检索结果-内蒙古大学图书馆

Chinese Journal of Chemical Physics 2013年第6期 617-626+784页

作者：孙超刘杰梁万珍赵仪厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室福建省理论与计算化学重点实验室厦门大学化学化工学院中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家实验室化学物理系

理论研究了电子激发和溶剂效应导致的芴酮-甲醇复合体系中分子间氢键增强现象.通过基态和激发态性质的计算,不仅展示了分子间氢键键长的变化以及变化在振动光谱中的影响,而且揭示了导致氢键变化的内在物理机制:溶质分子的电子激发及溶... 详细信息

理论研究了电子激发和溶剂效应导致的芴酮-甲醇复合体系中分子间氢键增强现象.通过基态和激发态性质的计算,不仅展示了分子间氢键键长的变化以及变化在振动光谱中的影响,而且揭示了导致氢键变化的内在物理机制:溶质分子的电子激发及溶剂化效应引起的电子重新分布,增大了溶质和溶剂分子的偶极矩,导致了它们之间的相互作用的增大,并最终加强了分子间氢键的强度.还分别对处于液相及气相中的复合体的基态和激发态的儿何结构、红外谱、复合体及构成分子的偶极矩进行了理论计算,结果阐明了电子激发与溶剂化效应对氢键变化的贡献,同时还发现只有进一步引入溶剂化效应,复合体的基态、激发态的性质才能与实验达到精确一致.所有激发态均采用所开发的基于含时密度泛函理论解析计算一阶、二阶激发态能量导数的方法.

关键词：含时密度泛函理论激发态性质氢键分子间相互作用

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理论计算预测一种反传统且简易的合成金属萘的方法

理论计算预测一种反传统且简易的合成金属萘的方法

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中国化学会第28届学术年会

作者：朱军范景兰朱从青夏海平固体表面物理化学国家重点实验室福建省理论与计算化学重点实验室厦门大学化学化工学院化学系

＜正＞金属杂芳香体系因其能同时展现金属有机配合物和纯有机芳香体系的化学性质而备受理论和实验化学家的关注。和金属苯相比1,金属萘的研究相对较少,仅有几例成功合成2,原因之一就是其热力学稳定性较低,经常异构到更稳定的茚配合物。... 详细信息

＜正＞金属杂芳香体系因其能同时展现金属有机配合物和纯有机芳香体系的化学性质而备受理论和实验化学家的关注。和金属苯相比1,金属萘的研究相对较少,仅有几例成功合成2,原因之一就是其热力学稳定性较低,经常异构到更稳定的茚配合物。这里我们通过量化计算报道一种反传统且简易的合成

关键词：金属萘密度泛函反应机理取代基效应

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官能团化活性炭负载单原子金催化乙炔氢氯化的理论研究

官能团化活性炭负载单原子金催化乙炔氢氯化的理论研究

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第十三届全国量子化学会议

作者：宁利超张冠如吕鑫厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室福建省理论与计算化学重点实验室

近年来,单原子催化剂(Single Atom Catalyst,简称SAC)由于具有较高的原子利用率和特殊的催化活性,在多相催化领域中引起了人们广泛的关注。但尺寸的减小使低配位金属原子的表面自由能增大,极易发生团聚,从而导致催化剂失活,因此SAC的制... 详细信息

近年来,单原子催化剂(Single Atom Catalyst,简称SAC)由于具有较高的原子利用率和特殊的催化活性,在多相催化领域中引起了人们广泛的关注。但尺寸的减小使低配位金属原子的表面自由能增大,极易发生团聚,从而导致催化剂失活,因此SAC的制备是当前的挑战性问题。目前通常采用共沉淀或浸渍法等使金属单原子直接嵌入金属或金属氧化物等载体骨架中,但对实验的条件不好把握。最近,郑南峰课题组通过光化学方法在TiO2表面嫁接乙二醇,进而使单原子Pd负载在表面上,在催化加氢反应中表现出较

关键词：单原子催化活性官能团化金催化活性炭负载乙炔氢氯化理论研究

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Rh-ZSM-5催化甲烷直接转化的理论研究

Rh-ZSM-5催化甲烷直接转化的理论研究

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中国化学会第十届全国无机化学学术会议

作者：陈丹吴安安谭凯吕鑫固体表面物理化学国家重点实验室福建省理论与计算化学重点实验室厦门大学化学化工学院

在温和条件下将甲烷（CH）直接转化为高附加值的化学品（如CHCOOH和CHOH）对有效利用天然气和页岩气意义重大,也是催化科学领域的挑战性课题[1]。近年来,有文献报道[2,3]在CO和O存在的液相温和环境中,沸石负载的单核铑催化剂（Rh-ZSM-5... 详细信息

在温和条件下将甲烷（CH）直接转化为高附加值的化学品（如CHCOOH和CHOH）对有效利用天然气和页岩气意义重大,也是催化科学领域的挑战性课题[1]。近年来,有文献报道[2,3]在CO和O存在的液相温和环境中,沸石负载的单核铑催化剂（Rh-ZSM-5）可将CH4高效高选择性的转化为CHCOOH和CHOH。然而,对于Rh-ZSM-5催化CH转化的反应机制,特别是催化活性物种的形态以及CO在反应中的关键作用仍缺乏清晰的认识。我们运用簇模型方法结合密度泛函理论对Rh-ZSM-5催化CH部分氧化的反应机理进行了系统的计算研究,结果表明:1)初始催化剂中的Rh（III）容易被反应气氛中的CO还原为Rh（I）,反应体系中最稳定的共吸附前驱物为Rh I（CO）（HO）,而非先前[2]认为Rh I（CO）;2)反应体系中CO具有双重功能:CO不仅能在Rh I上与O反应有效促进Rh-oxo活性氧化物种的生成,从而使得CH4的转化能在温和条件下实现,也直接参与生成CH3COOH;3)有CO存在时,O2活化为反应的决速步,且所需的活化能垒（40.3 kcal/mol）较无CO存在时低。我们的计算结果不仅揭示了CO在反应中不可或缺的作用,而且统一了此前对两个不同实验结果理解的不一致性。

关键词： Rh-ZSM-5催化 CO助催 CH4转化

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苯二聚体的密度泛函和分子力场的理论研究

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CHINESE JOURNAL OF CHEMICAL PHYSICS 2011年第6期24卷 635-639页

作者：周余伟张颖吴剑鸣吴安安徐昕固体表面物理化学国家重点实验室福建省理论与计算化学重点实验室厦门大学化学化工学院厦门361005 物质计算科学教育部重点实验室复旦大学化学系上海200433

针对苯二聚体中的六种重要构象的相互作用，对四种新的密度泛函方法（B97-D、BLYP—D3、M06—2X、XYG3）和常用的分子力场（CHARMM、AMBER、MM3、AMOEBA）进行了系统的评测．研究结果不仅突出了这些新型密度泛函方法，特别是XYG3泛函在... 详细信息

针对苯二聚体中的六种重要构象的相互作用，对四种新的密度泛函方法（B97-D、BLYP—D3、M06—2X、XYG3）和常用的分子力场（CHARMM、AMBER、MM3、AMOEBA）进行了系统的评测．研究结果不仅突出了这些新型密度泛函方法，特别是XYG3泛函在描述一相互作用体系的实用性，同时也为进一步发展适合描述相互作用体系的分子力场奠定了基础．

关键词： π-π相互作用苯二聚体范德华力色散作用 XYG3

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有机聚合物中热激子能量弛豫和解离的超快动力学过程

有机聚合物中热激子能量弛豫和解离的超快动力学过程

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第十四届全国化学动力学会议

作者：赵仪固体表面物理化学国家重点实验室 iChEM福建省理论与计算化学重点实验室厦门大学化学化工学院

激子是指光激发有机分子产生的激发态,如果激发态初始能量高于热振动的平均能量,该激子称为热激子。热激子动力学过程对后续的光电转换过程起着极其重要的作用,但作用机理仍然是颇具争议的课题,如Grancini等1报道热激子对有机太阳能电... 详细信息

激子是指光激发有机分子产生的激发态,如果激发态初始能量高于热振动的平均能量,该激子称为热激子。热激子动力学过程对后续的光电转换过程起着极其重要的作用,但作用机理仍然是颇具争议的课题,如Grancini等1报道热激子对有机太阳能电池中的电荷分离具有很大的帮助,而Vandewal等2认为热激子不起

关键词：有机聚合物弛豫过程动力学过程

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有机聚合物中热激子能量弛豫和解离的超快动力学过程

有机聚合物中热激子能量弛豫和解离的超快动力学过程

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第14届全国化学动力学会议

作者：赵仪固体表面物理化学国家重点实验室 iChEM福建省理论与计算化学重点实验室厦门大学化学化工学院厦门 361005

激子是指光激发有机分子产生的激发态,如果激发态初始能量高于热振动的平均能量,该激子称为热激子.热激子动力学过程对后续的光电转换过程起着极其重要的作用,但作用机理仍然是颇具争议的课题,如Grancini 等1 报道热激子对有机太阳能电...

激子是指光激发有机分子产生的激发态,如果激发态初始能量高于热振动的平均能量,该激子称为热激子.热激子动力学过程对后续的光电转换过程起着极其重要的作用,但作用机理仍然是颇具争议的课题,如Grancini 等1 报道热激子对有机太阳能电池中的电荷分离具有很大的帮助,而Vandewal 等2 认为热激子不起作用,争论的本质归结于热激子能量是如何从给体相中转移到给体/受体界面上的问题.

关键词：

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Ca、Sr促进的铈基氧化物催化剂及其甲烷氧化偶联性能研究

Ca、Sr促进的铈基氧化物催化剂及其甲烷氧化偶联性能研究

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第十七届全国催化学术会议

作者：董玲玉杨艳玲夏文生万惠霖固体表面物理化学国家重点实验室醇醚酯清洁化工国家工程实验室福建省理论与计算化学重点实验室厦门大学化学化工学院厦门 361005

甲烷氧化偶联(OCM)制C2是甲烷利用的有效途径之一.CeO2是汽车尾气净化、有机烃类物质选择氧化的重要催化剂组分,但单一的CeO2用于OCM时,C2选择性极低,因此,我们采用柠檬酸法制备了Ca、Sr掺杂的Ce-基氧化物催化剂,并运用于OCM反应.

甲烷氧化偶联(OCM)制C2是甲烷利用的有效途径之一.CeO2是汽车尾气净化、有机烃类物质选择氧化的重要催化剂组分,但单一的CeO2用于OCM时, C2选择性极低,因此,我们采用柠檬酸法制备了Ca、Sr掺杂的Ce-基氧化物催化剂,并运用于OCM反应.

关键词：碱土金属掺杂 CeO2 碳酸盐甲烷氧化偶联