检索结果-内蒙古大学图书馆

高等学校化学学报 2020年第12期41卷 2577-2586页

作者：李观俊龙腊生孔祥建郑兰荪厦门大学化学化工学院化学系固体表面物理化学国家重点实验室能源材料化学协同创新中心厦门361005

稀土-钛氧簇合物作为团簇化学的一个新分支,不但结合了稀土和钛离子的特性,而且由于二者的协同效应而表现出优异的光、电、磁和催化性能.本文综合评述了不同配体稀土-钛氧簇合物的合成与结构,介绍了稀土-钛氧簇合物的代表性成果,并对其... 详细信息

稀土-钛氧簇合物作为团簇化学的一个新分支,不但结合了稀土和钛离子的特性,而且由于二者的协同效应而表现出优异的光、电、磁和催化性能.本文综合评述了不同配体稀土-钛氧簇合物的合成与结构,介绍了稀土-钛氧簇合物的代表性成果,并对其合成策略和发展前景进行了总结和展望.

关键词：稀土-钛氧簇合物合成结构荧光光催化

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{(Me_(2)NH_(2))_(2)[Fe_(2)(ox)_(2)Cl_(4)]·H_(2)O}_(n)(ox=oxalate)中客体水分子诱导的介电弛豫行为

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化学学报 2021年第1期79卷 119-125页

作者：王宾唐雯赵海霞龙腊生郑兰荪厦门大学化学化工学院化学系固体表面物理化学国家重点实验室能源材料化学协同创新中心厦门361005

以双齿配位的草酸根为配体和FeCl_(3)反应得到了化合物{(Me_(2)NH_(2))_(2)[Fe_(2)(ox)_(2)Cl_(4)]·H_(2)O}n(ox=oxalate)(1·H_(2)O).在真空和加热的条件下,1·H_(2)O脱水发生单晶到单晶的转变,得到了化合物{(Me_(2)NH_(2))_(2)[Fe_(2)(ox)_(2)Cl_(4)]}n(1).磁性研究表明客体水分子存在与否对化合物磁相互作用没有明显影响.介电性质研究表明客体水分子的存在可影响化合物中客体胺和氢原子的动态弛豫过程.化合物1·H_(2)O在250 K,80 K和50 K呈现三个介电弛豫过程,而化合物1仅在80 K表现出单一弛豫过程.

关键词：介电弛豫单晶-单晶转化水磁性

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稀土-钛氧簇合物EuTi6,EuTi7和La2Ti14的可控合成

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物理化学学报 2020年第9期36卷 124-129页

作者：杨亚梅伦会洁龙腊生孔祥建郑兰荪厦门大学化学化工学院化学系固体表面物理化学国家重点实验室能源材料化学协同创新中心福建厦门361005

相比于纳米材料,原子精度的金属簇合物具有精确的表面结构和晶体结构,更有利于在原子水平上去理解化学反应的活性与结构的关系。作为团簇的一个有趣的分支,异金属的稀土-钛氧簇合物因其有趣的化学性质引起了人们的广泛关注。但是稀土-... 详细信息

相比于纳米材料,原子精度的金属簇合物具有精确的表面结构和晶体结构,更有利于在原子水平上去理解化学反应的活性与结构的关系。作为团簇的一个有趣的分支,异金属的稀土-钛氧簇合物因其有趣的化学性质引起了人们的广泛关注。但是稀土-钛氧簇合物的精准合成是目前的重要挑战,这阻碍了其性能的进一步研究。因为螯合配体可以降低Ti4+的水解速度,因此选择合适的螯合配体是制备稀土钛氧团簇的有效方法。最近,我们以螯合作用较强的3,5-二叔丁基水杨酸(H2dtbsa)为配体,稀土盐和Ti(OiPr)4为原料,通过溶剂热法成功合成了四个新的稀土-钛氧簇合物[EuTi6(μ3-O)3(OC2H5)8(dtbsa)6(Hdtbsa)]·(C2H5OH)(1),[EuTi7(μ3-O)3(μ2-OH)2(OiPr)9(dtbsa)6(Hdtbsa)Cl]·(HOiPr)3(2),[EuTi7(μ3-O)3(μ2-OH)2(OiPr)8(dtbsa)7(Hdtbsa)]·(HOiPr)2(3)和[LaTi7(μ3-O)3(μ2-OH)2(OC2H5)8(dtbsa)7(Hdtbsa)]2·(C2H5OH)4(4)。单晶分析表明,七核化合物1内核EuTi6具有三角棱柱的结构,其中Eu3+位于六个Ti4+离子形成的棱柱中心。八核化合物2和3的金属内核结构可以看作是化合物1中三棱柱的一侧连接一个Ti4+。化合物4中,Ln2Ti14的金属骨架可看作是EuTi7的二聚体。紫外-可见漫反射光谱估算的带隙值表明,簇合物1、2和3的禁带宽度值分别为2.35、2.07和2.16 eV,明显小于锐钛矿的禁带宽度值。光电响应测试发现这三种簇合物具有明显的光电响应,而且簇合物1和2的电荷分离效应好于簇合物3。为了探索这类簇合物在光催化方面的应用,我们做了在甲醇水溶液中的光催化(300–800 nm)分解水产氢实验。簇合物1、2和3的产氢率分别为112、106和87μmol?h-1?g-1,高于商用P25。粉末X射线衍射(PXRD)和热重分析(TGA)证明了簇合物的光热稳定性。本文不但提供了一种制备稀土钛氧簇合物的螯合配体策略,而且还表明稀土钛氧簇合物具有较低的带隙和光驱动的催化活性。

关键词：稀土-钛氧簇合物精确结构溶剂热法产氢光解水

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纳米晶体表面结构控制:过饱和度法调控原理与应用

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中国科学：化学 2017年第5期47卷 507-516页

作者：张嘉伟陈巧丽曹振明匡勤林海昕谢兆雄能源材料化学协同创新中心固体表面物理化学国家重点实验室厦门大学化学化工学院化学系厦门361005

纳米晶体很多重要的物理化学性质与其表面结构密切相关,纳米晶的表面结构调控及相关理论研究是前沿和热点领域.本评述总结了非平衡态过饱和条件下纳米晶体生长热力学相关理论及其在离子晶体、分子晶体、贵金属、氧化物、金属有机框架等... 详细信息

纳米晶体很多重要的物理化学性质与其表面结构密切相关,纳米晶的表面结构调控及相关理论研究是前沿和热点领域.本评述总结了非平衡态过饱和条件下纳米晶体生长热力学相关理论及其在离子晶体、分子晶体、贵金属、氧化物、金属有机框架等5类纳米晶体表面结构控制中的应用.从热力学推导出的"类"Thomson-Gibbs方程可以发现,晶体裸露晶面的表面能与其生长过程生长基元的过饱和度成正比.该理论揭示了过饱和度在纳米晶体表面结构控制中的重要作用,为合理设计合成具有特定表面结构的纳米晶提供了有效指导.

关键词：过饱和度表面结构高表面能晶面纳米晶

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基于离子修饰簇模型的单分子结的拉曼光谱-电导关联性的理论研究

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中国科学：化学 2018年第2期48卷 196-203页

作者：丁松园任斌田中群固体表面物理化学国家重点实验室能源材料化学协同创新中心厦门大学化学化工学院化学系厦门361005

在分子电子学中,金属电极-分子-金属电极分子结的单分子电导性质强烈依赖于分子锚定基团和电极的成键性质.然而其成键性质难以在室温下获得.前期本课题组结合钓鱼模式针尖增强拉曼光谱(FM-TERS)和电导测量联用系统,在室温下同时获得单... 详细信息

在分子电子学中,金属电极-分子-金属电极分子结的单分子电导性质强烈依赖于分子锚定基团和电极的成键性质.然而其成键性质难以在室温下获得.前期本课题组结合钓鱼模式针尖增强拉曼光谱(FM-TERS)和电导测量联用系统,在室温下同时获得单分子的拉曼光谱和电导值,进而发现了单分子电导值与拉曼强度随偏压变化同增同减的关联现象.本文尝试发展一种离子修正的簇模型并计算不同偏压下模型分子4-4′联吡啶(BPy)的分子电导和拉曼光谱,再现实验观察到的关联现象.进一步基于最高占据轨道和最低非占据轨道近似的两能级模型,从理论上推导出Au-BPy-Au分子结中单分子电导和单分子拉曼光谱的关联性函数,从而揭示了这种关联性的内在物理化学本质.

关键词：分子电子学单分子拉曼光谱针尖增强拉曼光谱簇模型

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木质纤维素中C–O键选择性活化和高效转化制化学品（英文）

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催化学报 2015年第9期36卷 1440-1460页

作者：邓卫平张宏喜薛来奇张庆红王野厦门大学化学化工学院能源材料化学协同创新中心固体表面物理化学国家重点实验室醇醚酯化工清洁生产国家工程实验室福建厦门361005 昌吉学院化学与应用化学系新疆昌吉831100

高效转化来源丰富且可再生的木质纤维素制备化学品和燃料对建立可持续发展社会具有重要意义.木质纤维素利用的一条理想途径是将其主要成分纤维素、半纤维素和木质素在温和条件下高选择性地催化转化为关键平台化学品.本文综述了近年报道... 详细信息

高效转化来源丰富且可再生的木质纤维素制备化学品和燃料对建立可持续发展社会具有重要意义.木质纤维素利用的一条理想途径是将其主要成分纤维素、半纤维素和木质素在温和条件下高选择性地催化转化为关键平台化学品.本文综述了近年报道的有关纤维素、半纤维素和木质素或其模型分子中C–O键选择性活化生成葡萄糖、葡萄糖衍生物(包括葡萄糖苷、六元醇和葡萄糖酸)、木糖、阿拉伯糖和芳香化合物的新催化剂和新策略,阐述了决定催化性能的关键因素.本文还讨论了相关反应机理以深入理解C–O键选择性活化.纤维素由葡萄糖单元通过β-1,4-糖苷键连接而成,通过水解反应,选择性切断这些糖苷键可以获得葡萄糖或其低聚物.鉴于葡萄糖在水热条件下不稳定,发展纤维素温和条件下水解的酸催化剂至关重要.众多研究表明,均相酸催化剂(如无机酸,杂多酸等)具有强Br?nsted酸,在该水解反应中显示高的催化活性.另一方面,拥有强酸性基团-SO3H的固体酸也表现出优异的水解糖苷键性能,但是-SO3H官能团易于流失,限制了这类固体酸催化剂的循环使用.最近研究显示,一些催化剂尤其是碳材料上引入能够与纤维素形成氢键的官能团时,其催化纤维素水解性能显著增强.设计合成这类具备酸性位和氢键位协同效应的稳定固体酸催化剂是纤维素水解转化的一个颇具前景的研究方向.以醇替代水为溶剂实施纤维素醇解制葡萄糖苷是高效活化糖苷键的有效策略.杂多酸被证实为该醇解反应的高性能催化剂.在相同反应条件下,醇解产物葡萄糖苷较水解产物葡萄糖更为稳定,因此可以获得高的葡萄糖苷收率.开发稳定可重复利用的固体酸催化剂是纤维素醇解的关键.耦合水解与加氢或氧化反应可以直接将纤维素转化为相对稳定且具有广泛用途的多元醇或有机酸.目前已有一系列双功能催化剂被报道,这些催化剂通常组合了具备水解功能的液体酸或固体酸和具备加氢或氧化功能的贵金属或过渡金属(譬如Ru,Pt,Ni和Au).其中杂多酸盐或含有磺酸官能团的固体酸负载Ru或Au双功能催化剂显示出优异的生成六元醇或葡萄糖酸的催化性能.半纤维素由葡萄糖、甘露糖、木糖、阿拉伯糖、半乳糖等单糖单元通过糖苷键连接而成,糖苷键选择性活化可生成各种单糖混合物.硫酸可以有效水解半纤维素,但是同时也易于催化所生成的单糖深度转化为呋喃及其衍生物.较之硫酸,酸性较弱的有机酸特别是二元羧酸(例如马来酸、草酸等)具有较高的单糖选择性.固体酸如酸性树脂,分子筛等亦可催化半纤维素水解反应,但树脂类催化剂中官能团的流失问题有待解决.木质素是由含甲氧基等取代基的苯丙烷单元通过一系列化学键连接而成的复杂大分子,其芳香单元间包括β-O-4,α-O-4和4-O-5等三种主要连接方式,选择性切断这些C–O键可获得高附加值的芳香化合物.水解和氢解是两类普遍用以活化木质素及其模型化合物C–O键的反应.酸和碱均可催化木质素及其模型化合物水解,但是通常需要苛刻条件获取高转化率.近期研究显示,通过对木质素Cα-OH预氧化,再以HCOOH/HCOONa实施水解反应,可以成功实现温和条件下有机溶剂提取木质素及其模型化合物的高效转化.另一方面,均相金属络合物(如Ni,Fe和Ru)或多相负载型金属催化剂(如Ni,Cu,Mo,Pt,Ru,Pd或Ru等)均可有效催化木质素及其模型化合物中C–O键氢解,获得芳烃化合物.在部分多相催化剂体系中,除C–O键活化断裂外,还伴随芳环深度加氢反应,产生较多环己烷衍生物.因此,设计合成具备氢解功能同时抑制过度加氢功能的催化剂是获得芳烃化合物的关键.

关键词：生物质纤维素半纤维素木质素碳-氧键活化

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通过预植入氟原子形成“嵌入型”SEI构筑高性能钠金属电池

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科学通报 2023年第22期68卷 2865-2867页

作者：王楚涛郑明森董全峰厦门大学化学与化工学院化学系能源材料化学协同创新中心固体表面物理化学国家重点实验室厦门361005 福建省能源材料科学与技术创新实验室(IKKEM) 厦门361005

钠金属的不均匀沉积/剥离和不可控的界面反应是影响钠金属电池(SMBs)循环寿命和容量的主要因素[1].与锂金属相比,由于钠金属的活泼性更强,与电解质接触后更容易给出电子,导致钠金属表面更难形成致密而坚固的固体电解质相间(SEI)[2].此外... 详细信息

钠金属的不均匀沉积/剥离和不可控的界面反应是影响钠金属电池(SMBs)循环寿命和容量的主要因素[1].与锂金属相比,由于钠金属的活泼性更强,与电解质接触后更容易给出电子,导致钠金属表面更难形成致密而坚固的固体电解质相间(SEI)[2].此外,钠金属的机械模量更低.

关键词：固体电解质循环寿命氟原子活泼性 SEI 界面反应电池嵌入型

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壳层厚度可调控的Ag@Pd@Pt纳米粒子的合成和甲酸电催化研究

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电化学 2016年第6期22卷 570-576页

作者：林晓东陈杜宏田中群厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室能源材料化学协同创新中心化学与化工学院化学系福建厦门361005

在本课题组研究55 nm Au@Pd@Pt对甲酸电催化效果基础上,我们采用Ag取代Au制备55 nm Ag@Pd@Pt纳米粒子以降低催化剂的成本,并对甲酸的电催化行为进行研究.研究表明:少量Pt的存在可大幅度提高催化剂的活性,当Pt的覆盖度为0.5单原子层(ML)... 详细信息

在本课题组研究55 nm Au@Pd@Pt对甲酸电催化效果基础上,我们采用Ag取代Au制备55 nm Ag@Pd@Pt纳米粒子以降低催化剂的成本,并对甲酸的电催化行为进行研究.研究表明:少量Pt的存在可大幅度提高催化剂的活性,当Pt的覆盖度为0.5单原子层(ML)时,起始氧化电位最为靠前,氧化峰电流最大,这与Au@Pd@Pt纳米粒子对甲酸电催化行为类似.与Au@Pd@Pt纳米粒子相比,其最佳起始氧化电位偏正0.05 V,但电催化活性并没有明显的降低.通过改变催化剂比表面积研究甲酸的电催化行为,发现将9 nm Ag纳米粒子作为内核的9 nm Ag@Pd@Pt负载在活性炭中,在保持催化活性不变的情况下,碳载的催化剂价格可比55 nm Au@Pd@Pt纳米粒子降低220倍左右.

关键词： Ag@Pd@Pt 可调控的壳层厚度甲酸电催化氧化

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Co_3(HCOO)_6@rGO作为锂离子电池负极材料的研究

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电化学 2018年第3期24卷 207-215页

作者：江恒范镜敏郑明森董全峰厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室厦门大学化学化工学院化学系能源材料协同创新中心福建厦门361005

MOFs材料作为一类新型的锂离子电池电极材料而受到广泛关注和研究.作者通过溶液扩散法将Co_3(HCOO)_6原位负载在rGO(还原氧化石墨烯)上制备出Co_3(HCOO)_6@rGO复合材料.将Co_3(HCOO)_6@rGO作为锂离子电池负极材料,以500 mA·g^(-1)... 详细信息

MOFs材料作为一类新型的锂离子电池电极材料而受到广泛关注和研究.作者通过溶液扩散法将Co_3(HCOO)_6原位负载在rGO(还原氧化石墨烯)上制备出Co_3(HCOO)_6@rGO复合材料.将Co_3(HCOO)_6@rGO作为锂离子电池负极材料,以500 mA·g^(-1)的电流密度恒电流充放电循环100周后,仍然保持有926 mAh·g^(-1)的比容量,亦表现出很好的倍率性能.循环伏安和X-射线光电子能谱测试表明,Co_3(HCOO)_6@rGO材料上的Co^(2+)和甲酸根在充放电过程中均发生可逆的电化学反应.对比同样采用溶液扩散法合成的Co_3(HCOO)_6的测试结果发现,rGO起到活化甲酸根的电化学反应的作用,同时也改善了Co_3(HCOO)_6的倍率性能.将MOFs材料与rGO复合为优化MOFs材料的电池性能提供了一个新思路.

关键词： Co3(HCOO)6@rGO Co3(HCOO)6 甲酸根负极锂离子电池

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机器学习强化的电化学阻抗谱技术及其在锂离子电池研究中的应用

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储能科学与技术 2024年第9期13卷 2933-2951页

作者：何智峰陶远哲胡泳钢王其聪杨勇厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室化学与化工学院化学系厦门大学能源材料化学协同创新中心(iChEM) 化学与化工学院化学系厦门大学能源学院厦门大学信息学院计算机系福建厦门361005

随着电气化的发展,全球动力电池和储能电池的需求迅猛增加。然而,人们对电池使用安全性和可靠性的关注使得电池老化状态的精准诊断和预测成为电池界重要且富有挑战的研究领域之一。电化学阻抗谱(EIS)因其可以解耦电池内部不同频域过程... 详细信息

随着电气化的发展,全球动力电池和储能电池的需求迅猛增加。然而,人们对电池使用安全性和可靠性的关注使得电池老化状态的精准诊断和预测成为电池界重要且富有挑战的研究领域之一。电化学阻抗谱(EIS)因其可以解耦电池内部不同频域过程常被用于电池复杂老化过程状态的解析,而通过机器学习方法不仅可以高效获取和解析EIS数据,而且可促进对电池老化和失效机制的深入理解。本文综述了近年来机器学习方法在EIS技术中的应用,重点讨论了通过机器学习获取和解析EIS数据,进而实现对电池寿命评估预测。此外,本文讨论了数据融合方法在实现电池老化行为分析和寿命预测中的前景,当前机器学习在EIS研究中存在的局限性,以及对未来基于EIS实现电池寿命预测进行了展望。

关键词：锂离子电池电化学阻抗谱机器学习寿命预测数据驱动

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