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9 篇 中国科学院化学研...
9 篇 中国科学院长春应...
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8 篇 中国科学院化学研...
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6 篇 超分子结构与材料...

作者

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22 篇 于健康
22 篇 张明瑜

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789 篇 中文
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硼酸盐Sc（BO2）_n及其阴离子Sc（BO2）_n-（n=1-4）的结构和性质

硼酸盐Sc（BO2）_n及其阴离子Sc（BO2）_n-（n=1-4）的结构和性质

引用

中国化学会第十二届全国量子化学会议

作者：刘家园李莹吴迪李志儒吉林大学理论化学研究所理论化学计算国家重点实验室

超级卤素是以超卤素为配体搭建的比超卤素电子亲和势还要高的特殊团簇,由于它们可以表现出超高的电子亲和势、有强的氧化性,因此受到广泛关注。本文研究了含过渡金属Sc的一系列硼酸盐结构Sc(BO2)n和Sc(BO2)n-(n=1-4),通过能量计算证明了... 详细信息

超级卤素是以超卤素为配体搭建的比超卤素电子亲和势还要高的特殊团簇,由于它们可以表现出超高的电子亲和势、有强的氧化性,因此受到广泛关注。本文研究了含过渡金属Sc的一系列硼酸盐结构Sc(BO2)n和Sc(BO2)n-(n=1-4),通过能量计算证明了Sc(BO2)4体系的超级卤素特性,并讨论了每个异构体的结构特点和团簇稳定性及电子亲和势之间的关系。

关键词：结构和性质 n=1-4 电子亲和势硼酸盐阴离子

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NO和H2在Rh（111）表面反应机理的第一性原理研究

NO和H2在Rh（111）表面反应机理的第一性原理研究

引用

中国化学会第29届学术年会

作者：淮丽媛何朝政王会文红易文才刘靖尧吉林大学理论化学研究所理论化学计算国家重点实验室

应用密度泛函理论研究了H2选择催化还原NO在Rh(111)表面的反应机理以及可能产物N2,N2O,NH3和H2O的生成机理。计算结果表明,NO可以在洁净的Rh(111)表面发生解离但是H2吸附解离产生的H原子会抑制NO的解离。生成N2的两个通道N+N→N2和NO+N... 详细信息

应用密度泛函理论研究了H2选择催化还原NO在Rh(111)表面的反应机理以及可能产物N2,N2O,NH3和H2O的生成机理。计算结果表明,NO可以在洁净的Rh(111)表面发生解离但是H2吸附解离产生的H原子会抑制NO的解离。生成N2的两个通道N+N→N2和NO+N→N2+O是竞争的并且后者比较占优势。副产物N2O是通过NO和表面N原子的聚合生成。N原子的连续加氢反应生成了副产物NH3,并且最后一步是决速步。生成NH3的决速能垒比生成N2和N2O的能垒都要小。表面上的O原子很容易氢化生成OH中间体,然后OH会继续加氢生成H2O或发生歧化反应生成H2O和O原子,后者是生成H2O的主要通道。以上结论表明:共吸附的H原子会轻微抑制NO的解离但是可以有效的消除表面的O原子,避免了Rh(111)表面在NO解离过程中的O中毒现象。

关键词：密度泛函理论 Rh(111)表面 NO解离 H2选择催化还原

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硬受限以及软受限条件下聚合物的玻璃化转变行为

硬受限以及软受限条件下聚合物的玻璃化转变行为

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中国化学会2014年大分子体系理论、模拟与计算研讨会

作者：谢士杰吕中元理论化学计算国家重点实验室吉林大学理论化学研究所

受限条件下聚合物的玻璃化转变行为有非常重要的实际意义。本文利用分子动力学模拟方法研究聚合物在二维以及三维受限条件下的玻璃化转变行为。我们主要研究在玻璃化转变过程中影响体系静态和动态性质的因素,包括受限结构的大小、墙的... 详细信息

受限条件下聚合物的玻璃化转变行为有非常重要的实际意义。本文利用分子动力学模拟方法研究聚合物在二维以及三维受限条件下的玻璃化转变行为。我们主要研究在玻璃化转变过程中影响体系静态和动态性质的因素,包括受限结构的大小、墙的类型以及墙的性质等(Fig.1)。通过改变墙的性质,我们模拟了硬受限(包括吸引墙、排斥墙)和软受限对于聚合物体系的静态和动态性质的影响。通过模拟我们发现随着受限尺寸减小,受限的效果变得越来越明显(Fig.2)。但这里需要指出的是,随着表面对聚合物运动性贡献的大小和特点的不同,松驰时间随着受限尺寸的变化会呈现出不同的变化趋势。我们通过模拟得到的一个重要结果是在软受限条件下,体系的松弛大大加快。并且当受限尺寸较大时(D/Rg>6.5),受限条件下的聚合物松弛甚至快过了本体中聚合物的松驰(Fig.2c),这一点和实验中的发现一致。

关键词：硬受限软受限玻璃化转变

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二萘并苯中非局域电子-声子耦合的理论研究

二萘并苯中非局域电子-声子耦合的理论研究

引用

中国化学会第十二届全国量子化学会议

作者：张守峰任爱民陈先凯吉林大学理论化学研究所理论化学计算国家重点实验室

电荷传输是有机电子器件应用的基础,因此准确全面地理解有机分子晶体中的电荷传输机制是非常重要的。非局域电子-声子耦合在有机半导体电荷输运中起着重要的作用。有机半导体中分子间的电荷传输积分与分子的堆积密切相关,即使很小的分... 详细信息

电荷传输是有机电子器件应用的基础,因此准确全面地理解有机分子晶体中的电荷传输机制是非常重要的。非局域电子-声子耦合在有机半导体电荷输运中起着重要的作用。有机半导体中分子间的电荷传输积分与分子的堆积密切相关,即使很小的分子位移也会对电荷传输产生显著的影响[1]。而分子热运动引起的电荷传输积分的热涨落足以破坏电子哈密顿的平移对称性[2],导致传统的带状机制与极化子机制在室温下的并五苯与红荧烯中不再适用[3],[4]。为了更加全面的理解有机半导体中的输运机制,我们结合分子动力学模拟与密度泛函理论详细地研究了二萘并苯中非局域电子-声子耦合强度与温度及分子堆积结构之间的关系,充分考虑了分子热运动所引起的电荷传输积分的热涨落效应对电荷传输的影响。

关键词：非局域分子热运动电荷传输电子-声子耦合

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1,4-di(4’-N,N-diphenylaminostyryl)benzene衍生物单双光子吸收性质的理论研究

1,4-di(4’-N,N-diphenylaminostyryl)benzene衍生物单双光子吸收...

引用

中国化学会第十二届全国量子化学会议

作者：王丹邹陆一任爱民吉林大学理论化学研究所理论化学计算国家重点实验室

本文通过密度泛函理论(DFT)和ZINDO方法对一系列D-π-A-π-D型1,4-di(4’-N,Ndiphenylaminostyryl)benzene衍生物(见图)的平衡几何结构、电子结构、单双光子吸收以及荧光发射性质进行了理论研究。研究结果表明,该系列分子从紫外到黄光范... 详细信息

本文通过密度泛函理论(DFT)和ZINDO方法对一系列D-π-A-π-D型1,4-di(4’-N,Ndiphenylaminostyryl)benzene衍生物(见图)的平衡几何结构、电子结构、单双光子吸收以及荧光发射性质进行了理论研究。研究结果表明,该系列分子从紫外到黄光范围(375-595nm)有明显的单光子吸收,在整个可见光范围(445-690nm)有明显的荧光发射,并且在红光和近红外区域(605-920nm)有大的双光子吸收截面值,因此该系列分子可作为优秀的活体双光子荧光标记材料以及双光子荧光显微材料的备选。

关键词：双光子荧光 N,N-diphenylaminostyryl)benzene 理论研究

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CYP17A1与膜结合状态的结构和动力学研究

CYP17A1与膜结合状态的结构和动力学研究

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中国化学会第十二届全国量子化学会议

作者：崔颖璐郑清川张红星吉林大学理论化学研究所理论化学计算国家重点实验室

细胞色素P450酶系(CYP)是由许多同工酶组成的超大家族,是一类能催化胆固醇、类固醇及其他脂质合成和药物代谢等多种反应的单加氧酶,在调节机体与外界环境的相互作用以及保持机体内环境稳定中起重要作用[1,2]。CYP17A1(全称为细胞色素P45... 详细信息

细胞色素P450酶系(CYP)是由许多同工酶组成的超大家族,是一类能催化胆固醇、类固醇及其他脂质合成和药物代谢等多种反应的单加氧酶,在调节机体与外界环境的相互作用以及保持机体内环境稳定中起重要作用[1,2]。CYP17A1(全称为细胞色素P450c17α)是细胞色素P450酶系家族成员之一,该酶同时具有17α-羟化酶、17,20-裂解酶的活性,是一类典型的膜结合的双功能单氧酶,在类固醇性激素合成的途径中起关键作用,是治疗前列腺癌和乳腺癌的重要靶标[3,4]。它可有效地抑制性激素的合成,从而控制癌细胞的转移。但由于缺乏其三维结构信息,相关药物的研究受到严重制约。2012年,美国KANSAS大学的***教授课题组首次报道了CYP17A1的晶体结构信息[5]。此外,膜磷脂在各种氧化还原配体间的促进和调节,以及作为底物的载体进入P450酶并接近通道和活性部位等多方面起到重要作用。因此,为了模拟P450酶系在人体中的真实环境,在计算时引入膜是非常必要的。目前为止,关于该酶系在膜磷脂存在情况下的结构与功能的理论研究工作鲜见报道。本文在膜磷脂存在的情况下,从原子水平对CYP17A1的结构和功能进行深入系统地研究。通过全原子动力学模拟,探索CYP17A1从膜表面插入膜的动态过程,并结合实验数据获得CYP17A1蛋白与膜结合的角度、深度等结构特征,体现了CYP17A1与膜结合过程存在特异相互作用,而非仅仅依靠简单的吸附作用。此外,本文发现膜与CYP17A1结合后一定程度上影响了面向膜的底物进出蛋白通道的开合状况,这种情况在其他的P450酶中也有体现[6,7]。综上所述,本文阐述了CYP17A1酶在人体中的真实环境中的结构特征及膜磷脂对于CYP17A1酶结构的影响,为今后关于P450酶系生物膜模拟提供了成熟可行的研究方案和技术手段。

关键词： CYP17A1 细胞色素结合状态性激素动力学研究

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二萘并苯中非局域电子-声子耦合的理论研究

二萘并苯中非局域电子-声子耦合的理论研究

引用

第十二届全国量子化学会议

作者：张守峰任爱民陈先凯吉林大学理论化学研究所理论化学计算国家重点实验室

电荷传输是有机电子器件应用的基础，因此准确全面地理解有机分子晶体中的电荷传输机制是非常重要的。非局域电子-声子耦合在有机半导体电荷输运中起着重要的作用。有机半导体中分子间的电荷传输积分与分子的堆积密切相关，即使很小的...

电荷传输是有机电子器件应用的基础，因此准确全面地理解有机分子晶体中的电荷传输机制是非常重要的。非局域电子-声子耦合在有机半导体电荷输运中起着重要的作用。有机半导体中分子间的电荷传输积分与分子的堆积密切相关，即使很小的分子位移也会对电荷传输产生显著的影响[1]。而分子热运动引起的电荷传输积分的热涨落足以破坏电子哈密顿的平移对称性[2]，导致传统的带状机制与极化子机制在室温下的并五苯与红荧烯中不再适用[3]，[4]。为了更加全面的理解有机半导体中的输运机制，我们结合分子动力学模拟与密度泛函理论详细地研究了二萘并苯中非局域电子-声子耦合强度与温度及分子堆积结构之间的关系，充分考虑了分子热运动所引起的电荷传输积分的热涨落效应对电荷传输的影响。

关键词：

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聚苯乙烯/交联聚苯乙烯纳米粒子界面性质的粗粒化分子动力学模拟

聚苯乙烯/交联聚苯乙烯纳米粒子界面性质的粗粒化分子动力学模拟

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中国化学会2014年大分子体系理论、模拟与计算研讨会

作者：钱虎军陈弢吕中元理论化学计算国家重点实验室吉林大学理论化学研究所

在高分子材料中掺杂纳米粒子已成为一种实现高分子材料性能优化的常见手段。与传统高分子材料相比,高分子纳米粒子复合材料在力学、光学、电磁性能等方面都有着更加优异的表现,因此在太阳能电池、电磁材料等领域有着广泛的应用前景[1]... 详细信息

在高分子材料中掺杂纳米粒子已成为一种实现高分子材料性能优化的常见手段。与传统高分子材料相比,高分子纳米粒子复合材料在力学、光学、电磁性能等方面都有着更加优异的表现,因此在太阳能电池、电磁材料等领域有着广泛的应用前景[1]。掌握此类复合体系中各种因素对材料性能的影响规律是更好地实现其性能优化和定向设计的前提,而由于此类复合体系中影响因素及实验表征手段的多样性,针对一些特定问题人们还未能达成一致性的认识。例如,熔体高分子链的结构及动力学性质在表面附近会受到纳米粒子的作用而发生改变,而在不同的体系中往往也会有不同的影响规律[2-3]。除此之外,根据熔体链局部或整体性质的不同,受影响的界面厚度也有所不同[2]。与硬核型(接枝)无机纳米粒子/高分子复合体系不同,本文所研究的柔性交联纳米粒子复合体系组份单一,纳米粒子与高分子熔体化学组成相同,排除了前者中无机纳米粒子与高分子链段间相互作用带来的影响。此外,这种柔性纳米粒子复合体系在性能上也表现出了独有的特性,已有研究表明:熔体链受到了纳米粒子明显的溶涨效应[4]、复合材料的粘度也随着纳米粒子的加入而降低[5]。本文中我们利用粗粒化分子动力学模拟技术,首先结合现有粗粒化聚苯乙烯模型,参考实验制备过程,在溶液中构造了具有不同交联剂含量的紧密交联纳米粒子模型。在此基础上,我们研究了聚苯乙烯纳米粒子与线性链熔体之间的界面结构及动力学性质受纳米粒子交联密度、表面曲率(粒子大小)、以及熔体链长等因素的影响。包括界面处熔体链与纳米粒子单体的密度分布、不同链节长度的熔体链片段在界面处的均方回转半径、链节取向、以及界面处熔体粒子的均方位移和自散射函数等动力学性质。我们发现:(1)与无机纳米小球界面处的有序层状排列结构不同,熔体链密度在交联软纳米粒子界面处与纳米粒子单体相互渗透,并无层状排列结构;(2)界面处的熔体链短链片段因受到纳米粒子表面凹陷结构的限制而发生塌缩。而长链片段分子则在界面处沿着纳米粒子表面发生取向,这种取向导致局部链段乃至整条高分子链在界面处发生溶涨。通过分别计算整条高分子链沿着纳米粒子径向及切线方向的回转半径(如图1),我们发现由于高分子链沿着纳米粒子表面的取向作用,熔体链沿着切线方向发生溶涨,而在径向发生明显塌缩,并且在远处径向塌缩效应大于切线方向的溶涨,从而导致在界面的中间位置发生一定程度的尺寸耗散效应。由此定义出的界面的厚度大约为1.5倍的熔体链回转半径;(3)同时,为了研究体系中的动力学性质,我们计算了熔体链段单体的均方位移MSD及自散射相关函数。结果表明,由于纳米粒子导致的界面效应,熔体粒子相对于纳米粒子表面的运动在界面处明显变慢。

关键词：聚苯乙烯交联纳米粒子界面性质粗粒化分子动力学模拟

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多分散性对环状两嵌段共聚物相行为的影响

多分散性对环状两嵌段共聚物相行为的影响

引用

中国化学会2014年大分子体系理论、模拟与计算研讨会

作者：焦贵省钱虎军吕中元理论化学计算国家重点实验室吉林大学理论化学研究所

本文利用耗散粒子动力学方法(DPD)研究了分子量多分散性(PDI)对环状两嵌段共聚物相行为的影响。主要研究了体系中有序-有序转变点(OOT)、层状相厚度等受分子量分布的影响。与线性两嵌段共聚物相比,环状两嵌段共聚物由于没有自由链末端,... 详细信息

本文利用耗散粒子动力学方法(DPD)研究了分子量多分散性(PDI)对环状两嵌段共聚物相行为的影响。主要研究了体系中有序-有序转变点(OOT)、层状相厚度等受分子量分布的影响。与线性两嵌段共聚物相比,环状两嵌段共聚物由于没有自由链末端,体系更难发生相分离。在线性两嵌段体系中,多分散性使体系的OOT点向多分散组分大的方向发生偏移,层状相厚度随PDI的增加而增大,而在环状两嵌段共聚物体系中我们发现了类似的影响:OOT点发生偏移及层状相厚度随PDI的增加而增大。但是,由于环状两嵌段共聚物的闭环结构,OOT点的偏移幅度及层状相厚度的增加幅度与线性分子有所不同。在DPD模拟中,相对较短的分子链会增加涨落的重要性,因此,根据Fredrickson和Helfand等人的工作[1],我们可以将有限长链的线性分子的N拟合到对应的无限链长中,即:Neff=10.5 N/(10.5+41.0N-1/3)。根据Kramers和Zim等人的工作[2、3],对于无限链长,

关键词：环状两嵌段共聚物分散性耗散粒子动力学

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二嵌段共聚物在柱状刻蚀模板表面的复杂自组装

二嵌段共聚物在柱状刻蚀模板表面的复杂自组装

引用

中国化学会2014年大分子体系理论、模拟与计算研讨会

作者：徐丹刘鸿吕中元理论化学计算国家重点实验室吉林大学理论化学研究所

本文利用耗散粒子动力学方法(dissipative particle dynamics,DPD)研究了二嵌段共聚物在柱状刻蚀的模板表面的自组装行为。二嵌段共聚物在本体中可以自组装形成包括层状相、六方柱状相、球状相和双连通Gyroid相的一系列稳定有序结构,得... 详细信息

本文利用耗散粒子动力学方法(dissipative particle dynamics,DPD)研究了二嵌段共聚物在柱状刻蚀的模板表面的自组装行为。二嵌段共聚物在本体中可以自组装形成包括层状相、六方柱状相、球状相和双连通Gyroid相的一系列稳定有序结构,得到人们广泛的关注。而研究发现,可以通过一些人为干预的手段,使二嵌段共聚物在受限条件下生成更丰富且有实际应用价值的自组装结构。例如,可通过改变受限环境的结构、表面性质,来诱导二嵌段共聚物自组装形成纳米尺度的新颖结构,用于如集成电路板的刻蚀、纳米比特存储设备的制造等高新科技领域。DPD能在介观尺度上模拟体系的动力学行为,在一定程度上反映出粒子的实际运动趋势,适合于研究当前的体系。当DPD方法与Flory-Huggins理论进行对比的时候,Groot和Warren发现:当密度为3时,相互作用参数x与排斥参数a有如下的线性关系:x=(0.286±0.002)△a。在本项工作中,我们体系粒子数密度ρ=3,因此,DPD中保守力的排斥参数a,可以对应到Flory-Huggins相互作用参数a=25.0+3.27x。我们采用A3B7链模型,本体中应形成六方排列的柱状相。在二嵌段共聚物A3B7体系的下表面加上带有选择性柱子的平板,上表面为不放柱子的平板。为了消除上表面平板对柱子附近自组装结构的影响,平板间距要足够大,如Figure1所示。我们将柱子按照六方堆砌的方式排列,得到了多种有序的组装结构,如Figure2所示,我们以直径为2,高度为7的柱子为例。我们可以再8到11之间调控柱子的排列间距Px。对应于实验条件,柱子上旋涂了A类型的均聚物链,因此柱子对A片段是亲和的,对B片段是排斥的;而表面则恰好相反在模拟中我们采用不同的DPD排斥参数来描述这些条件。可以看到,随Px的增大,最下层柱状相开始连通形成弯曲的条带结构,上层仍为柱状相结构且平行于平板,两层分开没有连通。继续增大Px时,上下两层的弯曲程度增大。

关键词：二嵌段共聚物受限条件耗散粒子动力学柱状刻蚀模板

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