检索结果-内蒙古大学图书馆

稀土多核配合物[Ce^(Ⅲ)_(4)Ce^(Ⅳ)_(6)(μ_(3)⁃O)_(4)(μ_(4)⁃O)_(4)(acac)_(14)(CH_(3)O)_(6)]·2CH_(3)OH用于酰胺硼氢化还原

无机化学学报 2025年第1期41卷 88-96页

作者：王诗怡陈超龙孔祥建郑兰荪龙腊生厦门大学化学化工学院化学系固体表面物理化学国家重点实验室厦门361005

酰胺还原加氢是获得高附加值有机化合物的一种高效但极具挑战性的方法。本研究中,我们利用乙酰丙酮(Hacac)构筑的稀土多核配合物[Ce^(Ⅲ)_(4)Ce^(Ⅳ)_(6)(μ_(3)⁃O)_(4)(μ_(4)⁃O)_(4)(acac)_(14)(CH_(3)O)_(6)]·2CH_(3)OH(Ce_(10))作为路易斯酸催化剂,实现了高效的酰胺硼氢化还原反应,产率可达50%~99%。此外,该方法成功应用于抗抑郁药物苯乙胺的克级合成。通过核磁共振、单晶X射线衍射等分析手段,对该反应的催化机理进行了深入探究。

关键词：酰胺还原稀土多核配合物均相催化机理

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Ru_(6)/M(M=Co,Ni,Cu,Pd,Pt,Ag)双金属限域体系合成氨性能的理论预测

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厦门大学学报(自然科学版) 2025年第1期64卷 121-127,136页

作者：刘莉莉孟乾统傅钢厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室福建厦门361005

[目的]工业上通常在高温、高压条件下采用Fe基或Ru基催化剂通过Haber-Bosch工艺来合成氨.为了有效耦合可再生能源,亟需研发温和条件下的合成氨过程.[方法]应用密度泛函理论系统研究了限域于Ru_(6)/M(M=Co,Ni,Cu,Pd,Pt,Ag)双金属狭缝间的... 详细信息

[目的]工业上通常在高温、高压条件下采用Fe基或Ru基催化剂通过Haber-Bosch工艺来合成氨.为了有效耦合可再生能源,亟需研发温和条件下的合成氨过程.[方法]应用密度泛函理论系统研究了限域于Ru_(6)/M(M=Co,Ni,Cu,Pd,Pt,Ag)双金属狭缝间的N_(2)解离和后续加氢过程.[结果]Ru_(6)/Ni(111)体系优于其他的双金属限域体系,其速控步骤仅需克服1.12 eV的能垒.特别是当Ni的晶格常数压缩2%时,速控步骤的能垒可以进一步降低至1.05 eV.[结论]形成双金属有效地降低了N原子在表面的吸附能,有利于后续的加氢.该研究为限域体系合成氨反应过程的机理研究提供了参考.

关键词：双金属限域体系双端基吸附密度泛函理论

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具有稳定缺陷位的氮化碳非热等离子体合成氨催化剂

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厦门大学学报(自然科学版) 2025年第1期64卷 137-145页

作者：谭默姝孙德清叶成康李昆霖王帅厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室福建厦门361005

[目的]氨不仅是重要的基础化工原料,也是极具潜力的氢能载体.发展非热等离子体催化技术将为温和条件下实现高效合成氨储氢过程带来可能.[方法]本研究利用介质阻挡放电固定床反应器系统考察了在非热等离子体条件下不同氧化物、碳材料和... 详细信息

[目的]氨不仅是重要的基础化工原料,也是极具潜力的氢能载体.发展非热等离子体催化技术将为温和条件下实现高效合成氨储氢过程带来可能.[方法]本研究利用介质阻挡放电固定床反应器系统考察了在非热等离子体条件下不同氧化物、碳材料和氮化物的合成氨催化性能及金属离子掺杂影响,并通过反应动力学、谱学表征等手段研究催化作用机理.[结果]研究表明,氮化碳、氮化硼等氮化物比常见的氧化物、碳材料在非热等离子体合成氨反应中表现出更优异的催化活性,但它们因易被加氢分解而快速失活.通过引入少量的Ni^(2+)能够有效稳定氮化碳中的缺陷位,显著提升催化剂的稳定性,并使其保持高催化活性.机理研究揭示,氮化碳催化剂在非热等离子体合成氨反应中遵循类Mars-van Krevelen机理.其利用表面氮空位高效捕获N_(2)解离产生的N原子,进而提升合成氨效率.[结论]该类具有稳定缺陷位的氮化碳催化材料为开发高性能非热等离子体合成氨催化剂提供了新思路.

关键词：非热等离子体合成氨氮化碳氮空位 Mars-van Krevelen机理

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钠离子电池用磷酸盐基聚阴离子化合物正极材料研究进展

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厦门大学学报(自然科学版) 2025年第1期64卷 45-62页

作者：杨阳杨慧雅周新东胡雨涵张子健李凯文林思睿赵金保厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室新能源汽车动力电源技术国家地方联合工程实验室福建厦门361005

[背景]全球锂资源的不断消耗及大规模储能需求的不断提升使得人们亟需寻求低成本的储能系统候选者.钠资源储量丰富,分布广泛,价格低廉,同时钠/锂离子电池之间相似的工作原理使部分生产设备可以兼容使用,因此钠离子电池在大规模化学储能... 详细信息

[背景]全球锂资源的不断消耗及大规模储能需求的不断提升使得人们亟需寻求低成本的储能系统候选者.钠资源储量丰富,分布广泛,价格低廉,同时钠/锂离子电池之间相似的工作原理使部分生产设备可以兼容使用,因此钠离子电池在大规模化学储能中具有得天独厚的优势.[进展]正极材料在钠离子电池中起着至关重要的作用,不仅决定着电池的成本,其物理化学和电化学行为也深刻影响着电池的能量密度、功率密度和安全性.目前文献报道的正极材料主要有3类:层状结构过渡金属氧化物、普鲁士蓝类似物和聚阴离子化合物.其中,磷酸盐基聚阴离子化合物结构稳定,安全性及倍率性能优异,是最有希望实现商业化的钠离子电池正极材料之一.本文综述目前典型的磷酸盐基聚阴离子化合物的结构特征、储钠机制和电化学行为,并系统分析探讨了现阶段针对其电导率差、比容量低所进行的主流改性策略.[展望]目前磷酸盐基聚阴离子正极材料商业化中的主要挑战及发展方向包括对材料进行改性,获得接近理论的比容量,同时突出发挥其低成本、稳定的特点,关注材料的储钠及动力学机理,为推进其进一步开发和产业化提供理论指导.

关键词：钠离子电池聚阴离子化合物正极材料

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MBE同质外延生长Sn掺杂β-Ga_(2)O_(3)(010)薄膜的电子输运性质研究

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人工晶体学报 2025年第2期54卷 244-254页

作者：张子琦杨珍妮况思良魏盛龙徐文静陈端阳齐红基张洪良厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室厦门361005 杭州光学精密机械研究所杭州311421 中国科学院上海光学精密机械研究所强激光材料重点实验室上海201800

本文研究了利用分子束外延技术生长的非故意掺杂(UID)和锡掺杂的β-Ga_(2)O_(3)同质外延薄膜的电子输运性质。薄膜载流子浓度范围为3.2×10^(16)至2.9×10^(19) cm^(-3),载流子浓度为3.2×10^(16) cm^(-3)的非故意掺杂薄膜... 详细信息

本文研究了利用分子束外延技术生长的非故意掺杂(UID)和锡掺杂的β-Ga_(2)O_(3)同质外延薄膜的电子输运性质。薄膜载流子浓度范围为3.2×10^(16)至2.9×10^(19) cm^(-3),载流子浓度为3.2×10^(16) cm^(-3)的非故意掺杂薄膜显示出优异的室温迁移率,为125 cm^(2)·V^(-1)·s^(-1),在80 K时的峰值迁移率为875 cm^(2)·V^(-1)·s^(-1),达到了当前MBE生长的Ga_(2)O_(3)薄膜的先进水平。利用温度相关霍尔测试表征同质外延薄膜的电子输运性质,计算得到锡掺杂剂的激活能为76.2 meV。通过散射模型的拟合计算,分析了这一系列同质外延薄膜的电子散射性质,在低温到高温过程中,来自本征缺陷的电离杂质散射及晶体中阴阳离子库仑力的极性光学声子(POP)散射限制了迁移率的增长。

关键词： β-Ga_(2)O_(3) 外延薄膜掺杂激活能迁移率输运性质

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基于阴离子电荷补偿机制的高比能二次电池正极材料研究进展

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科学通报 2025年第9期70卷 1118-1131页

作者：赵晓雯陈毅龙曹鑫乔羽周豪慎南京师范大学化学与材料科学学院南京210023 厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室厦门361005 南京大学现代工程与应用科学学院南京210023

基于氧相关的阴离子氧化还原反应,富锂层状正极材料具有放电比容量高、高工作电压和低成本等特点,被认为是最有潜力的下一代高比能锂离子电池商用正极材料.然而,富锂材料目前面临着严重的氧释放、不可逆的过渡金属迁移和有害的相转变等... 详细信息

基于氧相关的阴离子氧化还原反应,富锂层状正极材料具有放电比容量高、高工作电压和低成本等特点,被认为是最有潜力的下一代高比能锂离子电池商用正极材料.然而,富锂材料目前面临着严重的氧释放、不可逆的过渡金属迁移和有害的相转变等,这些问题直接影响了其电化学性能.近年来,结构设计作为一种高效的策略用以改善富锂正极的不可逆氧反应、电压衰减和循环稳定性等,已取得了优异成果.此外,通过调整氧相关氧化还原反应的正极体系,非水锂-氧气电池借助氧气(O_(2))和过氧化锂(Li_(2)O_(2))之间的可逆转化实现了容量的革命性提升.本文就Li_(2)MnO_(3)域调控、缺陷设计、氧排列次序调控、新构型开发、组成调控和形貌设计等方面,综述了富锂层状正极材料结构设计领域的研究进展,并从电池材料结构设计角度探讨了封闭锂-氧气电池取得的进展与未来挑战,为构建新型高比能二次电池体系提出了展望.

关键词：锂离子电池锂-氧气电池富锂层状正极结构设计氧氧化还原反应

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溶剂化离子液体修饰的高性能聚环氧乙烷基固态电解质

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厦门大学学报(自然科学版) 2025年第1期64卷 93-102页

作者：邱安王子涵董鑫董金超蒋玉雄李剑锋厦门大学能源学院福建厦门361102 厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室福建厦门361005 厦门高容纳米新材料科技有限公司福建厦门361021 嘉庚创新实验室福建厦门361102

[目的]针对聚环氧乙烷(PEO)基固态电解质存在高压稳定性差、锂离子迁移数和电导率低等问题,设计制备了一系列溶剂化离子液体[Li(G4)][FSI]修饰的PEO基固态电解质.[方法]引入溶剂化离子液体[Li(G4)][FSI]作为PEO基固态电解质的锂源和添加... 详细信息

[目的]针对聚环氧乙烷(PEO)基固态电解质存在高压稳定性差、锂离子迁移数和电导率低等问题,设计制备了一系列溶剂化离子液体[Li(G4)][FSI]修饰的PEO基固态电解质.[方法]引入溶剂化离子液体[Li(G4)][FSI]作为PEO基固态电解质的锂源和添加剂,运用各种谱学和电化学方法对固态电解质进行表征,并考察了[Li(G4)][FSI]含量对固态电解质的影响.[结果]当n(EO)∶n(Li)=20∶1时,与PEO-LiFSI-20∶1(PF-20)相比,制备的PEO-[Li(G4)][FSI]-20∶1(PGF-20)固态电解质的结晶度和机械强度未产生明显变化,在60℃下其锂离子电导率(0.44 mS/cm)和迁移数(0.253)明显提升.随着[Li(G4)][FSI]含量的增加,固态电解质的结晶度和机械性能未产生明显变化,其60℃下的锂离子电导率随之增加,而孔道直径和数量则呈先减小后增大的趋势,其中PGF-20的孔道直径最小、数量最少,且具有最低的对称电池过电位和最高的氧化电位.将PGF-20应用到Li‖LiFePO_(4)全固态电池,可以在60℃、0.5 C的条件下稳定循环100次,且容量保持率可达88.7%.[结论]溶剂化离子液体的引入使得固态电解质表面产生微米级的孔道结构,从而有利于锂离子的传输;适量引入溶剂化离子液体可生成富含LiF的稳定固态电解质界面,使其锂对称电池具有较低的过电位.本研究成功构筑基于溶剂化离子液体的高性能PEO基固态电解质,可为同类型固态电解质的开发提供借鉴.

关键词：聚环氧乙烷基固态电解质溶剂化离子液体固态锂金属电池锂离子电导率锂离子迁移数

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能量分解分析方法及其在水团簇多体效应中的应用

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大学化学 2025年第3期40卷 100-107页

作者：陆星元姚宇涛谷俊井苏培峰厦门大学化学化工学院福建厦门361005 福建省理论与计算化学重点实验室福建厦门361005 固体表面物理化学国家重点实验室(厦门大学) 福建厦门361005

能量分解分析方法是一种研究分子相互作用的定量分析理论方法,在分子自组装、药物设计、化学反应机理、力场发展等各个领域得到广泛应用。现有化学本科教材对分子相互作用的讲授过于浅显,逐渐不适应现在化学系本科的培养要求。为深化大... 详细信息

能量分解分析方法是一种研究分子相互作用的定量分析理论方法,在分子自组装、药物设计、化学反应机理、力场发展等各个领域得到广泛应用。现有化学本科教材对分子相互作用的讲授过于浅显,逐渐不适应现在化学系本科的培养要求。为深化大学本科学生对分子相互作用的认知,本文简述了能量分解分析方法的基本概念,介绍了具有代表性的广义Kohn-Sham能量分解分析(GKS-EDA)方法及其在六聚水多体效应中的应用。

关键词：能量分解分析水团簇多体效应

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单分子器件电学特性测量仪器的研制及教学设计

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大学化学 2025年第2期40卷 137-150页

作者：陈亚兰叶雨清刘豪杰刘俊扬吴文峰白杰李晓慧洪文晶厦门大学化学化工学院&材料学院固体表面物理化学国家重点实验室福建厦门361005 嘉庚创新实验室福建厦门361005 厦门大学化学化工学院-微瑞精仪(厦门)科技有限公司联合研发中心福建厦门361005

为了填补本科实验教学中单分子尺度电学表征实验教学的空白,我们自主研发了一款专为教学实验定制的高精度单分子器件电学特性测量仪器,并基于该仪器设计了一套完整的实验教学方案。该实验已被纳入厦门大学“化学测量学与技术”专业必修... 详细信息

为了填补本科实验教学中单分子尺度电学表征实验教学的空白,我们自主研发了一款专为教学实验定制的高精度单分子器件电学特性测量仪器,并基于该仪器设计了一套完整的实验教学方案。该实验已被纳入厦门大学“化学测量学与技术”专业必修课及化学“101计划”——化学测量学实验课程,展现出鲜明的跨学科特性。通过开展单分子器件电学特性的测量实验,不仅能够激发学生对未来半导体和芯片技术前沿动态的思考,更能在实践过程中有效锻炼学生的跨学科思维能力,促进学生综合素养的全面提升。

关键词：化学测量学实验单分子器件教学仪器仪器研制

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暗场显微镜下的纳米颗粒识别与观测细胞膜上的扩散运动——推荐一个化学测量学实验

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大学化学 2025年第2期40卷 121-129页

作者：孙元芳张然罗天张欣王翊如黄腾翔方宁厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室谱学分析与仪器教育部重点实验室福建厦门361005 化学国家级实验教学示范中心(厦门大学) 福建厦门361005 福建省能源材料科学与技术创新实验室福建厦门361102

单颗粒示踪是实现动态生物过程实时观测的重要技术突破,对于挖掘静态观察中所隐藏的机制尤为重要。随着光学显微成像的发展,商品化仪器能够轻松实现微观尺度下对于生物过程的实时观察。本实验采用纳米金、银材料作为成像探针,探讨了等... 详细信息

单颗粒示踪是实现动态生物过程实时观测的重要技术突破,对于挖掘静态观察中所隐藏的机制尤为重要。随着光学显微成像的发展,商品化仪器能够轻松实现微观尺度下对于生物过程的实时观察。本实验采用纳米金、银材料作为成像探针,探讨了等离激元纳米材料的尺寸效应;并设计活细胞成像实验,通过观察金纳米棒在细胞膜上的扩散运动将单颗粒示踪技术引入本科生教学,并将其作为化学测量学的示范性试验。本实验内容丰富、趣味性强,面向已基本掌握化学、化学生物学等基础知识并对化学测量学感兴趣的二、三年级本科生,旨在将单颗粒示踪领域研究前沿融入本科生教学,引导学生自主探索,有利于激发学生的科研兴趣与培养专业素养。

关键词：单颗粒示踪等离激元纳米颗粒活细胞成像科教融合综合化学实验

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