检索结果-内蒙古大学图书馆

化工进展 2023年第3期42卷 1353-1364页

作者：郑云武裴涛李冬华王继大李继容郑志锋西南林业大学林业生物质资源高效利用技术国家地方联合工程研究中心云南昆明650224 西南林业大学材料科学与工程学院云南昆明650224 厦门市现代农业生物质高值化技术重点实验室(厦门大学) 福建省生物质高值化技术工程研究中心(厦门大学)厦门大学能源学院福建厦门361102

为了探讨催化剂的酸性和孔道结构与热解产物之间的构-效关系,采用金属改性的M-P/HZSM-5 (M=Zn、Ce、Co、Cu、Ga和Mg)为催化剂,催化生物质热解气相重整制备富烃生物油,探究金属的种类对产品的产率以及选择性的影响,采用XRD、BET、NH_(3)-... 详细信息

为了探讨催化剂的酸性和孔道结构与热解产物之间的构-效关系,采用金属改性的M-P/HZSM-5 (M=Zn、Ce、Co、Cu、Ga和Mg)为催化剂,催化生物质热解气相重整制备富烃生物油,探究金属的种类对产品的产率以及选择性的影响,采用XRD、BET、NH_(3)-TPD、FTIR对催化剂进行表征,采用GC/MS、UV-荧光光谱和元素分析仪对重整生物油的产物组成、脱氧特性以及共轭结构进行分析,并用TGA、拉曼光谱和SEM对失活催化剂进行评价,探究其结构-性能关系以及催化失活机制。结果表明:金属的添加并未改变催化剂的骨架结构,但形成了新的金属位点,调整了催化剂酸性分布,使比表面积以及孔容下降,平均孔径增加。金属位和酸性位的协同作用明显地促进了生物油的脱氧和单环芳烃的转化,脱氧顺序为Zn>Mg>Co>Ce>HZSM-5>Ga>P>Cu,且芳烃产率与总酸含量呈正相关,较高的酸度和平均孔径以及适宜的比表面积有利于芳烃的生成。然而,较低的酸度和较小的孔径促进了烯烃化合物的转化。当采用Zn-P/HZ为催化剂时,碳氢和芳烃产率最高,为86.46%和78.29%,共轭体系最大。Zn促进了苯、甲苯和烷基苯的形成,Mg促进了二甲苯的转化,而Cu和Ga促进了轻质烯烃的形成,金属的添加明显地降低了石墨化程度,提高了抗结焦性能。

关键词：生物质催化热解金属改性分子筛碳氢化合物构-效关系

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掺混生物柴油对相继增压柴油机燃烧性能的影响

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西南交通大学学报 2022年第4期57卷 791-796页

作者：高占斌王彬彬高敬博李水荣郑志峰集美大学轮机工程学院福建厦门361021 集美大学福建省船舶与海洋工程重点实验室福建厦门361021 厦门大学福建省生物质高值化技术工程研究中心福建厦门361102 厦门大学福建省新能源产业技术开发基地福建厦门361102 厦门大学厦门市现代农业生物质高值化技术重点实验室福建厦门361102 厦门大学能源学院福建厦门361102

为促进生物质能源应用,减轻国家对于化石能源的依赖,以某船用增压柴油机为研究对象,将其改造为相继增压系统柴油机,进行掺混生物柴油燃烧试验,在推进特性25%负荷试验时,生物柴油设置5%~25%共5组配比,研究不同生物柴油配比对柴油机动力... 详细信息

为促进生物质能源应用,减轻国家对于化石能源的依赖,以某船用增压柴油机为研究对象,将其改造为相继增压系统柴油机,进行掺混生物柴油燃烧试验,在推进特性25%负荷试验时,生物柴油设置5%~25%共5组配比,研究不同生物柴油配比对柴油机动力性、经济性及排放性的影响.研究结果表明:在25%负荷时,掺混生物柴油燃烧与纯柴油燃烧相比,相继增压柴油机的动力性下降约6.5%,燃油消耗率增长约9.2%,NO_(x)排放量降低约9.8%,SOOT排放量降低约76.7%;相继增压柴油机掺混生物柴油燃烧时,其动力性及排放性均优于原机;在25%负荷时生物柴油最佳掺混率为25%,随着生物柴油配比增加其动力性与经济性下降较快,NO_(x)排放升高,掺混率不宜过高;改造为相继增压船用柴油机后,在一定程度上弥补了掺混生物柴油燃烧带来的不足.

关键词：船用柴油机相继增压生物柴油优化

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金属改性生物炭基催化剂催化生物质热解制备生物基芳烃

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农业工程学报 2021年第5期37卷 231-240页

作者：郑云武李冬华王继大吕博涵龙柏达丁章帅郑志锋林业生物质资源高效利用技术国家地方联合工程研究中心西南林业大学昆明650224 厦门市现代农业生物质高值化技术重点实验室(厦门大学) 福建省生物质高值化技术工程研究中心(厦门大学)厦门大学能源学院厦门361102

为了提高芳烃的产率,提高生物油的品质,该研究采用金属改性的生物质来源的活性炭为催化剂,催化生物质热解二维气相重整制备芳烃,探讨了金属的种类(Al、Cu、Zn、Ni)以及金属的负载量(1%、5%、10%)对热解产品的产率以及选择性的影响,同时... 详细信息

为了提高芳烃的产率,提高生物油的品质,该研究采用金属改性的生物质来源的活性炭为催化剂,催化生物质热解二维气相重整制备芳烃,探讨了金属的种类(Al、Cu、Zn、Ni)以及金属的负载量(1%、5%、10%)对热解产品的产率以及选择性的影响,同时采用X-射线衍射仪、比表面积和孔径分布仪、化学吸附仪、扫描电子显微镜、傅里叶红外光谱和元素分析等对催化剂进行表征,结果表明:金属改性有效提高了催化剂的活性位点以及酸性,进而通过电子转移和电荷转移相互作用促进脱甲氧基和脱氧反应生成碳氢化合物,不同金属产生的最大碳氢化合物质量分数为:10%Ni/AC催化剂产生的最高为73.78%,其次为5%Zn/AC催化剂,达到了55.14%,10%Cu/AC和5%Al/AC催化剂产生的最少,分别为42.53%和40.75%。高Lewis酸含量的Al促进了烯烃和酚类化合物的生成,低酸性的Cu促进了焦炭含量增加,而高Bronsted酸含量的Zn和Ni促进了单环芳烃的生成,使苯及其同系物、苯酚、烷基酚的选择性增加,脱氧和脱甲氧基效果显著,当Ni的负载量达到10%时,其生成的碳氢化合物的成分占比最高为73.78%,芳烃化合物的成分占比达到67.54%,苯的选择性达到了52.15%,有效提高了生物油的品质。

关键词：生物质催化热解金属改性催化剂生物基芳烃 Py-GC×GC/MS

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纤维素热解气催化提质制备呋喃类化合物研究

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林产化学与工业 2021年第1期41卷 85-92页

作者：朱克明王德超朱永峰李文斌郑云武郑志锋林业生物质资源高效利用技术国家地方联合工程研究中心西南林业大学云南昆明650233 西南林业大学材料科学与工程学院云南昆明650233 厦门市现代农业生物质高值化技术重点实验室(厦门大学) 福建省生物质高值化技术工程研究中心(厦门大学)厦门大学能源学院福建厦门361102

采用共沉淀法合成了MnCo2O4催化剂,并采用水热法合成了氧化锰八面体分子筛(OMS-2)催化剂,与NaY分子筛催化纤维素热解效果对比后对NaY进一步改性,采用浸渍法制备了Co/NaY、Sn/NaY以及Co-Sn/NaY,并研究了所制备催化剂对纤维素热解气催化... 详细信息

采用共沉淀法合成了MnCo2O4催化剂,并采用水热法合成了氧化锰八面体分子筛(OMS-2)催化剂,与NaY分子筛催化纤维素热解效果对比后对NaY进一步改性,采用浸渍法制备了Co/NaY、Sn/NaY以及Co-Sn/NaY,并研究了所制备催化剂对纤维素热解气催化重整制备呋喃类化合物的影响。采用氮气吸附-脱附、X射线衍射(XRD)仪、扫描电镜显微镜(SEM)和氨气吸附-脱附法(NH3-TPD)对催化剂进行表征。实验结果表明:金属Co、Sn分散在NaY表面,且没有改变NaY的晶体结构和形貌;负载后催化剂的比表面积和孔容减小,平均孔径增大,且比表面积远大于MnCo2O4、OMS-2;负载Sn几乎不改变NaY分子筛的酸性位点,而Co会减少酸性位点。几种催化剂的加入均促进了醇类、酸类、醛类的生成,抑制了糖类的生成。在纤维素与催化剂的质量比为1∶14的条件下,NaY和Co/NaY均能够显著提高呋喃类化合物质量分数,从未添加催化剂的15.34%分别提高到了48.16%和61.88%,金属负载NaY催化剂均促进了呋喃酮的生成,抑制了呋喃的产生。

关键词：纤维素 NaY分子筛催化热解提质呋喃

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油酸甲酯烯烃交叉复分解制备烯烃化学品中底物影响机制探究

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林产化学与工业 2021年第3期41卷 11-18页

作者：舒恒毅郑志锋刘守庆何宏舟黄元波西南林业大学材料科学与工程学院云南昆明650224 集美大学机械与能源工程学院福建厦门361021 林业生物质资源高效利用技术国家地方联合工程研究中心西南地区林业生物质资源高效利用国家林业和草原局重点实验室西南林业大学云南昆明650224 厦门市现代农业生物质高值化技术重点实验室(厦门大学) 福建省生物质高值化技术工程研究中心(厦门大学)厦门大学能源学院福建厦门361102

利用油酸甲酯(MO)与液态短链烯烃底物通过烯烃交叉复分解反应制备长链终端烯烃化学品1-癸烯(CM1)和9-癸烯酸甲酯(CM2)。首先,通过油酸甲酯的自复分解反应评估4种典型催化剂,确定最佳催化剂为第二代Hoveyda-Grubbs催化剂。然后,选取4种... 详细信息

利用油酸甲酯(MO)与液态短链烯烃底物通过烯烃交叉复分解反应制备长链终端烯烃化学品1-癸烯(CM1)和9-癸烯酸甲酯(CM2)。首先,通过油酸甲酯的自复分解反应评估4种典型催化剂,确定最佳催化剂为第二代Hoveyda-Grubbs催化剂。然后,选取4种不同结构的底物探讨其对目标产物选择性的影响机理,并利用另外6种底物验证上述机理的合理性,实验表明,具有大位阻富电子基团的苯乙烯、丁香酚及烯丙基三甲基硅烷有利于目标产物生成,特别是具有π键的苯环与催化剂活性体进行螯合组成环式关键中间体将引导反应向目标产物方向进行,提高目标产物选择性。

关键词：油酸甲酯烯烃交叉复分解钌络合催化剂 α-烯烃 9-癸烯酸甲酯

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油酸甲酯烯烃复分解制备长链终端烯烃化学品探究

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林业工程学报 2021年第4期6卷 80-86页

作者：舒恒毅郑志锋刘守庆何宏舟黄元波西南林业大学材料科学与工程学院昆明650224 林业生物质资源高效利用技术国家地方联合工程研究中心西南地区林业生物质资源高效利用国家林业和草原局重点实验室昆明650224 厦门市现代农业生物质高值化技术重点实验室福建省生物质高值化技术工程研究中心福建厦门361102 集美大学机械与能源工程学院福建厦门361021

以油酸甲酯为原料,通过烯烃交叉复分解反应制备长链终端烯烃化合物1-癸烯和9-癸烯酸甲酯,在4种典型的Grubbs催化剂中确定第二代Hoveyda-Grubbs催化剂能高效稳定地催化反应,考察了10种带有不同基团的短链液体烯烃底物,结合底物结构及实... 详细信息

以油酸甲酯为原料,通过烯烃交叉复分解反应制备长链终端烯烃化合物1-癸烯和9-癸烯酸甲酯,在4种典型的Grubbs催化剂中确定第二代Hoveyda-Grubbs催化剂能高效稳定地催化反应,考察了10种带有不同基团的短链液体烯烃底物,结合底物结构及实验结果,对底物影响反应机制进行分析,结论是可将底物分为4种类型,其中以丁香酚和苯乙烯为代表的带有大位阻和富电子基团的底物类型通过与催化剂络合形成关键螯合中间体,引导反应向目标产物方向进行,实现高选择性制备长链终端烯烃化合物。再以油酸甲酯转化率,1-癸烯和9-癸烯酸甲酯产率为评价指标,探究了反应温度、反应时间、催化剂用量和底物摩尔比对烯烃复分解反应制备1-癸烯的影响,最后通过正交实验设计优化得到最佳工艺条件。结果表明,对实验结果影响大小的因素是:催化剂用量>底物摩尔比>反应时间>反应温度,最佳工艺条件为反应温度40℃,反应时间40 min,催化剂用量0.5%(摩尔分数),底物摩尔比1∶10,在此条件下油酸甲酯转化率、1-癸烯和9-癸烯酸甲酯产率分别为97%,94%和91%。

关键词：油酸甲酯烯烃交叉复分解钌络合催化剂 α-烯烃长链终端烯烃化合物

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改性HZSM-5催化生物质与塑料热解制备芳烃和生物炭

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农业工程学报 2020年第17期36卷 190-201页

作者：郑云武王继大刘灿林旭卢怡李文斌郑志锋林业生物质资源高效利用技术国家地方联合工程研究中心西南林业大学昆明650224 西南林业大学材料科学与工程学院昆明650224 厦门市现代农业生物质高值化技术重点实验室(厦门大学) 福建省生物质高值化技术工程研究中心(厦门大学)厦门大学能源学院厦门361102

为了进一步提升生物油的品质,该研究采用竹材和低密度聚乙烯(Low-Density Polyethylene,LDPE)为原料,采用金属氧化物和HZSM-5(HZ)为催化剂催化生物质共热解,探索生物质与塑料的混合比例、金属氧化物的种类(HZSM-5、CaO、MgO、CeO2、La2O... 详细信息

为了进一步提升生物油的品质,该研究采用竹材和低密度聚乙烯(Low-Density Polyethylene,LDPE)为原料,采用金属氧化物和HZSM-5(HZ)为催化剂催化生物质共热解,探索生物质与塑料的混合比例、金属氧化物的种类(HZSM-5、CaO、MgO、CeO2、La2O3和SnO2)、HZSM-5和MgO的混合比例以及组合方式(分层模式和混合模式)对生物质催化共热解制备生芳烃和生物炭的影响,同时对其添加效果进行分析。结果表明:LDPE和金属氧化物的添加可以有效的促进生物质的转化,降低了生物油的产率(9.76%~23.96%),提高生物油的品质和生物炭的石墨化程度,二者具有明显的协同效果,MgO促进了烷基酚的形成,CaO促进了烯烃的转化,而La2O3和SnO2明显的促进是呋喃的生成。而且混合模式可以有效的提高芳烃的产率,当生物质:LDPE=1:1,HZSM-5:MgO=2:1时,芳烃含量最高为84.99%,苯、甲苯、二甲苯和乙苯(SBTXE)的总含量达到了60.09%,而甲苯和二甲苯含量分别达到了25.97%和16.91%,混合模式有效促进了苯、甲苯和二甲苯的选择性,分层模式有效促进了烷基苯的转化,且MgO的添加明显抑制了稠环芳烃的形成。

关键词：催化剂热解塑料协同影响芳烃生物炭

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生物基呋喃与甲醇耦合催化热解制备芳烃化合物

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农业工程学报 2020年第2期36卷 275-283页

作者：郑云武王继大刘灿林旭卢怡李文斌郑志锋林业生物质资源高效利用技术国家地方联合工程研究中心西南林业大学昆明650224 西南林业大学材料科学与工程学院昆明650224 厦门市现代农业生物质高值化技术重点实验室(厦门大学)、福建省生物质高值化技术工程研究中心(厦门大学)、厦门大学能源学院厦门361102

为了提高芳烃的选择性产率和减少催化剂的积碳,以生物基呋喃为原料,以甲醇为耦合试剂进行催化共热解,探讨工艺条件对芳烃的选择性产率的影响,同时对其转化路径以及催化剂的积碳进行分析。结果表明:呋喃与甲醇耦合协同催化共热解可以有... 详细信息

为了提高芳烃的选择性产率和减少催化剂的积碳,以生物基呋喃为原料,以甲醇为耦合试剂进行催化共热解,探讨工艺条件对芳烃的选择性产率的影响,同时对其转化路径以及催化剂的积碳进行分析。结果表明:呋喃与甲醇耦合协同催化共热解可以有效的提高芳烃的选择性产率,二者具有明显的协同效应,甲醇的添加促进了甲醇制烯烃(methanol to olefin,MTO)反应、Diels-Alder环加成反应以及苯烷基化反应的发生,高温促使多烷基化合物以及萘及其同系物选择性产率的增加;强酸性促进了甲醇的脱水以及Diels-Alder环加成反应;同时,羰基抑制了呋喃环和烯烃的Diels-Alder反应,而羟基的存在有效的促进了甲苯以及二甲苯的生成,因此,当采用HZSM-5(SiO2/Al2O3=25)为催化剂,当热解温度为500℃,催化温度为550℃,MF∶甲醇=1∶5,物质的进样量为0.2 mL/min时,其芳烃的选择性产率达到99.73%,积碳量达到11.06%,苯、甲苯、二甲苯以及乙苯的总含量达到40.49%,萘及其同系物的含量仅为10.15%,有效的提高了烷基苯的选择性产率。

关键词：热解催化甲醇芳烃 Diels-Alder环加成反应反应机制

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亚油酸甲酯烯烃复分解制备长链终端烯烃化合物

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中国油脂 2021年第10期46卷 51-57页

作者：舒恒毅郑志锋刘守庆马海龙李豪黄元波西南林业大学材料科学与工程学院昆明650224 西南林业大学林业生物质资源高效利用技术国家地方联合工程研究中心西南地区林业生物质资源高效利用国家林业和草原局重点实验室昆明650224 厦门大学能源学院厦门市现代农业生物质高值化技术重点实验室福建省生物质高值化技术工程研究中心福建厦门361102 集美大学机械与能源工程学院福建厦门361021

对亚油酸甲酯通过烯烃交叉复分解反应制备长链终端烯烃化合物1-庚烯和9-癸烯酸甲酯进行反应路线探究和工艺优化。通过对比10种底物分别与油酸甲酯和亚油酸甲酯的反应,以及以亚油酸甲酯为原料4种典型的商业烯烃复分解反应催化剂催化效果... 详细信息

对亚油酸甲酯通过烯烃交叉复分解反应制备长链终端烯烃化合物1-庚烯和9-癸烯酸甲酯进行反应路线探究和工艺优化。通过对比10种底物分别与油酸甲酯和亚油酸甲酯的反应,以及以亚油酸甲酯为原料4种典型的商业烯烃复分解反应催化剂催化效果的对比,确定了反应底物和催化剂。采用单因素实验探究了反应温度、反应时间、催化剂用量和底物比对亚油酸甲酯烯烃复分解反应的影响,并通过正交实验对工艺条件进行了优化。结果表明:丁香酚是最佳的反应底物,原料转化率均达到95%以上;在4种典型的商业烯烃复分解反应催化剂中,第二代Grubbs催化剂能高效稳定地催化反应;亚油酸甲酯烯烃复分解制备长链终端烯烃化合物的最佳工艺条件为反应温度0℃、反应时间60 min、催化剂用量3%(以原料物质的量计)、底物比1∶20(原料与底物物质的量比),在此条件下亚油酸甲酯转化率、1-庚烯产率和9-癸烯酸甲酯产率分别为99%、74%和43%。

关键词：亚油酸甲酯烯烃交叉复分解反应长链终端烯烃化合物

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Ni-P/HZSM-5催化木质素降解制备酚类化学品

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化工进展 2020年第5期39卷 1792-1802页

作者：郑云武王继大刘灿卢怡林旭李文斌郑志锋西南林业大学林业生物质资源高效利用技术国家地方联合工程研究中心云南昆明650224 西南林业大学材料科学与工程学院云南昆明650224 厦门市现代农业生物质高值化技术重点实验室(厦门大学) 福建省生物质高值化技术工程研究中心(厦门大学)厦门大学能源学院福建厦门361102

采用Ni-P复合改性HZSM-5催化剂催化木质素降解制备高附加值的单酚类化学品,探讨了催化剂种类、金属负载量、反应温度、反应时间以及溶剂种类对木质素催化降解制备酚类化合物的影响。同时采用X射线衍射仪(XRD)、比表面积和孔径分析仪(BET... 详细信息

采用Ni-P复合改性HZSM-5催化剂催化木质素降解制备高附加值的单酚类化学品,探讨了催化剂种类、金属负载量、反应温度、反应时间以及溶剂种类对木质素催化降解制备酚类化合物的影响。同时采用X射线衍射仪(XRD)、比表面积和孔径分析仪(BET)、化学吸附仪(NH3-TPD)、热重分析仪(TG)以及气相色谱质谱联用仪(GC/MS)对催化剂以及液相产物进行分析表征,同时探讨其催化失活以及再生机制。结果表明:Ni、P高度分散在HZSM-5催化剂的表面,Ni的添加有效地弱化了C-C键,致使β-O-4和α-O-4发生断裂,有效地提高了木质素加氢解聚的活性,减少了焦炭的生成,但催化剂的再生水热稳定性较差,重复使用性较低。当采用甲醇为供氢试剂,在反应温度为220℃,氢气压力为2MPa,反应时间为8h,催化剂负载量为10%,NaOH为共催化剂时,其木质素的转化率为98.6%,酚类化合物的含量达到74.97%。产物以苯酚、愈创木酚和紫丁香酚为主,低温促进了紫丁香酚的产生。

关键词：木质素 Ni-P/HZSM-5催化剂降解酚类化合物失活

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