检索结果-内蒙古大学图书馆

高等学校化学学报 2021年第4期42卷 1031-1042页

作者：马卓远汪大洋吉林大学化学学院无机合成与制备化学国家重点实验室长春130012

立足于分子自组装单层膜的制备及结构,讨论了分子自组装单层膜的头基基团与基底的作用机理、主链与环境的温度依赖关系,特别是其端基基团的化学性质及构象对表面浸润行为的影响.重点讨论了分子自组装单层膜的端甲基基团对表面能的贡献... 详细信息

立足于分子自组装单层膜的制备及结构,讨论了分子自组装单层膜的头基基团与基底的作用机理、主链与环境的温度依赖关系,特别是其端基基团的化学性质及构象对表面浸润行为的影响.重点讨论了分子自组装单层膜的端甲基基团对表面能的贡献、极性端基基团与水分子之间的相互作用以及自组装单层膜表面的分子尺寸粗糙度对表面浸润的影响.最后,基于理论和实验基础对以上问题提出新的认知与看法,并对未来该领域发展的机遇与挑战进行了展望.

关键词：分子自组装单层膜分子间相互作用表面能界面水分子尺寸粗糙度

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静电纺丝法合成S型异质结CoTiO_(3)/g-C_(3)N_(4)纳米纤维及其增强的可见光光催化活性研究

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第4期59卷 237-249页

作者：杨令坤李宗军王鑫李铃铃陈哲吉林化工学院材料科学与工程学院吉林吉林132022 宁夏大学化学化工学院国家实验化学教学示范中心煤炭高效利用与绿色化工国家重点实验室宁夏银川750021

随着社会的高速发展,化石燃料的消耗量急剧上升,这不仅导致了能源的短缺,而且引发了二氧化碳(CO_(2))及其他有害气体的过量排放,造成环境污染.利用太阳能将CO_(2)光催化转化为碳基燃料是解决上述问题的一种有效途径.在众多半导体光催化... 详细信息

随着社会的高速发展,化石燃料的消耗量急剧上升,这不仅导致了能源的短缺,而且引发了二氧化碳(CO_(2))及其他有害气体的过量排放,造成环境污染.利用太阳能将CO_(2)光催化转化为碳基燃料是解决上述问题的一种有效途径.在众多半导体光催化材料中,钙钛矿氧化物(CoTiO_(3))由于具有独特的电子和晶体结构以及较好的稳定性而备受关注.然而,由于单一半导体光催化剂中光生电子-空穴对的复合率较高,导致其催化还原CO_(2)的能力有限,制约了其在可见光催化反应中的实际应用.研究发现,构建异质结是提高半导体光催化还原CO_(2)效率的重要策略之一,因此寻找可与CoTiO_(3)能带结构很好匹配的半导体材料至关重要.近年来,有机聚合物g-C_(3)N_(4)因具有独特的层状结构、较好的热稳定性和化学稳定性,对可见光响应性能良好而受到人们的关注.本研究旨在构建g-C_(3)N_(4)与CoTiO_(3)的S型异质结,以优化体系中光生载流子分离效率,从而有效提升光催化性能.本文首先采用静电纺丝法制备出CoTiO_(3)纳米纤维,然后通过一步煅烧法构建CoTiO_(3)/g-C_(3)N_(4)S型异质结光催化剂.X射线衍射仪、傅里叶红外光谱仪、扫描电镜和透射电镜结果证实成功制得了CoTiO_(3)/g-C_(3)N_(4)复合光催化剂.在可见光照射下,测试了不同CoTiO_(3)质量百分含量(0.5%,1%,1.5%,2%和3%,命名为0.5%CTO/CN,1%CTO/CN,1.5%CTO/CN,2%CTO/CN和3%CTO/CN)的CoTiO_(3)/g-C_(3)N_(4)S型异质结光催化剂对CO_(2)的还原能力(反应时间为4 h).结果发现,2%CTO/CN催化剂显示出最高的光催化性能,其催化生成CO和CH4的产率分别为46.5和0.825 mol g^(-1) h^(-1),且生成CO的选择性为98.3%.同时,为了进一步验证光催化性能增强规律,作为补充实验,进行了盐酸四环素(TCH)、土霉素(OTC)和氧氟沙星(OFX)光催化降解实验.结果表明,2%CTO/CN表现出最高的光催化降解效率,2%CTO/CN在光催化CO_(2)还原和抗生素降解方面均表现出较好的催化性能,这归因于g-C_(3)N_(4)与CoTiO_(3)之间S型异质结的形成.此外,为了讨论光催化还原CO_(2)的选择性,采用原位红外和理论计算得到中间体的活化过程及其吉布斯自由能,并利用同位素标定实验进一步确认了光催化还原CO_(2)反应产物中碳源均来自于CO_(2)气氛.经过稳态荧光、时间分辨荧光、瞬态光电流响应和电化学阻抗图谱测试进一步验证表明,2%CTO/CN异质结的形成降低了光生电子-空穴对的复合率和界面电荷转移电阻,为电荷转移提供了更好的路径,从而提高了光催化性能.为了深入探究S型异质结的反应机理,通过原位X射线光电子能谱、原位电子顺磁共振和密度泛函理论计算研究了光照前后界面处电子流向.具体来说,在g-C_(3)N_(4)和CoTiO_(3)接触之前,g-C_(3)N_(4)的功函数小于CoTiO_(3),费米能级高于CoTiO_(3);当g-C_(3)N_(4)和CoTiO_(3)接触时,电子会从g-C_(3)N_(4)转移到CoTiO_(3),直到它们的费米能级达到平衡.此时,g-C_(3)N_(4)侧的界面电子耗尽,CoTiO_(3)侧的界面电子富集,使g-C_(3)N_(4)的带边向上弯曲带正电,而CoTiO_(3)的带边向下弯曲带负电.从而,在CTO/CN的界面处形成了内建电场(IEF),阻碍电子从g-C_(3)N_(4)向CoTiO_(3)的持续流动.光照时,光子同时被CoTiO_(3)和g-C_(3)N_(4)吸收,激发电子从价带跃迁至相应的导带.随后,在形成的IEF驱动下,CoTiO_(3)中的光生电子倾向于迁移到g-C_(3)N_(4),与g-C_(3)N_(4)中的光生空穴结合,使得体系中还原性和氧化性更强的电子和空穴得以保留,从而进一步提高光催化性能.综上,S型电荷转移途径不仅促进了光生载流子的分离,使得更多电子参与反应,而且同时保留了还原性和氧化性较强光生电子和空穴,因此,CTO/CN在光催化还原CO_(2)和降解抗生素方面表现出较好的性能.本文为基于g-C_(3)N_(4)的S型异质结材料在CO_(2)光还原和抗生素降解领域的应用提供参考.

关键词：静电纺丝 S型异质结 g-C_(3)N_(4) 光催化降解光催化还原CO_(2)

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带降噪自编码器的锂离子电池健康状态估计算法

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电工技术学报 2024年

作者：陈媛段文献何怡刚黄小贺安徽大学人工智能学院吉林大学汽车仿真与控制国家重点实验室武汉大学电气工程与自动化学院

准确的电池健康状态估计可以保证锂离子电池的可靠安全运行，减少系统不必要的维护成本。采用机器学习算法虽然能够获得精确的电池健康状态（State of health， SOH），但是其估计精度严重依赖于算法中的参数，普适性差，且会受到传感... 详细信息

准确的电池健康状态估计可以保证锂离子电池的可靠安全运行，减少系统不必要的维护成本。采用机器学习算法虽然能够获得精确的电池健康状态（State of health， SOH），但是其估计精度严重依赖于算法中的参数，普适性差，且会受到传感器噪声的影响。该文提出一种结合降噪自编码器（DAE）和门控递归单元的递归神经网络（GRU-RNN）的混合模型进行电池的SOH估计，以提高算法估计精度及抗干扰能力。首先利用电压-容量模型来重构电池恒流充电和放电阶段的电压曲线，以减小传感器噪声对SOH估计的影响。然后从电压曲线和增量容量（IC）曲线中提取相关特征作为SOH估计模型的输入。接着利用DAE对带有噪声的输入特征进行无监督的训练，可以增强模型的鲁棒性。最后在输入特征含有噪声的情况下，利用提出的DAE-GRU-RNN算法与其他SOH估计算法进行对比验证。结果表明，该文提出的算法精度更高，相对误差比GRU-RNN和深度神经网络（DNN) 模型小6.39%-23.23%。利用部分电压曲线获得的特征数据进行电池SOH预测时，该算法依然具有较高的电池SOH估计精度。

关键词：电池健康状态估计降噪自编码器门控递归单元的递归神经网络无监督训练

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液力变矩器空化数值模拟及对性能的影响

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吉林大学学报（工学版） 2023年第8期53卷 2236-2244页

作者：柴博森王广义闫东朱国仁张进吕恒升吉林大学机械与航空航天工程学院长春130022 吉林大学汽车仿真与控制国家重点实验室长春130022 中机试验装备股份有限公司长春130103

基于计算流体动力学,从是否考虑空化两个角度分别数值模拟液力变矩器流场并绘制外特性曲线,通过试验验证仿真结果准确性。为了深入剖析空化对于液力变矩器内/外特性的影响规律,基于Q准则涡识别方法提取三维涡结构特征,分析低速比工况下... 详细信息

基于计算流体动力学,从是否考虑空化两个角度分别数值模拟液力变矩器流场并绘制外特性曲线,通过试验验证仿真结果准确性。为了深入剖析空化对于液力变矩器内/外特性的影响规律,基于Q准则涡识别方法提取三维涡结构特征,分析低速比工况下各叶片表面空化特征动态演化规律,重点研究导轮叶片处空化现象,阐明空化对流场时空结构分布及能量损耗的影响机理。结果表明:①考虑空化的数值模拟与试验结果吻合度高,外特性预测误差在3%以内;②不考虑空化的数值模拟结果中泵轮转矩系数与试验数据误差较大,启动工况下误差在20%以上,仿真结果严重失真;③泵轮转速为2000 r/min时,速比为0.4的工况是空化消失的临界点,随着速比降低,空化现象及其影响越发明显。研究结果可为液力变矩器高精度数值模拟提供理论指导。

关键词：机械工程液力变矩器空化计算流体动力学三维涡外特性试验

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多级孔芳香骨架材料的合成及固载硫脲催化剂的研究

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高等学校化学学报 2022年第10期43卷 34-41页

作者：孙金时陈鹏景丽萍孙福兴刘佳吉林大学化学学院无机合成与制备化学国家重点实验室长春130012 宁波大学材料科学与化学工程学院宁波315211

合成了一种多级孔芳香骨架材料(PAF-70);使用由氨基修饰过的单体,应用该合成策略得到了同样具有窄分布介孔的含有氨基活性位点的PAF材料,并通过硫脲单体与其氨基活性位点的反应,将硫脲基团引入PAF-70材料中,获得了含有硫脲催化位点的材... 详细信息

合成了一种多级孔芳香骨架材料(PAF-70);使用由氨基修饰过的单体,应用该合成策略得到了同样具有窄分布介孔的含有氨基活性位点的PAF材料,并通过硫脲单体与其氨基活性位点的反应,将硫脲基团引入PAF-70材料中,获得了含有硫脲催化位点的材料(PAF-70-thiourea).氮气吸附-脱附测试结果显示,PAF-70存在孔径分布较窄的介孔,介孔孔径为3.8 nm,与模拟计算值(约3.7 nm)吻合.热重分析结果表明,PAF-70具有很高的热稳定性.PAF-70在大多数溶剂中可以稳定存在,具有良好的化学稳定性.将PAF-70-thiourea作为催化剂,应用在N-溴代琥珀酰亚胺(NBS)氧化醇类的反应中,其表现出较高的催化活性、较高的稳定性和广泛的底物适用性.与含有相同硫脲催化位点的金属有机框架(MOF)材料(IRMOF-3-thiourea)作为催化剂对比,进一步证实PAFs材料非常适合作为催化有机反应的固载平台.

关键词：多孔芳香骨架材料硫脲有机催化高稳定性催化剂醇类氧化反应

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柴胡皂苷D对小鼠乳腺癌治疗过程中的药物代谢影响研究

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质谱学报 2022年第2期43卷 142-154,I0002页

作者：赵明月侯玉珠刘鑫王洋孙开菊庞博刘淑莹李丹苏蕊长春中医药大学吉林长春130117 吉林大学第一医院心内科吉林长春130021 吉林大学无机合成与制备化学国家重点实验室吉林长春130012

本工作建立了一种代谢组学方法用于研究柴胡皂苷D(SsD)对乳腺癌的治疗作用及其治疗过程中药物作用对机体代谢物产生的影响。采用不同浓度的SsD对小鼠乳腺癌肿瘤进行治疗,SsD给药不同天数后,采集小鼠血液,提取血清,进行超高效液相色谱-... 详细信息

本工作建立了一种代谢组学方法用于研究柴胡皂苷D(SsD)对乳腺癌的治疗作用及其治疗过程中药物作用对机体代谢物产生的影响。采用不同浓度的SsD对小鼠乳腺癌肿瘤进行治疗,SsD给药不同天数后,采集小鼠血液,提取血清,进行超高效液相色谱-串联静电场轨道阱质谱(UPLC-Orbitrap MS)测定;筛查对照组、SsD低和高剂量给药组不同给药天数后小鼠血清内的代谢物变化,并对其进行定性分析。实验结果表明,随给药天数的增加,对照组、SsD低和高剂量给药组的组内和组间均有明显的差异代谢物变化。对代谢物变化进行筛查,组内筛查获得12个目标代谢物,这12个代谢物在肿瘤生长过程中趋势变化显著,可为肿瘤发展演化研究提供理论参考;组间筛查获得7个显著变化的差异代谢物离子,经鉴定分别为3-亚甲基吲哚、苯乙胺、吡哌酸、L-犬尿氨酸、吲哚乙醛、5-乙酰氨基-6-氨基-3-甲基尿嘧啶和脯氨酸甜菜碱,前5种化合物离子与组内筛查所得的差异离子重合,且不同SsD浓度对代谢产物种类存在影响。

关键词：超高效液相色谱-串联静电场轨道阱质谱(UPLC-Orbitrap MS) 柴胡皂苷D(SsD) 乳腺癌小鼠血清代谢产物离子

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取代基团修饰苯基吡啶类铱磷光配合物的合成、结构及光物理性能

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无机化学学报 2025年第2期41卷 235-244页

作者：常桥稳张柯黄光英李诺楠刘伟平白福全晏彩先冯洋洋左川昆明贵金属研究所稀贵金属综合利用新技术国家重点实验室云南省贵金属实验室有限公司贵研化学材料(云南)有限公司昆明650106 昆明理工大学材料科学与工程学院昆明650093 吉林大学化学学院理论化学研究所长春130023

为研究取代基对铱磷光配合物光物理性质的影响,以2,4-二(2,4-二取代基苯基)吡啶[2,4-(2,4-2R-phenyl)2py,R=甲基(HL1)、甲氧基(HL2)、氟(HL3)、三氟甲基(HL4)]为主配体,即在主配体上2个苯基的2位和4位同时引入4个相同的甲基、甲氧基、... 详细信息

为研究取代基对铱磷光配合物光物理性质的影响,以2,4-二(2,4-二取代基苯基)吡啶[2,4-(2,4-2R-phenyl)2py,R=甲基(HL1)、甲氧基(HL2)、氟(HL3)、三氟甲基(HL4)]为主配体,即在主配体上2个苯基的2位和4位同时引入4个相同的甲基、甲氧基、氟或三氟甲基,同时以乙酰丙酮(Hacac)为辅助配体,合成出4个铱磷光配合物(Ln)2Ir(acac)[n=1(Ir1)、2(Ir2)、3(Ir3)、4(Ir4)]。通过元素分析、核磁共振谱(1H NMR和13C NMR)和单晶X射线衍射表征了铱磷光配合物的组成、空间结构和分子堆积。通过溶液和固态光致发光光谱、紫外可见吸收光谱、荧光寿命和理论计算对铱磷光配合物的光物理性能进行了深入和系统的研究。结果表明:4个铱磷光配合物均呈稍微扭曲的八面体构型,中心IrⅢ分别与2个主配体的C和N原子配位形成五元螯合环,同时和辅助配体acac-的2个氧原子配位形成稳定的六元螯合环。配合物Ir1、Ir2、Ir3和Ir4在溶液状态下的发射波长分别为537、515、514和553 nm,溶液中量子产率分别为68%、83%、88%和81%,荧光寿命分别为26.75、163.93、64.50和330.39 ns。4个铱磷光配合物具有不同的电子云分布特征,取代基能够调控电子云在苯环上的分布,进一步实现发射波长、发光颜色,荧光寿命和分子堆积的调控。

关键词：铱(Ⅲ)配合物磷光材料取代基苯基吡啶光物理性能

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富含氧空位的由多金属氧簇辅助的银基异质结用于高效电催化固氮

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第7期62卷 209-218页

作者：陈昕煜赵聪聪任静李波刘倩倩李葳杨帆陆思琦赵宇飞颜力楷臧宏瑛东北师范大学化学学院功能材料化学研究所纳米生物传感分析吉林省高等学校重点实验室多酸与网格材料化学教育部重点实验室吉林长春130024 北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室北京100029 衢州资源化工创新研究院浙江衢州323000

目前工业产氨主要依赖传统的Haber-Bosch工艺,然而该工艺条件苛刻,需要高温(350-550℃)和高压(150-250bar),每年消耗全球能源供应的2%,同时排放4.5亿吨二氧化碳(占全球总排放量的1.6%).近年来,科研工作者致力于开发高效率、高选择性的... 详细信息

目前工业产氨主要依赖传统的Haber-Bosch工艺,然而该工艺条件苛刻,需要高温(350-550℃)和高压(150-250bar),每年消耗全球能源供应的2%,同时排放4.5亿吨二氧化碳(占全球总排放量的1.6%).近年来,科研工作者致力于开发高效率、高选择性的固氮电催化剂,但是由于析氢反应的强烈竞争,目前已报道的氮还原催化剂仍然受到低法拉第效率和低氨产率的限制.因此,开发活性位点丰富、氮气吸附能力强、催化性能优异的氮还原电催化剂成为当务之急.贵金属催化剂由于其纳米结构中富含活性位点,并且金属表界面处具有较好的导电性,因此表现出较高的法拉第效率.而分子催化剂因可调的电子结构和明确的构效关系引起了广泛关注.多金属氧簇是一种典型的金属聚阴离子团簇,由氧原子连接的含氧多面体组成,且具备优异的氧化还原性能.因此,本课题组尝试将多金属氧簇分子引入到氮还原催化剂中,并探究其催化机理.本文选取了一个多金属氧簇为前驱体,在溶剂、还原剂和诱导剂共存时,通过一锅法合成了富含氧空位的AgPW_(11)/Ag纳米方块电催化剂.实验结果表明,富含氧空位的AgPW_(11)/Ag异质结催化剂在-0.2 V(***)电位时表现出高达46.02±1.03μg h^(-1)mg^(-1)_(cat).的氨产率和34.07±0.16%的法拉第效率,催化反应能够稳定运行32h且性能未见衰减,显著优于银催化剂.随后系统地研究了AgPW_(11)/Ag催化剂的氮还原活性位点,发现异质结中的银单质为催化反应提供了高导电性的支持,而催化剂中的银氧簇具有较好的电子得失能力,有利于促进氮还原反应中的六电子转移过程.丰富的氧空位利于吸附氮气,也能协同提升AgPW_(11)/Ag对电化学氮还原的催化活性.密度泛函理论计算结果表明,在还原后的银氧簇中,银原子d轨道与氮气π*轨道之间的强相互作用激活了吸附的氮气,促进了第一个质子化过程:*N_(2)向*N-NH的转化(电化学决速步).综上,本工作建立了异质结催化剂的催化性能与其分子结构之间的构效关系,为开发多金属氧簇及其衍生物作为电催化剂提供了依据和思路.

关键词：多酸金属氧簇电催化氮还原氧空位密度泛函理论异质结

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羟基自由基在沸石分子筛合成中的作用

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高等学校化学学报 2021年第1期42卷 11-20页

作者：王健羽张强闫文付于吉红吉林大学无机合成与制备化学国家重点实验室化学学院长春130012 吉林大学未来科学国际合作联合实验室长春130012

沸石分子筛由于具有独特的形选催化作用及可调的酸性,已成为化学工业中最重要的固体催化材料.沸石分子筛的合成主要基于碱性条件下的水热晶化,OH‒被认为起到催化硅铝物种的解聚及聚合作用.近年来,研究者发现了羟基自由基加速分子筛的水... 详细信息

沸石分子筛由于具有独特的形选催化作用及可调的酸性,已成为化学工业中最重要的固体催化材料.沸石分子筛的合成主要基于碱性条件下的水热晶化,OH‒被认为起到催化硅铝物种的解聚及聚合作用.近年来,研究者发现了羟基自由基加速分子筛的水热晶化机制.通过利用紫外光照射或芬顿反应等物理或化学方法向分子筛合成体系引入羟基自由基,可以实现沸石分子筛的加速晶化及高硅沸石分子筛的合成.理论计算结果表明,羟基自由基可以促进Si—O—Si键的断裂和重新生成,从而显著加快分子筛成核并促进硅原子进入骨架.本综述介绍了羟基自由基在沸石分子筛晶化方面的最新研究进展,探讨了羟基自由基的主要作用和优势,并对沸石分子筛合成的羟基自由基路线发展前景进行了展望.

关键词：沸石分子筛羟基自由基水热合成硅铝比

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电子自旋效应在电催化剂中的作用

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物理化学学报 2023年第12期39卷 15-38页

作者：李景学于跃徐斯然闫文付木士春张佳楠郑州大学材料科学与工程学院郑州450001 郑州大学材料科学与工程学院郑州市先进能源催化功能材料制备技术重点实验室郑州450012 吉林大学化学学院无机合成与制备化学国家重点实验室长春130012 武汉理工大学材料复合新技术国家重点实验室武汉430070

高效电催化剂的开发对于能源转换及储存技术的发展至关重要。自旋作为粒子的内禀性质,能够对化学反应的过程产生独特的影响。因此,调控电催化剂内部自旋状态能够有效提升催化剂整体性能。本综述首先介绍了电子自旋以及自旋调控的影响因... 详细信息

高效电催化剂的开发对于能源转换及储存技术的发展至关重要。自旋作为粒子的内禀性质,能够对化学反应的过程产生独特的影响。因此,调控电催化剂内部自旋状态能够有效提升催化剂整体性能。本综述首先介绍了电子自旋以及自旋调控的影响因素,随后从热力学和动力学两方面阐述了自旋效应在电催化中的作用机理。进一步,我们综述了自旋效应在氧还原反应(ORR)、析氧反应(OER)、氮还原反应(NRR)、二氧化碳还原反应(CO_(2)RR)中的最新研究进展,详细介绍了自旋调控在上述四种反应中的催化机理。同时本文总结了电子自旋的先进表征方法和自旋催化的第一性原理计算方法。最后,我们展望了自旋效应在电催化领域的发展趋势。因此,认识并了解电子自旋效应有助于加深对电催化反应过程的机制理解,指导设计高效催化剂,具有巨大的研究价值。

关键词：自旋催化电子自旋电催化剂氧还原反应析氧反应氮还原反应二氧化碳还原反应

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