检索结果-内蒙古大学图书馆

质谱学报 2023年第2期44卷 170-180页

作者：余明月魏奶杰严晓文陈石陈建彬杨利民王秋泉厦门大学化学化工学院化学系谱学分析与仪器教育部重点实验室福建厦门361005

研究环境化学及与其相关的生命科学,对了解环境污染和生命物种的暴露程度,以及由此引发的健康问题非常必要。这一过程中,质谱是不可或缺的强有力工具。本文简要介绍了基于质谱的相关方法在环境化学研究中的应用。概括地强调了电感耦合... 详细信息

研究环境化学及与其相关的生命科学,对了解环境污染和生命物种的暴露程度,以及由此引发的健康问题非常必要。这一过程中,质谱是不可或缺的强有力工具。本文简要介绍了基于质谱的相关方法在环境化学研究中的应用。概括地强调了电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)、电子捕获负化学源质谱(ECNI-MS)、电喷雾离子化质谱(ESI-MS)、基质辅助激光解吸电离质谱(MALDI-MS)以及高分辨串联质谱(HR-MS)、非变性质谱(nMS)和质谱成像(MSI)技术对环境和生命介质中污染物的分析鉴定,及其对正常生命过程的扰动机制研究所发挥的作用;并展望了质谱技术在环境化学中的发展趋势,指出了反应蛋白组学的发展和具有污染物分子及其代谢产物的反应性官能团分子标尺的设计,深化对污染物分子及其代谢产物与关键生物分子相互作用的理解,加深对环境污染健康效应的认识。

关键词：质谱环境污染健康分析鉴定分子机制

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基于多肽亲和介导定点偶联策略的抗体元素标签的合成及单细胞分析应用

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分析化学 2024年第10期52卷 1496-1507页

作者：王蕾易立李华敏陈石杨利民严晓文王秋泉厦门大学化学化工学院化学系谱学分析与仪器教育部重点实验室福建省能源材料科学与技术创新实验室(IKKEM)

电感耦合等离子体质谱（ICP-MS）因具有灵敏度高、准确度好、抗干扰能力强和多元素检测等优点，近年来在生物分子定量分析中显示出巨大的应用潜力。元素标签通过靶向基团与元素报告基团组装，实现对目标生物分子的特异性标记和信号报告... 详细信息

电感耦合等离子体质谱（ICP-MS）因具有灵敏度高、准确度好、抗干扰能力强和多元素检测等优点，近年来在生物分子定量分析中显示出巨大的应用潜力。元素标签通过靶向基团与元素报告基团组装，实现对目标生物分子的特异性标记和信号报告，对基于ICP-MS的生物定量分析的性能具有至关重要的作用。抗体可与细胞表面的抗原高度特异性结合，是最常用的靶向递送载体之一。传统的随机化学偶联方法难以控制抗体的偶联位点和载荷数量，会增加抗体偶联物的异质性，影响抗体与抗原的特异性识别和结合能力，降低元素标签的靶向能力、定量分析的准确性和标签稳定性。针对这些问题，本研究对抗体的定点偶联策略进行了研究，采用多肽亲和标记技术，将一段短链DNA定点偶联到免疫球蛋白G(IgG)抗体K248位，通过DNA碱基互补配对，实现了单克隆抗体与稀土元素Eu修饰的噬菌体MS2衣壳蛋白的精准组装，并基于此制备了高灵敏度和高选择性的元素标签。本方法克服了随机偶联造成的元素标签的异质性问题，确保了元素标签的靶向特异性、亲和力和信号放大能力。研究结果表明，此元素标签与癌细胞表面的表皮生长因子受体（Epidermal growth factor receptor, EGFR）特异性结合，利用单细胞ICP-MS技术成功实现了癌细胞表面抗原的单细胞分析检测。

关键词：多肽亲和标记定点偶联抗体元素标签单细胞-电感耦合等离子体质谱

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细菌囊泡纯度、浓度及粒径分布的单颗粒水平定量表征

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分析化学 2021年第5期49卷 733-742页

作者：牛倩田野吴明凯张宇豪陈晨颜晓梅厦门大学化学化工学院化学生物学系谱学分析与仪器教育部重点实验室化学生物学福建省重点实验室

细菌囊泡(Bacterial membrane vesicles, BMVs)是细菌在生长过程中分泌的纳米尺度脂质小泡,其携载核酸、蛋白质,特别是毒力因子和免疫调节因子等,进行种间、种内以及与宿主的信息交流和物质交换。BMVs不仅影响多种生物过程,而且在疫苗... 详细信息

细菌囊泡(Bacterial membrane vesicles, BMVs)是细菌在生长过程中分泌的纳米尺度脂质小泡,其携载核酸、蛋白质,特别是毒力因子和免疫调节因子等,进行种间、种内以及与宿主的信息交流和物质交换。BMVs不仅影响多种生物过程,而且在疫苗和抗癌药物研发方面显示出重要的应用价值。但是,由于BMVs具有高度的个体差异性、粒径微小且内容物稀少,其纯化和表征均面临严峻挑战。基于本研究组自行研制的纳米流式检测装置(Nano-flow cytometer, nFCM)可在单颗粒水平对纳米粒子进行高灵敏、高通量分析的独特优势,本研究结合差速离心和密度梯度离心对BMVs进行分离纯化,建立了BMVs的纯度、浓度及粒径分布的单颗粒水平定量表征方法。采用nFCM对密度梯度离心后密度层中BMVs的纯度进行快速评估,可获得纯度>90%的BMVs样品。此外,基于以上单颗粒表征方法,本研究发现,革兰氏阴性菌大肠杆菌(***)O157∶H7与革兰氏阳性菌金黄色葡萄球菌(***)分泌BMVs的浓度、密度和粒径存在较大差异,从相同数目细菌中提取到的*** O157∶H7 BMVs的浓度比*** BMVs的浓度高一个数量级;*** O157∶H7 BMVs的密度约为1.10 g/mL,粒径分布中位值为83.5 nm,而*** BMVs的密度约为1.06 g/mL,粒径分布中位值为64.9 nm。本研究建立了一种在单颗粒水平对BMVs纯度、浓度及粒径分布进行表征的方法。nFCM有望为BMVs更深层次的生物学功能研究提供有力的技术支持。

关键词：细菌囊泡纳米流式检测仪密度梯度离心纯度浓度粒径分布

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高纯金属中痕量元素的快速测定--激光溅射电离飞行时间质谱法

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中国无机分析化学 2022年第4期12卷 109-114页

作者：冀家越杭乐徐周毅马思媛杭纬黄本立厦门大学化学化工学院化学系谱学分析与仪器教育部重点实验室福建厦门361005

随着现代材料行业的发展,高纯金属纯度分析日趋重要。基于强激光溅射电离飞行时间质谱(LAI-TOFMS)建立了快速检测高纯金属纯度新方法,为消除高价离子和多原子离子等干扰峰的影响,在离子源内引入了氦气。通过分析高纯阴极铜的系列标准样... 详细信息

随着现代材料行业的发展,高纯金属纯度分析日趋重要。基于强激光溅射电离飞行时间质谱(LAI-TOFMS)建立了快速检测高纯金属纯度新方法,为消除高价离子和多原子离子等干扰峰的影响,在离子源内引入了氦气。通过分析高纯阴极铜的系列标准样品,建立了18种痕量元素的固体直接定量分析方法。多种元素的标准曲线法在4个数量级低含量线性范围内(10^(-7)~10^(-3)μg/g)的线性相关度优于0.97,检出限低至0.1μg/g;无标样半定量分析法的相对标准偏差优于22%。基于LAI-TOFMS建立的固体直接定量分析方法几乎无需样品处理、分析时间短、操作简便、灵敏度高、谱峰干扰小,可用于高纯金属材料纯度及其痕量杂质的快速分析。

关键词：高纯金属痕量元素激光溅射电离飞行时间质谱固体样品直接分析

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具有强近红外吸收的手性苝酰亚胺阴离子自由基

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科学通报 2021年第10期66卷 1257-1261页

作者：张丽何德志张慧君林建斌厦门大学化学化工学院化学系谱学分析与仪器教育部重点实验室厦门361005 瑞安市水利工程建设中心瑞安325200

以邻-湾位π体系扩大的手性苝酰亚胺(PDI)分子1a、1b为研究对象,在此类手性分子的四氢呋喃溶液中加入F-会生成稳定的手性苝酰亚胺类阴离子自由基(手性PDI^(·-)),其紫外-可见吸收光谱最大可至1300 nm的近红外区.电子顺磁共振(electr... 详细信息

以邻-湾位π体系扩大的手性苝酰亚胺(PDI)分子1a、1b为研究对象,在此类手性分子的四氢呋喃溶液中加入F-会生成稳定的手性苝酰亚胺类阴离子自由基(手性PDI^(·-)),其紫外-可见吸收光谱最大可至1300 nm的近红外区.电子顺磁共振(electron paramagnetic resonance,EPR)实验也进一步证实缺电子的1a、1b与路易斯碱发生电子转移生成顺磁性的阴离子自由基.相比中性分子,该类阴离子自由基的手性特征显著向长波长移动.该类阴离子自由基不仅为阴离子-π相互作用研究提供了借鉴,而且有利于PDI分子的进一步应用研究.

关键词：手性近红外吸收苝酰亚胺阴离子自由基

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激光后电离技术对高电离能元素的信号增强

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质谱学报 2020年第2期41卷 175-180,I0007页

作者：林铮孟一凡王彤彤杭纬厦门大学化学化工学院化学系谱学分析与仪器教育部重点实验室福建厦门361005

固体样品的元素分析一直是分析化学重点关注的对象。激光作为一种固体直接采样和电离技术,常与飞行时间质谱联用,用于固体样品的元素分析。然而,对于高电离能元素的检测往往需要较大的激光功率密度,导致其离子的动能分散较大,严重影响... 详细信息

固体样品的元素分析一直是分析化学重点关注的对象。激光作为一种固体直接采样和电离技术,常与飞行时间质谱联用,用于固体样品的元素分析。然而,对于高电离能元素的检测往往需要较大的激光功率密度,导致其离子的动能分散较大,严重影响谱图分辨率。本研究使用激光解吸/激光后电离质谱法(解吸激光波长515 nm,后电离激光波长266 nm)对固体样品中的Pd、Sb、Cd、Au等高电离能元素进行分析。一方面,采用较弱的解吸激光能量解决了强激光解吸电离所带来的动能分散问题,显著提高了谱图分辨率;另一方面,利用较强的后电离激光电离原来被"浪费"掉的绝大部分中性原子,提高原子利用率和仪器灵敏度。该方法无需任何样品前处理、分析时间短、操作简单,适用于固体中高电离能元素的快速检测。

关键词：飞行时间质谱(TOF MS) 激光后电离高电离能元素动能分散

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尿液细胞外囊泡的单颗粒水平多参数定量表征

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分析化学 2020年第10期48卷 1305-1314页

作者：刘海生袁文理陈永钰陈晨田野颜晓梅厦门大学化学化工学院化学生物学系谱学分析与仪器教育部重点实验室化学生物学福建省重点实验室

尿液来源细胞外囊泡（Urinary extracellular vesicles, uEVs）作为新一类液体活检标志物,在疾病诊断、治疗监控领域具有广阔的应用前景。然而,由于缺乏相应的表征技术,研究者对于纳米尺度uEVs的粒径分布、颗粒浓度以及生化表型等均缺... 详细信息

尿液来源细胞外囊泡（Urinary extracellular vesicles, uEVs）作为新一类液体活检标志物,在疾病诊断、治疗监控领域具有广阔的应用前景。然而,由于缺乏相应的表征技术,研究者对于纳米尺度uEVs的粒径分布、颗粒浓度以及生化表型等均缺乏了解。EVs具有高度个体差异性和多样性,因此迫切需要发展高通量、多参数的单颗粒检测技术。基于本研究组前期工作中结合瑞利散射和鞘流单分子荧光检测技术研制的纳米流式检测装置（Nano-flow cytometer, nFCM）,本研究对超速离心法纯化得到的uEVs的纯度、浓度、粒径、DNA、RNA和蛋白标志物在单颗粒水平进行多参数定量表征,其中EVs的检测限低至40 nm。结果表明,uEVs的纯度高达92%,10位健康受试者uEVs的颗粒浓度主要分布在3.0×10;～8.9×10;个/mL之间,粒径主要分布在40～120 nm之间。DNA和RNA主要位于较大粒径的uEVs的内部,且颗粒之间的丰度存在很大的异质性。此外,使用nFCM对蛋白标志物CD9、CD63、CD81和CD24的阳性比率进行了测定。纳米流式检测技术可为uEVs的生化性质研究和临床应用提供重要的技术支撑。

关键词：尿液细胞外囊泡纳米流式检测技术纯度粒径分布核酸蛋白标志物

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高灵敏、宽动态范围纳米流式检测装置的研制及应用

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分析化学 2020年第7期48卷 838-846页

作者：毛翠萍林垚牛倩薛乘风颜晓梅厦门大学化学化工学院化学生物学系谱学分析与仪器教育部重点实验室化学生物学福建省重点实验室

基于纳米颗粒固有的多分散性,对其粒径及分布快速地进行高分辨表征是纳米颗粒相关研究和产品开发所面临的重大挑战。与电子显微镜、原子力显微镜、动态光散射、纳米颗粒追踪分析等常规使用的纳米颗粒表征技术相比,流式细胞术具有可单颗... 详细信息

基于纳米颗粒固有的多分散性,对其粒径及分布快速地进行高分辨表征是纳米颗粒相关研究和产品开发所面临的重大挑战。与电子显微镜、原子力显微镜、动态光散射、纳米颗粒追踪分析等常规使用的纳米颗粒表征技术相比,流式细胞术具有可单颗粒检测、快速、多参数、统计精确性高等优势。然而,由于检测灵敏度的局限性,商品化流式细胞仪难以检测粒径小于200 nm的聚苯乙烯纳米颗粒。结合瑞利散射和鞘流单分子荧光检测技术,本研究组研制了纳米流式检测装置（Nano-flow cytometer, nFCM）,采用单光子计数雪崩光电二极管（Single photon counting avalanche photodiode, APD）作为检测器,低折射率二氧化硅纳米颗粒（SiO;NPs）的检测下限可达到24 nm,可基线分辨47、59、74、94和123 nm的SiO;NPs混合样本。由于nFCM散射光检测动态范围受限于单光子探测器的最大光子计数值,而纳米颗粒的散射光强度随粒径的增大呈指数上升,为实现纳米颗粒更全面的粒径分布检测,仪器的检测动态范围有待提升。本研究采用激光光束整形、双光阑降低背景信号、高量子效率光电倍增管检测器等策略对仪器进行多方位改进,以研制高灵敏、宽动态范围的nFCM。改进后的nFCM可实现直径59 nm SiO;NPs的高信噪比检测（S/N=119）,可基线分辨59、74、94、123、160、180和222 nm的SiO;NPs混合样本,相比以APD为检测器的nFCM,粒径检测范围扩展约100 nm,并成功用于鼠伤寒沙门氏菌外膜囊泡（Outer membrane vesicles, OMVs）粒径分布的快速测定。

关键词：单颗粒检测光散射粒径分布纳米流式检测技术细菌外膜囊泡

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激光解吸后电离质谱法提高元素铂的检测灵敏度

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光谱学与光谱分析 2020年第S01期40卷 281-282页

作者：林铮孟一凡杭纬厦门大学化学化工学院化学系谱学分析与仪器教育部重点实验室福建厦门361005

铂(Pt)因其特有的物理化学性质被广泛应用,但受限于其较高的化学稳定性,在固体样品中不利于进行前处理。激光采样与质谱分析相结合的技术具有分析时间短,样品消耗少,无需复杂前处理等优势,在固体样品元素分析中脱颖而出。利用自行研制... 详细信息

铂(Pt)因其特有的物理化学性质被广泛应用,但受限于其较高的化学稳定性,在固体样品中不利于进行前处理。激光采样与质谱分析相结合的技术具有分析时间短,样品消耗少,无需复杂前处理等优势,在固体样品元素分析中脱颖而出。利用自行研制的激光解吸(515 nm)后电离(266 nm)飞行时间质谱对固体样品中元素Pt进行检测,利用后电离激光对原来被"废弃"的中性粒子再次电离,有助于提高原子利用率。实验结果表明,在不增加采样量的前提下,后电离技术能显著提高Pt的检测灵敏度。

关键词：飞行时间质谱激光后电离铂原子利用率

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质谱法和荧光光谱法研究多库酯钠与牛血清蛋白相互作用

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光谱学与光谱分析 2020年第S01期40卷 205-206页

作者：杜超林荣坤杭纬厦门大学化学化工学院化学系谱学分析与仪器教育部重点实验室福建厦门361005

多库酯钠(DSS)在日常生活中有着多种用途,研究其与蛋白质的相互作用对于阐明DSS在人体内的结合、转运、代谢有着重要作用。运用了电喷雾质谱法和荧光光谱法研究了DSS与牛血清蛋白(BSA)的相互作用。质谱结果显示DSS可以与BSA形成稳定的... 详细信息

多库酯钠(DSS)在日常生活中有着多种用途,研究其与蛋白质的相互作用对于阐明DSS在人体内的结合、转运、代谢有着重要作用。运用了电喷雾质谱法和荧光光谱法研究了DSS与牛血清蛋白(BSA)的相互作用。质谱结果显示DSS可以与BSA形成稳定的蛋白质复合物,表明两者发生了相互结合。荧光结果表明DSS可以使BSA的内源荧光发生较强猝灭,进一步证明了DSS与BSA之间发生了相互作用。此外,DSS猝灭BSA内源荧光属于静态猝灭,表明两者之间具有较强的结合力。

关键词：电喷雾质谱多库酯钠牛血清蛋白荧光光谱

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