检索结果-内蒙古大学图书馆

Chinese Journal of Chemical Physics 2024年第2期37卷 125-136,I0101页

作者：谢明一田玉玺南京大学化学化工学院介观化学教育部重点实验室江苏省机动车尾气污染控制重点实验室南京210023

单分子光谱在过去三十年的时间里已经发展为不可或缺的重要研究手段,基于单分子光谱发展出的多种技术也在生物、化学、物理和材料领域取得卓越成果,特别是基于单分子光谱技术发展的超分辨显微成像技术在生物领域得到了广泛应用.相对而言... 详细信息

单分子光谱在过去三十年的时间里已经发展为不可或缺的重要研究手段,基于单分子光谱发展出的多种技术也在生物、化学、物理和材料领域取得卓越成果,特别是基于单分子光谱技术发展的超分辨显微成像技术在生物领域得到了广泛应用.相对而言,单分子光谱在化学领域的应用远未达到预期的广度本文综述了单分子光谱在化学领域中的重要应用,包括单分子成像、单分子传感、单分子催化和单分子光物理研究等方面.另外,本文还展望了单分子光谱在化学反应过程研究方面的应用潜力.

关键词：单分子光谱成像传感催化反应动力学光物理机制

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H_(2)S第一吸收带振动激发态光解动力学的理论研究

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Chinese Journal of Chemical Physics 2024年第2期37卷 221-229,I0102页

作者：高倩陈俊杰胡茜茜谢代前南京大学匡亚明学院江苏省机动车尾气污染控制重点实验室南京210023 南京大学化学化工学院理论与计算化学研究所介观化学教育部重点实验室南京210023 合肥国家实验室合肥230088

本文利用切比雪夫实波包法研究了不同初始振动态下H_(2)S第一吸收带的光解量子动力学。由于初始振动态的波函数不同,计算得到的吸收光谱以及产物的振动态分布表现出不同的动力学特性,由于角坐标波函数的变化,初始伸缩振动激发态(1,0,0)... 详细信息

本文利用切比雪夫实波包法研究了不同初始振动态下H_(2)S第一吸收带的光解量子动力学。由于初始振动态的波函数不同,计算得到的吸收光谱以及产物的振动态分布表现出不同的动力学特性,由于角坐标波函数的变化,初始伸缩振动激发态(1,0,0)和(0,0,1)的吸收光谱宽度和峰值与振动基态不同,而(0,1,0)振动态的吸收光谱中有两个几乎同样高的峰值.(0,1,0)态的产物振动态分布对激发能量的依赖不强,并由V=0的产物主导,但在(1,0,0)和(0,0,1)振动态的较低能量处占主导的产物是SH(X,V=1)碎片,产物的转动态分布对总能量的依讨赖性较弱,且分布非常冷并在j=1处达到峰值,但(0,1,0)振动态的转动态分布表现出明显的振荡,其各向异性参数随转动量子数的振荡行为不同于其他三种振动态的各向异性参数.

关键词：光解硫化氢振动激发态量子动力学吸收光谱

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Nb对FeCeO_(x)催化剂NH_(3)选择性催化还原NO的促进机制

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陕西师范大学学报（自然科学版） 2022年第2期50卷 44-50,F0002页

作者：安冬琦杨钰垚蔡彦迪邹伟欣孙敬方董林介观化学教育部重点实验室南京大学化学化工学院江苏南京210093 南京大学环境学院江苏南京210093 江苏省机动车尾气污染控制重点实验室南京大学现代分析中心江苏南京210093

以NH_(3)为还原剂的选择性催化还原(NH_(3)-SCR)是消除大气重要污染物氮氧化物(NO_(x))的关键技术之一。采用共沉淀法制备了一系列Nb促进的Nb_(a)Fe_(1-a)CeO_(x)(a=0、0.1、0.2、0.4)催化剂用于NH_(3)选择性催化还原NO反应,并利用BET、... 详细信息

以NH_(3)为还原剂的选择性催化还原(NH_(3)-SCR)是消除大气重要污染物氮氧化物(NO_(x))的关键技术之一。采用共沉淀法制备了一系列Nb促进的Nb_(a)Fe_(1-a)CeO_(x)(a=0、0.1、0.2、0.4)催化剂用于NH_(3)选择性催化还原NO反应,并利用BET、XRD、XRF、NH_(3)-TPD、H_(2)-TPR、in situ DRIFTS等技术对催化剂的物理化学性质进行表征。结果表明:Nb的引入能显著提升FeCeO_(x)催化剂的中低温脱硝性能,其中,Nb_(0.1)Fe_(0.9)CeO_(x)催化剂在175~350℃温度区间内获得超过80%的NO_(x)转化率,显示出优异的中低温NH_(3)-SCR催化活性。进一步分析发现,Nb_(0.1)Fe_(0.9)CeO_(x)催化剂上的SCR反应主要遵从Eley-Rideal反应机理,适量Nb的引入使得Nb、Fe、Ce之间产生了强相互作用,不仅可以降低催化剂的结晶度,增加催化剂的比表面积,还有利于氧化还原能力和表面酸量的提升,进而有助于NH_(3)的吸附、活化以及NH_(3)-SCR反应活性的增强。

关键词： NH_(3)-SCR 低温脱硝 Nb物种改性 FeCeO_(x)催化剂

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制备方法对FeMnCeO_(x)催化剂(超)低温NH_(3)-SCR性能的影响

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陕西师范大学学报（自然科学版） 2022年第2期50卷 77-85,F0002页

作者：孙敬方蔡彦迪余雅昕安冬琦田笑丛邹伟欣董林南京大学现代分析中心江苏省机动车尾气污染控制重点实验室江苏南京210093 南京大学环境学院江苏南京210093 南京大学化学化工学院教育部介观化学重点实验室江苏南京210093 南京大学化学国家级实验教学示范中心江苏南京210093

锰基催化剂在(超)低温氨选择性催化还原(NH_(3)-SCR)反应中具有优异的催化性能,但抗硫性差等问题限制了其进一步工业化应用。通过改变活性组分比例及调控制备方法等手段对FeMnCeO_(x)催化剂的理化性质和NH_(3)-SCR催化性能进行了优化研... 详细信息

锰基催化剂在(超)低温氨选择性催化还原(NH_(3)-SCR)反应中具有优异的催化性能,但抗硫性差等问题限制了其进一步工业化应用。通过改变活性组分比例及调控制备方法等手段对FeMnCeO_(x)催化剂的理化性质和NH_(3)-SCR催化性能进行了优化研究,结果表明:采用溶胶-凝胶法制备的FeMnCeO_(x)(S)催化剂比采用共沉淀法制备的FeMnCeO_(x)(C)催化剂的催化性能更优,能够在80~150℃温度范围内获得超过90%的NO转化率;与此同时,FeMnCeO_(x)(S)催化剂在120℃、体积分数为0.01%的SO_(2)气氛中能够保持活性稳定,具有优异的耐硫性。结合催化剂的织构性质、表面酸性、氧化还原性能及表面物种化学态的表征结果,发现利用溶胶-凝胶法制备的催化剂样品具有更优异的氧化还原性、更强的表面酸性及更多利于低温SCR反应的表面物种,同时其NH_(3)-SCR反应遵循Eley-Rideal反应机理,上述因素综合作用使FeMnCeO_(x)(S)表现出更好的脱硝性能。

关键词：溶胶-凝胶法脱硝性能 (超)低温 FeMnCeO_(x)催化剂

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稀土铈基催化剂在催化消除CO/NO中的应用基础研究

稀土铈基催化剂在催化消除CO/NO中的应用基础研究

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中国稀土学会第四届青年学术会议

作者：高飞董林江苏省机动车尾气污染控制重点实验室南京大学环境学院/现代分析中心介观化学教育部重点实验室南京大学化学化工学院

轻稀土铈（Ce）由于受镧系收缩的影响和4f电子的作用,其4f和5d轨道能级非常接近,铈的氧化物非常容易产生Ce/Ce的价态变化,而不同价态铈物种之间的半径差异较大(Ce=2.7?,Ce=1.14?,Ce=0.87?),这使得Ce发生电子的得失时会引起非常强烈的晶... 详细信息

轻稀土铈（Ce）由于受镧系收缩的影响和4f电子的作用,其4f和5d轨道能级非常接近,铈的氧化物非常容易产生Ce/Ce的价态变化,而不同价态铈物种之间的半径差异较大(Ce=2.7?,Ce=1.14?,Ce=0.87?),这使得Ce发生电子的得失时会引起非常强烈的晶格畸变和氧空位缺陷,从而使得铈基材料具有良好的储释氧性能和氧化还原能力,其作为载体时能够与贵金属形成较强的金属-载体间相互作用（SMSI）,提高贵金属物种在载体表面的分散性和稳定性,因此被广泛应用于机动车尾气后处理领域中。近些年来,研究人员注意到稀土铈基催化剂优良的储释氧性能对选择性催化过程起到重要的调节作用。因此,有关稀土铈基材料作为氨选择性催化还原氮氧化物（NH-SCR）催化剂的研究与应用也越来越受到人们的关注。过去数年间,我们以稀土铈基氧化物为载体,负载了一系列金属/过渡金属氧化物,用多种物理化学表征手段,结合"NO+CO"和"CO+O"等模型反应,探究了活性组分与载体间的相互作用模式及其对催化消除CO/NO反应性能影响的规律。在上述模型催化剂和模型催化反应研究的基础上,我们进一步考虑实际环境催化反应条件,重点研究了NH-SCR反应中SO存在下对于稀土铈基催化剂催化性能的影响规律,以期开发出具有优良抗硫性能的NH-SCR氧化物催化剂。

关键词：稀土催化铈基氧化物一氧化碳氮氧化物

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载体优先暴露不同晶面的V2O5-WO3/TiO2催化剂结构与SCR性能

载体优先暴露不同晶面的V2O5-WO3/TiO2催化剂结构与SCR性能

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中国化学会第十九届全国催化学术会议

作者：王凯强梁建友汤杰许波连范以宁南京大学化学化工学院介观化学教育部重点实验室江苏省机动车尾气污染控制重点实验室

负载型VO-WO/TiO催化剂已广泛地应用于NOx的选择性催化还原（SCR）。近期的研究结果表明,通过调整锐钛矿TiO载体的优先暴露面,可以调变负载型VO/TiO催化剂和Mn Ox/TiO催化剂的SCR性能。在实用钒基SCR催化剂中,WO是一个重要的助剂组分,有... 详细信息

负载型VO-WO/TiO催化剂已广泛地应用于NOx的选择性催化还原（SCR）。近期的研究结果表明,通过调整锐钛矿TiO载体的优先暴露面,可以调变负载型VO/TiO催化剂和Mn Ox/TiO催化剂的SCR性能。在实用钒基SCR催化剂中,WO是一个重要的助剂组分,有关WO在TiO不同优先暴露晶面的分散状态及其对催化剂SCR性能影响的研究尚未见文献报道。本工作研究了载体优先暴露不同晶面的负载型VO-WO/TiO催化剂结构与SCR性能,为开发性能优良的SCR催化剂提供参考信息。

关键词：钒钨钛催化剂氮氧化合物选择性催化还原载体优先暴露晶面

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水分子对暴露不同晶面CeO2负载Pt催化CO氧化的影响

水分子对暴露不同晶面CeO2负载Pt催化CO氧化的影响

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第九届国际稀土开发与应用研讨会暨2019中国稀土学会学术年会

作者：刘安鼐高嵩杨钰垚高飞董林介观化学教育部重点实验室南京大学化学化工学院江苏省机动车尾气污染控制重点实验室南京大学环境学院

CeO因其良好的储释氧性能（OSC）,常作为汽车尾气处理三效催化剂的助剂,受到催化研究的广泛关注。我们知道,由于机动车使用化石燃料在燃烧过程中必然产生大量的水汽,其对于催化净化过程的影响则无法避免。有研究表明,水汽可以提高铈基... 详细信息

CeO因其良好的储释氧性能（OSC）,常作为汽车尾气处理三效催化剂的助剂,受到催化研究的广泛关注。我们知道,由于机动车使用化石燃料在燃烧过程中必然产生大量的水汽,其对于催化净化过程的影响则无法避免。有研究表明,水汽可以提高铈基催化剂催化CO氧化反应的速率,促进催化反应进行。但是,受材料复杂性的限制,水汽参与催化过程的作用机制仍存在争议。本研究工作中,我们利用暴露不同晶面的CeO形貌结构可控、表面位点明确的特点,将其作为载体负载Pt物种,系统研究了Pt/CeO催化CO氧化的能力及水分子对其催化性能的影响规律。结果表明,暴露不同晶面的CeO负载Pt后催化活性类似,但水汽的引入对催化过程的促进作用有极大差异。其中,暴露（100）晶面的立方体CeO负载Pt几乎不受水分子的影响,但负载了Pt的暴露（110）晶面的棒状CeO在水分子存在时活性大大提高,T由432 K下降到373 K。原位漫反射红外光谱（in situ DRIFTs）进一步表明,在水分子存在时,Pt表面结构发生变化,吸附CO的能力减弱,这可能是其低温催化活性提高的主要原因。

关键词： CeO2 CO氧化水汽 Pt 红外光谱

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稀土铈基氧化物催化剂在催化消除CO、NO中的应用基础研究

稀土铈基氧化物催化剂在催化消除CO、NO中的应用基础研究

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中国化学会第十届全国无机化学学术会议

作者：高飞董林江苏省机动车尾气污染控制重点实验室南京大学环境学院/现代分析中心介观化学教育部重点实验室南京大学化学化工学院

大量的研究表明,稀土元素受镧系收缩的影响和4f电子的作用,表现出独特的催化性能。稀土组分的存在可以有效地调节催化剂的表面酸碱性、修改催化活性中心的结构、提高催化剂的储释氧能力、增强其结构稳定性和提高活性组分的分散度等。特... 详细信息

大量的研究表明,稀土元素受镧系收缩的影响和4f电子的作用,表现出独特的催化性能。稀土组分的存在可以有效地调节催化剂的表面酸碱性、修改催化活性中心的结构、提高催化剂的储释氧能力、增强其结构稳定性和提高活性组分的分散度等。特别是轻稀土元素中的二氧化铈（CeO）,由于Ce/Ce具有较好的可逆转化效率而被广泛用作储释氧（OSC）材料,其作为商用TWC催化剂的重要组分发挥着不可替代的作用。近些年来,研究人员注意到稀土铈基催化剂优良的储氧释氧性能对选择性催化过程起到重要的调节作用。因此,有关稀土铈基材料作为氨选择性催化还原氮氧化物（NH-SCR）催化剂的研究与应用也越来越受到人们的关注。过去数年间,我们以稀土铈基氧化物为载体,负载一系列过渡金属氧化物,用多种固体催化剂表征手段研究:（1）活性组分在各种载体表面的分散行为及氧化还原性质;（2）催化剂各组分的谱学性质以及对反应物分子吸附的红外特性,进而讨论活性组分与载体间的相互作用模式;（3）催化剂在消除NO、CO反应中的活性变化规律。在此基础上,我们制备具有特定暴露晶面的铈基材料,系统研究了不同暴露晶面对于催化性能的影响规律。在上述模型催化剂和模型催化反应研究的基础上,我们进一步考虑实际环境催化反应条件,重点研究了NH-SCR反应中SO存在下对于稀土铈基催化剂催化性能的影响规律,以期开发出具有优良抗硫性能的低温NH-SCR氧化物催化剂。

关键词：稀土氧化铈催化 CO NO

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CeO2-沸石分子筛复合催化剂的制备及其脱硝性能研究

CeO2-沸石分子筛复合催化剂的制备及其脱硝性能研究

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第九届国际稀土开发与应用研讨会暨2019中国稀土学会学术年会

作者：顾頔谭伟汤常金董林介观化学教育部重点实验室南京大学化学化工学院江苏省机动车尾气污染控制重点实验室南京大学环境学院现代分析中心

氨选择性催化还原（Selective Catalytic Reduction of NO by NH, NH-SCR）是目前最有效的氮氧化物脱除技术之一。铈基催化剂由于其优良的氧化还原性质和丰富的表面缺陷性质,促进了O和NO在催化剂表面的活化,引起了研究人员的关注。但是N... 详细信息

氨选择性催化还原（Selective Catalytic Reduction of NO by NH, NH-SCR）是目前最有效的氮氧化物脱除技术之一。铈基催化剂由于其优良的氧化还原性质和丰富的表面缺陷性质,促进了O和NO在催化剂表面的活化,引起了研究人员的关注。但是NH3-SCR除了要求催化剂具有良好的氧化还原性质外,酸性也是必不可少的因素,且有研究表明"氧化还原-酸性"的协同调控才是影响铈基催化剂NH3-SCR反应性能的根本所在。本文的研究目的是希望通过在稀土铈基催化剂表面引入沸石分子筛,利用分子筛材料表面丰富的酸性来弥补铈基材料自身酸性有限的不足,提升反应活性和抗硫性能。研究结果表明,以CeO为载体,湿浸渍法引入H-ZSM-5后,铈基催化剂的低温活性得到显著提高,且反应温度窗口拓宽,说明ZSM-5的酸性位的确与CeO的氧化还原位产生协同作用。氨氧化实验结果表明,反应过程中几乎不产生NOx。在含量上,ZSM-5比例增加至15%后活性几乎不发生变化。此外,15%ZSM-5/CeO催化剂在抗硫上也显示明显优势,250下通入200 ppm的SO,活性可在90%下保持20小时。原位红外证实15%ZSM-5/CeO发生NH-SCR反应是通过E-R机理进行。本研究的开展为开发新型NH-SCR催化剂提供了有益参考。

关键词：铈基催化剂沸石分子筛脱硝 NH3-SCR

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金属氧化物催化剂催化消除CO、NO的应用基础研究

金属氧化物催化剂催化消除CO、NO的应用基础研究

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2019第四届中国能源材料化学研讨会

作者：高飞董林江苏省机动车尾气污染控制重点实验室南京大学环境学院/现代分析中心介观化学教育部重点实验室南京大学化学化工学院

金属氧化物作为催化剂在工业上用着重要的应用价值,被广泛用于氧化还原型催化反应中,其在环境催化(消除NO、CO反应)中也显示出良好的催化活性。因而对金属氧化物催化剂性质的研究(如表面结构、分散组分与载体间相互作用、反应分子的吸... 详细信息

金属氧化物作为催化剂在工业上用着重要的应用价值,被广泛用于氧化还原型催化反应中,其在环境催化(消除NO、CO反应)中也显示出良好的催化活性。因而对金属氧化物催化剂性质的研究(如表面结构、分散组分与载体间相互作用、反应分子的吸附特性等)对于我们了解催化过程的本质,进而设计和开发高效实用的环保催化剂均有重要的指导意义。

关键词：金属氧化物催化剂催化消除应用基础研究

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