个观测日的早高峰... 详细信息

超细颗粒物（UFP,空气动力学直径小于或等于100 nm）比粒径更大的细颗粒物（PM2.5）和可吸入颗粒物（PM10）具有更大的健康风险.为调查城市中交通微环境内的UFP暴露水平及暴露产生的健康风险,本研究在2023年4～5月,每个观测日的早高峰、非高峰和晚高峰时段（7:00～9:00、12:00～14:00、16:00～18:00）,对长三角典型城市南京市5种常见通勤方式（电动车、自行车、公交车、出租车、地铁）下的UFP暴露水平进行了观测,测量指标包括颗粒数量浓度（particle number concentration, PNC）、平均粒径（mean particle size, Diam）和肺沉积表面积（lung deposited surface area, LDSA）.结果表明,不同通勤方式之间PNC暴露存在显著差异,其中出租车的PNC水平最高（20513±13425 pt/cm3）,其次是公交车（19345±12434 pt/cm3）,地铁最低（15533±9945 pt/cm3）;非高峰时段通勤微环境内PNC水平是高峰时段的1.2倍.气象因素分析显示,温度和相对湿度显著解释了通勤微环境内17.7%～35.8%和17.1%～37.5%的变化. 5种通勤微环境中LDSA数值最大为出租车（48.40±27.44μm2/cm3）,最小为地铁（37.44±16.68μm2/cm3）,相差达到20.6%.在各通勤微环境中,爱根模态占主导地位且具有最高的平均LDSA浓度.

关键词：超细颗粒物通勤方式肺沉积表面积颗粒物暴露

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构建高效稳定的低温反向偏置双极膜电解槽用于二氧化碳还原

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第4期59卷 82-96页

作者：谢逸徐湛友卢千王莹香港中文大学化学系中国香港新界江苏省大气环境与装备技术协同创新中心江苏省大气环境监测与污染控制高技术研究重点实验室UNIST-NUIST中韩能源与环境联合实验室南京信息工程大学环境科学与工程学院江苏南京210044

二氧化碳电化学还原为高附加值的化学品和原料是一种具有应用前景的负碳技术.在过去十几年里,研究人员在碱性和中性电解质中进行了大量的二氧化碳电还原研究,并在活性、选择性和稳定性方面取得了很多进展.然而,二氧化碳与碱性电解液反... 详细信息

二氧化碳电化学还原为高附加值的化学品和原料是一种具有应用前景的负碳技术.在过去十几年里,研究人员在碱性和中性电解质中进行了大量的二氧化碳电还原研究,并在活性、选择性和稳定性方面取得了很多进展.然而,二氧化碳与碱性电解液反应生成碳酸盐,导致碳利用率较低(远低于产业化应用要求).因此,未来二氧化碳电还原领域面临的关键挑战是如何有效提高碳利用率.为解决这一挑战,在酸性电解质中进行二氧化碳电还原成为了一个可行的方案,它可以有效避免“碳酸盐问题”的发生.而基于双极膜的二氧化碳电解槽技术,则允许阴/阳极在不同pH的电解质中运行,是提高碳利用率的有效方案之一.本文首先介绍了双极膜的运行模式、热力学过程、物质传输现象、水解离/合成过程以及极限电流密度的起源,并总结了近期在双极膜优化方面取得的进展.然后,进一步聚焦于双极膜在常用的三类高效二氧化碳电解槽(流通池电解槽、膜电极电解槽和固态电解质电解槽)中的应用,详细探讨了其研究进展及所面临的挑战,并强调了针对不同结构电解槽的优化策略.值得一提的是,基于反向偏置双极膜的电解槽设计在促进质子传输至阴极、抑制碳酸盐形成方面表现出显著优势,进而有效提高了碳利用率.然而,大的质子通量同时也促进了竞争性的析氢反应,这在一定程度上抑制了二氧化碳转化为多碳产物.为了解决这一问题,流通池电解槽中的阴极电解液可以被用作缓冲层,通过调节阴极液的组成和厚度,实现电极表面在较高的pH下进行二氧化碳电还原,同时本体电解液维持在酸性,从而促进生成的碳酸盐再生为二氧化碳.另一方面,膜电极电解槽,又称零间隙电解槽,其设计特点在于催化剂层和膜直接接触,这种结构降低了电解液引起的电压损耗,提高了电解效率.然而,这种紧密接触也导致阴极表面的化学环境受到膜的强烈影响.大量质子通过膜传输至阴极,导致催化剂处于强酸性环境中,这为开发高效且稳定的二氧化碳还原电催化剂带来了很大挑战.近期,多种策略已成功应用于设计能够在pH≤1电解质中稳定运行的二氧化碳还原催化剂,包括双金属催化剂、杂原子掺杂金属催化剂和先进分子催化剂.此外,也可以通过构建界面缓冲层来精细调节局部pH值并优化阴极表面化学环境,从而进一步提升膜电极电解槽中二氧化碳电还原的选择性.为了实现商业应用,二氧化碳电解槽需要直接生成高浓度的产品,以减少后续的分离成本.为此,固态电解质二氧化碳电解槽提供了一种有效的解决方案.通过在阴离子交换膜和阳离子交换膜之间引入固态电解质,使得阴极表面形成的带负电物质(例如CH3COO-)能够顺利通过阴离子交换层并输送到固态电解质中,随后与阳极提供的质子结合,形成高纯度液体产品.最后,本文提出了双极膜二氧化碳电解槽面临的机遇和挑战,其中包括:(1)开发具有高离子选择性、高机械稳定性和低膜阻的新型双极膜;(2)开发对高附加值产品具有高本征活性和选择性的新型催化剂;(3)构筑具有高效气/液/电子传输的气体扩散电极;(4)设计低能耗和高稳定性的电解槽.综上所述,本文详细介绍了基于反向偏置双极膜的二氧化碳电解槽在研究进展以及工业应用方面的可行性,为未来开发具有高碳利用率和能量效率的二氧化碳还原技术提供了参考.

关键词：二氧化碳还原电催化双极膜碳利用率能量效率

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南京近郊农田大气颗粒物及金属干沉降输入特征

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环境科学 2023年第4期44卷 1873-1881页

作者：刘翠英靳浩樊建凌南京信息工程大学应用气象学院江苏省农业气象重点实验室南京210044 南京信息工程大学环境科学与工程学院江苏省大气环境监测与污染控制高技术研究重点实验室江苏省大气环境与装备技术协同创新中心南京210044

大气颗粒物中重金属干沉降输入是农业区域重金属的重要来源之一,但当前对农业区大气重金属沉降的观测研究较少.通过对南京近郊典型稻麦轮作区定点连续1 a采样,分析了不同粒径大气颗粒物和其中10种金属元素的浓度,并利用大叶模型估算其... 详细信息

大气颗粒物中重金属干沉降输入是农业区域重金属的重要来源之一,但当前对农业区大气重金属沉降的观测研究较少.通过对南京近郊典型稻麦轮作区定点连续1 a采样,分析了不同粒径大气颗粒物和其中10种金属元素的浓度,并利用大叶模型估算其干沉降通量.结果表明,颗粒物浓度和干沉降通量均呈现冬春高、夏秋低的变化趋势;冬春季颗粒物污染为粗粒子(2.1~9.0μm)和细粒子(<2.1μm)的双重作用,而夏秋季则主要为细粒子的作用;金属元素浓度在巨粒子(>9.0μm)中占比最低,在粗粒子和细粒子中相当,而Pb、 Mn、 As和Cd在细粒子中占比较高;10种金属元素的年均干沉降通量[mg·(m^(2)·a)^(-1)]大小为:Ca(2 096.4)>Al(1 710.4)>Zn(855.0)>Fe(256.1)>Pb(40.35)>Cu(31.93)>V(26.21)>Mn(9.10)>As(2.48)>Cd(0.28).研究结果为更加全面地认识人类活动对农产品质量安全和土壤生态环境的影响提供参考依据.

关键词：农田大气颗粒物重金属粒径分布干沉降

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基于KZ滤波法分析2015—2021年长三角大气颗粒物趋势变化特征

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环境科学学报 2023年第4期43卷 102-110页

作者：陈红张运江占青张可馨盖鑫磊南京信息工程大学环境科学与工程学院江苏省大气环境监测与污染控制高技术研究重点实验室大气环境与装备技术协同创新中心南京210044

为了改善空气质量,近年我国实行了一系列有史以来最为严格的管控措施.量化分析排放对大气污染物趋势变化的贡献,是验证大气污染治理成效的重要科学依据.本文基于2015—2021年国家环境空气质量监测数据和欧洲中期天气预报中心ERA5气象再... 详细信息

为了改善空气质量,近年我国实行了一系列有史以来最为严格的管控措施.量化分析排放对大气污染物趋势变化的贡献,是验证大气污染治理成效的重要科学依据.本文基于2015—2021年国家环境空气质量监测数据和欧洲中期天气预报中心ERA5气象再分析资料,利用Kolmogorov–Zurbenko(KZ)滤波法定量评估了人为减排和气象条件对长三角地区15个典型城市大气细颗粒物(PM_(2.5))、可吸入颗粒物(PM_(10))及粗颗粒物(PM_(2.5~10))趋势变化的贡献.结果表明,2015—2021年,PM_(2.5)和PM_(10)污染浓度年均值分别降低了40.92μg·m^(-3)和37.12μg·m^(-3),下降幅度分别为42%和38%.使用KZ滤波的低通滤波将PM_(2.5)、PM_(10)和PM_(2.5)~10的浓度原始时间序列分解为短期分量、季节分量和长期分量,其中短期分量和季节分量在冬季的波动幅度高于其他季节.短期分量对原始时间序列总方差的贡献最大(65%),其次是季节分量(25%),而长期分量的贡献最小(10%),表明颗粒物短期变化趋势主要受到气象因素的影响.结合KZ滤波法和逐步多元线性回归模型,区分气象条件和人为排放对颗粒物浓度趋势具体贡献,发现这些城市人为排放对颗粒物趋势变化的贡献总体均大于93%,表明2015—2021年长三角大气污染治理采取的减排措施对改善大气颗粒物污染的有效性.

关键词：长三角地区 KZ滤波大气颗粒物减排趋势变化

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