检索结果-内蒙古大学图书馆

使用机械化学生成的钙基重格氏试剂(R-Ca X)对有机卤化物进行直接硼化

化学学报 2024年第11期82卷 1114-1119页

作者：刘雨涵高盼扬州大学化学化工学院扬州225002

钙基重格氏试剂(R-CaX)的研究由于其合成难度大,至今应用较少.钙基重格氏试剂相较于镁基格氏试剂(R-MgX)而言,碳金属键具备更强的极性和离子化特性,因此可以在某些转化中表现出独特的反应活性.传统合成钙基重格氏试剂需对金属钙进行预... 详细信息

钙基重格氏试剂(R-CaX)的研究由于其合成难度大,至今应用较少.钙基重格氏试剂相较于镁基格氏试剂(R-MgX)而言,碳金属键具备更强的极性和离子化特性,因此可以在某些转化中表现出独特的反应活性.传统合成钙基重格氏试剂需对金属钙进行预先活化,例如使用有毒的液氨或者高活性的金属锂,这些苛刻的反应条件严重阻碍了其在实验室和工业生产中的应用.本研究利用球磨机产生的持续的机械能破坏金属钙表面的惰性氧化层,实现钙的原位活化,随后直接插入卤代烃的碳卤键,原位生成相应的钙基重格氏试剂.随后,R-CaX作为碳亲核试剂与频哪醇硼烷(HBpin)反应,成功合成了有机硼化合物,并具有良好的底物兼容性;特别是在使用难溶溴代芳烃作为底物时,该机械化学方法与传统溶液反应体系相比,展现出独特的优势.

关键词：钙基重格氏试剂机械化学硼化反应绿色化学无溶剂

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共价有机框架材料用于光催化产过氧化氢

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化学进展 2024年第3期36卷 357-366页

作者：陈安淇蒋智威唐俊涛喻桂朋中南大学化学化工学院长沙410083

过氧化氢(H_(2)O_(2))是一种重要的绿色氧化剂,然而其主流生产方法蒽醌法具有耗能高、安全隐患大等缺点。以水和氧气为原料,通过人工光合作用合成H_(2)O_(2)具有安全、环保和节能等特点,已成为当前研究热点。共价有机框架(COFs)因其结... 详细信息

过氧化氢(H_(2)O_(2))是一种重要的绿色氧化剂,然而其主流生产方法蒽醌法具有耗能高、安全隐患大等缺点。以水和氧气为原料,通过人工光合作用合成H_(2)O_(2)具有安全、环保和节能等特点,已成为当前研究热点。共价有机框架(COFs)因其结构可调性、高比表面积、良好光催化性能等优点被广泛应用于光催化生产H_(2)O_(2)中。本文归纳了近年来COFs光催化产H_(2)O_(2)领域研究进展,分别论述了通过氧还原、水氧化以及双通道过程产生H_(2)O_(2)的反应机理。综述了通过结构设计、官能团修饰等调控COFs光学带隙、提升电荷分离能力和载流子迁移率,从而提高光催化产H_(2)O_(2)性能的方法,有助于设计出高效、稳定、可持续生产的COFs应用于光催化产H_(2)O_(2)。

关键词：共价有机框架过氧化氢光催化氧还原水氧化

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酰胺直接转化方法在(–)-Sedacryptine和(–)-Geissman-Waiss内酯合成中的应用

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有机化学 2025年第3期45卷 988-995页

作者：徐业鹏阮义郑剑峰黄培强厦门大学化学化工学院、福建省化学生物学重点实验室福建厦门361005

酰胺是一类价廉易得的合成原料, 也是全合成重要的合成中间体. 由于酰胺在温和条件下的化学选择性直接转化有较高的步骤经济性, 因此具有重要的合成意义. 黄培强课题组于2010年报道了酰胺直接还原(脱氧官能化)反应, 随后又发展了一系列... 详细信息

酰胺是一类价廉易得的合成原料, 也是全合成重要的合成中间体. 由于酰胺在温和条件下的化学选择性直接转化有较高的步骤经济性, 因此具有重要的合成意义. 黄培强课题组于2010年报道了酰胺直接还原(脱氧官能化)反应, 随后又发展了一系列高化学选择性的酰胺还原与转化方法, 所发展的方法被国内外同行广泛地应用于多类生物碱和含氮药物的合成中. 此研究以该课题组发展的基于酰胺的脑文格(Knoevenagel-type)缩合反应及酰胺的化学选择性还原方法为关键步骤, 以简洁的合成路线(7步和4步)分别完成了生物碱(–)-Sedacryptine (1)的形式全合成和(–)-Geissman- Waiss内酯衍生物(3aS,6aS)-4-(4-甲氧基苄基)六氢-2H-呋喃[3,2-b]吡咯-2-酮(9)及其同系物(3aS,7aS)-4-(4-甲氧基苄基)六氢呋喃[3,2-b]吡啶-2(3H)-酮(10)的合成.

关键词：酰胺脑文格反应铱-硼共催化还原 (–)-Sedacryptine (–)-Geissman-Waiss内酯

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Cu掺杂对Au_(11)(dppf)_(4)Cl_(2)纳米团簇结构和光学性质的影响

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无机化学学报 2024年第7期40卷 1254-1260页

作者：周鹏蔡潇马清祥刘旭宁夏大学化学化工学院银川750021 南京大学化学化工学院南京210023

通过一锅还原法成功制备了合金纳米团簇Au_(11-x)Cu_(x)(dppf)_(4)Cl_(2)(x=1、2;dppf=1,1'-双(二苯基膦)二茂铁)。晶体结构解析表明,合金团簇具有与Au_(11)(dppf)_(4)Cl_(2)类似的几何结构,如含有缺陷二十面体金属内核,不同之处在... 详细信息

通过一锅还原法成功制备了合金纳米团簇Au_(11-x)Cu_(x)(dppf)_(4)Cl_(2)(x=1、2;dppf=1,1'-双(二苯基膦)二茂铁)。晶体结构解析表明,合金团簇具有与Au_(11)(dppf)_(4)Cl_(2)类似的几何结构,如含有缺陷二十面体金属内核,不同之处在于Cu原子取代了与Cl配位的Au原子。因此,Au_(11-x)Cu_(x)(dppf)_(4)Cl_(2)可视为Cu对Au_(11)(dppf)_(4)Cl_(2)模板团簇的掺杂。Cu原子的引入并未改变模板团簇Au_(11)(dppf)_(4)Cl_(2)的框架结构,但有效调控了电子结构,进而使其光吸收发生红移。

关键词：纳米团簇金属掺杂结构光吸收

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内烯烃烯丙基选择性C—H键胺化反应研究进展

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有机化学 2025年第2期45卷 531-545页

作者：厍远张书宇王乐上海交通大学化学化工学院上海200240

近年来,内烯烃的烯丙基C—H键胺化反应发展迅速,该类反应通过C—H键活化的方式高效地将氮源引入内烯烃的烯丙基位点构筑C—N键,从而合成具有重要生物活性和药物前体的含氮化合物.由于内烯烃活性较低,并且在反应过程中存在化学选择性、... 详细信息

近年来,内烯烃的烯丙基C—H键胺化反应发展迅速,该类反应通过C—H键活化的方式高效地将氮源引入内烯烃的烯丙基位点构筑C—N键,从而合成具有重要生物活性和药物前体的含氮化合物.由于内烯烃活性较低,并且在反应过程中存在化学选择性、区域选择性和立体选择性等多重挑战,因此内烯烃的选择性烯丙基C—H键胺化反应一直是有机化学家的热门研究方向.该综述主要介绍了近年来部分选择性内烯烃烯丙基C—H键胺化反应,根据区分不同烯丙基C—H键的方法进行分类,总结了该领域的研究进展及该反应在合成生物活性分子中的应用潜力.

关键词：内烯烃烯丙基胺化反应

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氧化物系锂离子固态电解质研究进展

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科学通报 2025年第9期70卷 1177-1190页

作者：王雅秋陈俊超朱彦者张果泰王建辉张翔宇汤卫平上海交通大学化学化工学院上海200240

固态锂电池因有望解决化学储能电池的安全隐患、提升能量密度而成为研究热点.其中固态电解质是固态锂电池的核心材料.我国在基于氧化物固态电解质的固态电池的研发和产业化上发展迅速,这对推动我国固态电池行业发展起着不可或缺的作用.... 详细信息

固态锂电池因有望解决化学储能电池的安全隐患、提升能量密度而成为研究热点.其中固态电解质是固态锂电池的核心材料.我国在基于氧化物固态电解质的固态电池的研发和产业化上发展迅速,这对推动我国固态电池行业发展起着不可或缺的作用.本文对典型氧化物固态电解质包括钠超快离子导体(NASICON)、石榴石(LLZO)型、无机钙钛矿(LLTO)型和LiPON薄膜进行综述,着重介绍了结晶结构与离子传输机理、提高电导率的方法以及改善电极与电解质界面相容性的措施,并对它们的优缺点进行了综合对比.最后,为未来发展方向提供建议,以期为氧化物系固态电解质的相关研究提供更加全面的参考.

关键词：固态电池氧化物系固态电解质电导率界面相容性

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杂原子掺杂共轭碳纳米环的合成与性质研究进展

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有机化学 2022年第11期42卷 3437-3455页

作者：张慧君林建斌厦门大学化学化工学院厦门361005

设计与合成具有特定结构的大环化合物既是超分子化学研究的一个重点,也是合成化学与材料化学领域的重要机遇和挑战.作为碳纳米管的最小片段,径向共轭碳纳米环及环带结构引起化学家广泛的研究兴趣,催生系列自下而上的精确合成策略,但这... 详细信息

设计与合成具有特定结构的大环化合物既是超分子化学研究的一个重点,也是合成化学与材料化学领域的重要机遇和挑战.作为碳纳米管的最小片段,径向共轭碳纳米环及环带结构引起化学家广泛的研究兴趣,催生系列自下而上的精确合成策略,但这些纳米环及环带大多仅由苯和简单多环芳烃基元组成,其光电性质调控主要依赖环尺寸的变化,限制了后续的功能开发及应用.在此基础上,近年来,结构与性质更加多元的杂原子掺杂碳纳米环逐渐成为新的研究热点.围绕含杂原子共轭碳纳米环的设计、合成与性质研究展开,重点介绍了引入芳杂环单元如吡啶、噻吩、呋喃、咔唑、苯并噻二唑、屈并二噻吩、1,2-硼氮芳杂环、二酮吡咯并吡咯、卟啉、苝二酰亚胺、萘并二噻吩二酰亚胺等对纳米环性质的影响,特别是:(1)杂原子引入对纳米环光谱和氧化还原电势的影响;(2)纳米环拓扑结构的变化引起组装行为的改变,进而带来新性质.杂原子掺杂共轭纳米环的设计与合成既可为有机光电材料研究提供理想骨架,同时也为多功能超分子体系的可控构建提供新基元.

关键词：碳纳米环径向共轭芳杂环杂原子掺杂

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原位生成的胺膦-银络合物催化芳香酮氢硅烷化反应

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厦门大学学报(自然科学版) 2024年

作者：王琳琳林煜余宗源李岩云高景星厦门大学化学化工学院

[目的] 银催化剂广泛用于多种催化反应，但其在芳香酮还原反应制备芳香醇中的应用尚不多见。对该类反应而言，银盐一般被认为是惰性的。因此，设计开发高效催化酮类化合物还原反应的新型银催化剂成为一项极具挑战性的研究课题。[方法] ... 详细信息

[目的] 银催化剂广泛用于多种催化反应，但其在芳香酮还原反应制备芳香醇中的应用尚不多见。对该类反应而言，银盐一般被认为是惰性的。因此，设计开发高效催化酮类化合物还原反应的新型银催化剂成为一项极具挑战性的研究课题。[方法] 本研究从方便易得的银化合物出发，将其与自行设计合成的胺膦配体原位生成催化剂，用于芳香酮的氢硅烷化反应，考察了胺膦配体、银化合物、添加剂用量等对催化反应的影响。[结果] 结果表明，以聚甲基氢硅氧烷（PMHS）作为氢源，叔丁醇钾为碱添加剂，胺膦配体P2N2与AgCl原位生成的催化剂能够有效催化多种芳香酮的氢硅烷化反应，相应产物芳香醇的产率最高可达92%。[结论] 胺膦配体兼具膦配体和胺配体的共同特征，具有丰富的配位化学性能。在P2N2/AgCl原位催化芳香酮氢硅烷化反应中，胺膦配体P2N2能够与AgCl生成相应的银络合物催化剂，进而在叔丁醇钾的促进作用下在催化反应过程中发挥良好的催化活性。该研究结果可为进一步设计开发高效制备芳香醇化合物的新型催化剂提供参考。

关键词：氢硅烷化反应芳香酮银基催化剂胺膦配体

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胍基锌配合物催化丙交酯开环聚合研究

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高分子学报 2024年第6期55卷 770-780页

作者：刘娇玉刘爽索泓一秦玉升烟台大学化学化工学院烟台264005

发展绿色、高效的催化剂技术替代目前广泛应用的锡类催化剂一直是聚乳酸(PLA)及其相关催化剂技术研究领域的热点.本研究设计合成了双核胍基锌配合物,该配合物以环氧化物作为共引发剂,可在模拟工业条件下以较高的活性(TOF=7.50×103~... 详细信息

发展绿色、高效的催化剂技术替代目前广泛应用的锡类催化剂一直是聚乳酸(PLA)及其相关催化剂技术研究领域的热点.本研究设计合成了双核胍基锌配合物,该配合物以环氧化物作为共引发剂,可在模拟工业条件下以较高的活性(TOF=7.50×103~3.45×104 h-1)催化丙交酯开环聚合,且在极低的催化剂浓度条件仍可保持良好活性.聚合所得产物的凝胶渗透色谱(GPC)曲线呈单峰窄分布(1.25~1.49),分子量为6.2~34.3 kg/mol.通过对低分子量聚合产物进行基质辅助激光解吸/电离飞行时间质谱(MALDI-TOF-MS)表征分析,证实所得聚合产物以环状聚乳酸(c-PLA)为主,并提出可能的成环机理.此外,该双核胍基锌配合物具有较好的普适性,可实现ε-己内酯(ε-CL)和δ-戊内酯(δ-VL)等多种内酯单体的开环聚合.

关键词：金属胍配合物丙交酯环状聚乳酸双核锌配合物

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固体三芳基硼-相变材料可调比率荧光温度计

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高等学校化学学报 2024年第8期45卷 43-51页

作者：刘玄陈启佩欧静梅侯健湖南科技大学化学化工学院湘潭411201

温度响应相变材料(PCMs)的微区黏度和自由体积等性质在熔点附近会发生可逆且快速的变化,这种变化可以放大荧光探针的响应性.本文合成了2个对高黏度具有比率响应发光的新型三芳基硼化合物4-(1-{4-[双(4-溴-2,3,5,6-四甲基苯基)硼烷基]-2,... 详细信息

温度响应相变材料(PCMs)的微区黏度和自由体积等性质在熔点附近会发生可逆且快速的变化,这种变化可以放大荧光探针的响应性.本文合成了2个对高黏度具有比率响应发光的新型三芳基硼化合物4-(1-{4-[双(4-溴-2,3,5,6-四甲基苯基)硼烷基]-2,3,5,6-四甲基苯基}哌啶-4-基)吗啉(MPDB1)和4,4-({[(4-溴-2,3,5,6-四甲基苯基)硼烷二基]双(2,3,5,6-四甲基-4,1-亚苯基)}双(哌啶-1,4-二基))二吗啉(MPDB2),并将其与相变材料结合,制备了高灵敏度比率荧光温度计.由于化合物的高黏度响应性质,其在相变材料中的温度荧光响应范围低于体系熔点,因此得到在量程范围内为纯固体的相变材料荧光温度计,具有良好的加工性.作为黏度探针,一取代的MPDB1的荧光响应范围为100~3000 mPa·s,灵敏度高;而二取代的MPDB2则在100~46000 mPa·s的黏度区域有荧光响应,覆盖范围广.作为温度探针,MPDB1-聚乙二醇20000(PEG20000)体系的荧光温度响应区间为-10~50℃,最大相对灵敏度(Sr)为3.5%(10℃),绝对灵敏度(Sa)为4.6%(30℃),灵敏度较高,且其温度测量范围可以通过取代基数目和选用不同熔点的聚乙二醇介质调整,具有较强的适用性.

关键词：分子内电荷转移比率荧光温度计相变材料三芳基硼可调温度测量范围

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