检索结果-内蒙古大学图书馆

厦门大学学报（自然科学版） 2020年第5期59卷 805-815页

作者：黄大江苏培峰厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室福建省理论与计算化学重点实验室福建厦门361005

能量分解分析(EDA)方法是一种研究分子相互作用的定量分析理论方法,在分子自组装、药物设计、化学反应机理、力场发展等各个领域得到广泛应用.最近本课题组发展的广义Kohn-Sham能量分解分析方法(GKS-EDA)可以进行各种环境下化学成键和... 详细信息

能量分解分析(EDA)方法是一种研究分子相互作用的定量分析理论方法,在分子自组装、药物设计、化学反应机理、力场发展等各个领域得到广泛应用.最近本课题组发展的广义Kohn-Sham能量分解分析方法(GKS-EDA)可以进行各种环境下化学成键和分子相互作用的定量分析研究,克服了现有方法的诸多限制和不足.本文简述了GKS-EDA方法的理论背景,并介绍其在金属配位相互作用方面的应用.

关键词：广义Kohn-Sham能量分解分析分子相互作用金属配位

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三氢-苯并吲哚啉方酸染料晶体中电荷转移过程的理论研究

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厦门大学学报（自然科学版） 2023年第1期62卷 22-30页

作者：彭吉生汪宇晨裴政梁万珍赵仪厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室福建省理论与计算化学重点实验室福建厦门361005

由于具有良好的光化学稳定性、在可见光区和近红外区的强吸光性等优点,方酸类染料是目前最具潜力的小分子有机太阳能电池给体材料之一.然而,其空穴迁移机制并不明确,较低的迁移率限制了器件光电转换效率的提升.结合第一性原理计算、Mar... 详细信息

由于具有良好的光化学稳定性、在可见光区和近红外区的强吸光性等优点,方酸类染料是目前最具潜力的小分子有机太阳能电池给体材料之一.然而,其空穴迁移机制并不明确,较低的迁移率限制了器件光电转换效率的提升.结合第一性原理计算、Marcus电子转移理论、主方程模拟,系统研究了三氢-苯并吲哚啉方酸(USQ-BI)染料的电子结构、分子堆积模式以及电荷转移性质.结果表明,由于空穴迁移路径上交替出现两种不同的分子堆积模式,驱动力呈现正负交错的特征,克服正驱动力的过程为空穴迁移的决速步.据此,提出了降低驱动力绝对值以增大迁移率的理论策略.进一步研究发现,在一些位点上引入氰基可以显著提高空穴转移耦合强度,从而提高空穴迁移率.最后,对USQ-BI中电子转移过程的研究发现,由于较大的重组能导致较小的电子转移速率,该晶体不能作为好的电子传输材料.

关键词：有机太阳能电池迁移率方酸染料氰基取代 Marcus电子转移理论

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微扰形式非马尔可夫随机薛定谔方程及其应用

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厦门大学学报（自然科学版） 2020年第5期59卷 791-804页

作者：连曼汪宇晨赵仪厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室福建省理论与计算化学重点实验室福建厦门361005

近年来,越来越多的实验结果表明量子效应在各类光电材料超快动力学过程中有着非常重要的作用,对这些现象的理论研究促进了许多量子动力学方法的快速发展.和量子主方程相比,非马尔可夫随机薛定谔方程(non-Markovian stochastic Schr ding... 详细信息

近年来,越来越多的实验结果表明量子效应在各类光电材料超快动力学过程中有着非常重要的作用,对这些现象的理论研究促进了许多量子动力学方法的快速发展.和量子主方程相比,非马尔可夫随机薛定谔方程(non-Markovian stochastic Schr dinger equation,NMSSE)通过演化希尔伯特空间中的随机波函数求解动力学,其计算成本与系统大小之间具有良好的标度关系,适合进行高效的并行计算,因而在大尺度系统中受到广泛应用.本文主要介绍近年来本课题组针对大尺度开放量子系统所发展的微扰形式的NMSSE方法,从影响泛函框架出发回顾了微扰形式NMSSE的理论基础,讨论了其在不同表象下的形式和优缺点,并以有机体系中激子能量弛豫过程的模拟及载流子迁移率的计算为例阐述其应用.

关键词：非马尔可夫随机薛定谔方程倒易空间热激子能量弛豫载流子输运

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激发态DNA碱基对分子间相互作用的理论研究

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厦门大学学报（自然科学版） 2024年第1期63卷 24-33页

作者：邵博孝吴玮苏培峰厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室福建省理论与计算化学重点实验室福建厦门361005

[目的]利用本课题组发展的定量分析方法研究激发态DNA碱基对分子间相互作用的本质,以及不同类型的电子跃迁对DNA碱基对分子间相互作用的影响.[方法]采用广义Kohn-Sham能量分解分析方法(generalized Kohn-Sham based energy decompositio... 详细信息

[目的]利用本课题组发展的定量分析方法研究激发态DNA碱基对分子间相互作用的本质,以及不同类型的电子跃迁对DNA碱基对分子间相互作用的影响.[方法]采用广义Kohn-Sham能量分解分析方法(generalized Kohn-Sham based energy decomposition analysis,GKS-EDA),对两种Waston-Crick构型和两种stacked构型的DNA碱基对分子间相互作用本质进行理论研究.[结果]对于Waston-Crick构型的碱基对,n→π^(*)跃迁削弱了轨道极化作用但加强了电子相关作用,激发态分子间相互作用由电子相关作用主导,而π→π^(*)跃迁对分子间氢键影响较小;对于stacked构型的碱基对,π→π^(*)跃迁削弱了静电相互作用但增强了电子相关作用.[结论]Waston-Crick构型碱基对分子间相互作用本质受电子激发跃迁影响较大,而电子激发跃迁基本不改变stacked构型碱基对分子间相互作用本质.

关键词：激发态 DNA碱基对分子间相互作用能量分解分析

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新型四配位硅基材料的结构与性质

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厦门大学学报（自然科学版） 2020年第5期59卷 828-836页

作者：方磊张彩云张于微曹泽星厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室福建省理论与计算化学重点实验室福建厦门361005

硅基半导体已广泛用于光电转化和现代通信等不同领域,新型硅基材料的发展,有助于应对功能材料在现代科技领域面临的挑战.本文主要介绍本课题组近年来在新型四配位硅基材料领域中的理论设计与计算模拟,包括新型四面体硅基材料和平面四配... 详细信息

硅基半导体已广泛用于光电转化和现代通信等不同领域,新型硅基材料的发展,有助于应对功能材料在现代科技领域面临的挑战.本文主要介绍本课题组近年来在新型四配位硅基材料领域中的理论设计与计算模拟,包括新型四面体硅基材料和平面四配位硅基二维单层材料.基于Si(C≡C)4结构单元,设计了一系列类金刚石结构的宽带隙半导体材料,预测了它们的结构、光电及力学性质,分析了平面四配位硅的成键特征及其稳定化策略,探讨了含平面四配位硅的二维单层材料在锂离子电池和CO 2活化转化中的应用.

关键词：硅基材料平面四配位硅活化转化第一性原理计算从头算分子动力学模拟

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从头算价键理论的研究进展

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厦门大学学报（自然科学版） 2021年第2期60卷 160-168页

作者：吴玮郑培锟厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室福建省理论与计算化学重点实验室福建厦门361005

作为现代化学键理论之一,价键理论为分子电子结构性质和化学反应机理提供了直观的化学图像理解.虽然当前分子轨道理论占据着量子电子结构研究的主导地位,但是随着计算机运算能力的迅速提升以及量子理论计算算法的日益完善,从头算价键理... 详细信息

作为现代化学键理论之一,价键理论为分子电子结构性质和化学反应机理提供了直观的化学图像理解.虽然当前分子轨道理论占据着量子电子结构研究的主导地位,但是随着计算机运算能力的迅速提升以及量子理论计算算法的日益完善,从头算价键理论重新引起了人们的重视.本文简要回顾了40年来从头算价键理论方法所取得的突破,着重阐述厦门大学化学键理论研究团队在这一领域取得的研究进展.首先介绍早期从头算价键理论方法的发展历史;然后讨论从头算价键理论中的计算方法,包括最基本的价键自洽场方法,在此基础上考虑动态电子相关的价键计算方法,以及溶液环境下的计算方法;最后简要介绍价键理论中的矩阵元计算方法以及国际上具有重要影响的从头算价键程序,并展望未来发展方向.

关键词：价键理论矩阵元计算计算程序从头算化学键理论

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卤素取代改良热激活延迟荧光分子CzDBA性能的理论研究

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厦门大学学报（自然科学版） 2022年第5期61卷 768-776页

作者：林思榕梁万珍厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室福建省理论与计算化学重点实验室福建厦门361005

为获得更高性能的热激活延迟荧光(TADF)材料并认识其潜在机理,以具有良好荧光性能和高外量子效率的CzDBA分子为研究对象,通过卤素(F、Cl、Br)取代其受体单元上不同位点的H原子,设计了一系列新型TADF分子,并从理论上对其性能进行综合评估... 详细信息

为获得更高性能的热激活延迟荧光(TADF)材料并认识其潜在机理,以具有良好荧光性能和高外量子效率的CzDBA分子为研究对象,通过卤素(F、Cl、Br)取代其受体单元上不同位点的H原子,设计了一系列新型TADF分子,并从理论上对其性能进行综合评估,计算了从最低三重激发态(T_(1)态)到最低单重激发态(S_(1)态)的逆向系间窜越速率(k_(RISC)).结果表明:Br取代能够显著加快分子的逆向系间窜越过程,其中受体单元上H原子分别被2个Br原子及4个Br原子取代的新型TADF分子的k_(RISC)均较原始的CzDBA分子提升了18倍以上.该工作为实验设计与合成TADF分子提供了可行的思路.

关键词：热激活延迟荧光逆向系间窜越 Marcus公式卤素取代

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双过氧钒配合物与N-乙基咪唑相互作用的NMR研究

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物理化学学报 2009年第9期25卷 1779-1784页

作者：于贤勇彭洪亮黄昊文汪朝旭郑柏树李筱芳易平贵陈忠湖南科技大学化学化工学院理论化学与分子模拟省部共建教育部重点实验室分子构效关系湖南省普通高等学校重点实验室湖南湘潭411201 厦门大学物理系固体表面物理化学国家重点实验室福建省等离子体与磁共振研究重点实验室福建厦门361005

为探讨过氧钒配合物中有机配体对反应平衡的影响,在模拟生理条件下(0.15mol·L-1NaCl溶液),应用多核(1H、13C和51V)多维(COSY和HSQC)核磁共振(NMR)以及变温技术等谱学方法研究双过氧钒配合物[OV(O2)2L]-(L=D2O或HOD,与之配位的过氧... 详细信息

为探讨过氧钒配合物中有机配体对反应平衡的影响,在模拟生理条件下(0.15mol·L-1NaCl溶液),应用多核(1H、13C和51V)多维(COSY和HSQC)核磁共振(NMR)以及变温技术等谱学方法研究双过氧钒配合物[OV(O2)2L]-(L=D2O或HOD,与之配位的过氧钒物种简写为bpV)和[OV(O2)2LL′]n{-n=1-2,LL′=3-羟基-皮考啉酸根(3-OH-pic),2-(2′-吡啶)-咪唑(py-im),1,10-邻菲啰啉(phen),与它们配位的含钒物种分别简写为bpV(3-OH-pic)、bpV(py-im)和bpV(phen)}与N-乙基咪唑(N-Et-im)的相互作用.实验结果表明,N-Et-im与4种双过氧钒配合物反应性从强到弱的顺序为bpV>bpV(3-OH-pic)>bpV(py-im)>bpV(phen).研究表明,金属中心上配体的配位能力、空间位阻和分子量等因素都对反应平衡产生较大的影响,同时竞争配位的结果导致新的6配位过氧物种[OV(O2)2(N-Et-im)]-的生成.利用上述谱学方法有助于揭示此类相互作用体系的反应过程和配位方式.

关键词：核磁共振双过氧钒配合物 N-乙基咪唑相互作用

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新型噻唑并[3，2-a]嘧啶类化合物的合成

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有机化学 2009年第3期29卷 470-475页

作者：曾荣今周再春汪朝旭李筱芳陈忠于贤勇湖南科技大学化学化工学院理论化学与分子模拟省部共建教育部重点实验室分子构效关系湖南省普通高等学校重点实验室湘潭411201 厦门大学物理系固体表面物理化学国家重点实验室福建省等离子体与磁共振研究重点实验室厦门361005

5-乙氧羰基-4-芳基-6-甲基-3,4-二氢嘧啶-2-酮与丁炔二酸二甲酯反应,合成了系列新的噻唑并[3,2-a]嘧啶类化合物,反应具有时间短、收率高、后处理简单等优点.采用NMR(1H,13C,COSY,HSQC和HMBC),IR等多种谱学技术,结合元素分析对产物进行... 详细信息

5-乙氧羰基-4-芳基-6-甲基-3,4-二氢嘧啶-2-酮与丁炔二酸二甲酯反应,合成了系列新的噻唑并[3,2-a]嘧啶类化合物,反应具有时间短、收率高、后处理简单等优点.采用NMR(1H,13C,COSY,HSQC和HMBC),IR等多种谱学技术,结合元素分析对产物进行详细表征,通过对目标产物的1,3-偶极环加成的衍生化产物进行X射线单晶衍射而确定目标产物的结构.

关键词：噻唑并[3,2-a]嘧啶丁炔二酸二甲酯环加成晶体结构

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锰氧咔咯催化环己烷生成己二醛催化机理的理论研究

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分子科学学报 2014年第4期30卷 265-272页

作者：朱纯曹泽星贵州大学化学与化工学院贵州贵阳550025 厦门大学化学与化工学院固体表面物理化学国家重点实验室和福建省理论与计算化学重点实验室福建厦门360015

通过密度泛函理论计算,研究锰氧咔咯催化环己烷氧化成己二醛的反应,讨论该催化过程的多态反应活性.计算表明,该反应经历两步羟基化和一步C—C键断裂过程.两步羟基化都是由氢转移开始,形成碳自由基中间体,接着迅速发生的自由基反应形成... 详细信息

通过密度泛函理论计算,研究锰氧咔咯催化环己烷氧化成己二醛的反应,讨论该催化过程的多态反应活性.计算表明,该反应经历两步羟基化和一步C—C键断裂过程.两步羟基化都是由氢转移开始,形成碳自由基中间体,接着迅速发生的自由基反应形成二醇的中间体.C—C键断裂过程由氢转移开始,先形成氧自由基中间体,氧自由基单电子和邻近环C—C键存在强烈的相互作用,导致该C—C键活化断裂和第二个氢的协同转移.反应的速控步是第二步羟基化过程,因此碳自由基中间体的稳定性决定该反应的难易,这也解释了实验上观察到叔碳的活性大于仲碳的活性顺序.

关键词：锰氧咔咯环己烷氧化催化反应机理密度泛函理论

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