检索结果-内蒙古大学图书馆

农业工程学报 2024年第20期40卷 120-128页

作者：贺元源何玟王力王世梅吕岩徐燕陈勇张先伟三峡大学三峡库区地质灾害教育部重点实验室宜昌443002 三峡大学土木与建筑学院宜昌443002 吉林大学建设工程学院长春130026 中国科学院武汉岩土力学研究所岩土力学与工程国家重点实验室武汉430071

土壤导热系数是决定土层传热性能的主要参数,影响到地温分布、土壤环境及作物生长。高有机质土的导热系数受到有机质组分直接影响,而目前土壤导热系数模型缺乏对有机质含量及分解度的考虑。该研究采用稳态比较法测定了未冻结及冻结状态... 详细信息

土壤导热系数是决定土层传热性能的主要参数,影响到地温分布、土壤环境及作物生长。高有机质土的导热系数受到有机质组分直接影响,而目前土壤导热系数模型缺乏对有机质含量及分解度的考虑。该研究采用稳态比较法测定了未冻结及冻结状态下的草炭土导热系数,分析了不同层位原状草炭土性质对导热系数的影响,对比了10余种土体导热系数计算模型对草炭土的适用性,并以此提出了改进模型。结果表明:1)各层位草炭土在未冻结状态下导热系数相近(0.51~0.66 W/(m·K)),而冻结后导热系数层间差异明显(1.00~1.62 W/(m·K)),表明冻结极大地改变了土体物质组成,而有机质含量及分解度显著影响着土体的传热性质;2)考虑了干密度及组分权重的土体导热系数模型对草炭土的预测适用性更佳,但准确度仍然难以达到理想效果;3)基于土体性质的影响程度及计算模型的原理,引入草炭土有机质含量O_(c)及分解度D_(d)计算草炭土导热系数,建立了改进模型,提高了参数模型准确率(R^(2)>0.75)。研究成果可为季冻草炭土分布区的农业耕作及工程建设提供参数依据,同时可作为高有机质土体热物理性质研究的理论参考。

关键词：土壤模型导热系数有机质含量分解度草炭土

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超微Ni(OH)2纳米粒子的合成及其对Li^+的超高吸附性能

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无机化学学报 2021年第1期37卷 131-139页

作者：景楠周安南王国会王润伟徐庆红北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室北京100029 吉林大学化学学院无机合成与制备化学国家重点实验室长春130012

在葡萄糖水溶液中合成得到平均粒径为5 nm的α-Ni(OH)2超微纳米粒子。研究结果发现,在水溶液中葡萄糖浓度能够控制α-Ni(OH)2纳米粒子粒径的大小,我们对其中的原理进行了剖析。当没有葡萄糖存在时,合成得到的Ni(OH)2晶型为β型,且颗粒... 详细信息

在葡萄糖水溶液中合成得到平均粒径为5 nm的α-Ni(OH)2超微纳米粒子。研究结果发现,在水溶液中葡萄糖浓度能够控制α-Ni(OH)2纳米粒子粒径的大小,我们对其中的原理进行了剖析。当没有葡萄糖存在时,合成得到的Ni(OH)2晶型为β型,且颗粒粒径尺寸分布为微米级别。另外,研究发现α-Ni(OH)2超微纳米粒子室温下对中性水溶液中Li^+具有较强的吸附性能,且这种吸附性能随粒径的减小而剧烈增大;粒径为5 nm的α-Ni(OH)2粒子对Li^+的最大吸附量为214 mg·g^-1(远大于文献报道的有关吸附剂对Li^+的吸附容量),而粒径为1μm的β-Ni(OH)2在相同条件下对Li^+的最大吸附量低于30 mg·g^-1。计算分析表明,Li^+在α-Ni(OH)2纳米粒子表面吸附满足Freundlich方程,符合层层吸附模型。

关键词： Ni(OH)2 超微纳米粒子 Li+离子吸附

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近红外光响应水凝胶在组织工程领域的应用

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中国组织工程研究 2024年第3期28卷 486-492页

作者：徐静吕慧欣鲍鑫张逸王一涵周延民吉林大学口腔医院种植科吉林省牙发育及颌骨重塑与再生重点实验室吉林省长春市130021 吉林大学口腔医院修复科吉林省长春市130021

背景:近红外光响应水凝胶具有高度时空精准性、远程可调性及安全无创性等多种优异特性,为组织工程的发展提供了新的探索方向。目的:总结近年来近红外光响应水凝胶在组织工程领域的应用进展。方法:利用计算机检索中国知网及PubMed数据库... 详细信息

背景:近红外光响应水凝胶具有高度时空精准性、远程可调性及安全无创性等多种优异特性,为组织工程的发展提供了新的探索方向。目的:总结近年来近红外光响应水凝胶在组织工程领域的应用进展。方法:利用计算机检索中国知网及PubMed数据库相关文献,中文检索词为“近红外光响应水凝胶、组织工程、骨缺损、骨修复、骨再生、伤口愈合、伤口敷料、血管生成”,英文检索词为“near infrared responsive hydrogels,tissue engineering,bone defect,bone repair,bone regeneration,wound healing,wound dressing,angiogenesis”,检索时限为2006年5月至2022年10月,部分经典文献延长检索时间限制,分析所得文献的摘要及内容,通过纳入和排除标准得到相关文献,最终纳入97篇符合标准的文献进行综述。结果与结论:(1)近红外光响应材料通过控制感染减轻炎症、促进血管生成、促进成骨细胞分化和新骨形成等过程参与组织修复。(2)近红外光响应材料可以通过构建具有光热效应的热敏水凝胶或者利用光化学反应制备近红外光响应水凝胶。(3)近红外光响应水凝胶作为伤口敷料在软组织愈合再生过程中,通过聚合物单体的聚合作用实现快速止血及组织黏附等作用,利用光热纳米材料局部光热效应促进抗菌抗炎、促进血管形成和上皮再生等功能。(4)近红外光响应水凝胶在骨重建修复过程中,通过促进间充质干细胞成骨分化、刺激热休克蛋白的表达、增加血管新生等发挥促进修复作用。(5)目前近红外光响应水凝胶与多种治疗策略的组合已呈现出显著协同治疗功能,也被逐步开发应用于其他组织重建和疾病治疗场景。

关键词：近红外光水凝胶组织工程再生医学骨再生骨修复伤口敷料光热效应

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吉林红旗岭晚三叠世镁铁超镁铁质侵入体矿物化学和岩石地球化学特征:对镍铜成矿的启示

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地学前缘 2024年第2期31卷 249-269页

作者：王建杨言辰李爱袁海齐吉林大学地球科学学院吉林长春130061 自然资源部东北亚矿产资源评价重点实验室吉林长春130026 青岛大学计算机科学技术学院山东青岛266071

吉林红旗岭镁铁超镁铁质侵入岩群位于中亚造山带东段南缘,由3个北西向岩带(I、II、III)组成,包括30多个小岩株,其中I-岩带的部分岩体伴有铜镍矿化,并且其1和7号岩体分别形成了中型和大型岩浆铜镍硫化物型矿床。矿床主要容矿岩石为辉橄... 详细信息

吉林红旗岭镁铁超镁铁质侵入岩群位于中亚造山带东段南缘,由3个北西向岩带(I、II、III)组成,包括30多个小岩株,其中I-岩带的部分岩体伴有铜镍矿化,并且其1和7号岩体分别形成了中型和大型岩浆铜镍硫化物型矿床。矿床主要容矿岩石为辉橄岩、橄辉岩、斜方辉石岩、二辉石岩、苏长岩和辉长岩。主量元素方面,红旗岭岩群具有富镁(w(MgO)=20.7%~31.1%)、低钛(w(TiO_(2))=0.33%~0.79%)、低碱(w(K 2 O+Na 2 O)=0.60%~2.29%)和硅(w(SiO_(2))=40.0%~53.0%)变化范围大的特征;微量元素方面,红旗岭岩群呈现弱富集LREE和LILE(Th)以及亏损HREE和HFSE(Nb-Ta-Ti)。岩相学、地球化学和矿物(橄榄石、斜方辉石、单斜辉石、尖晶石、斜长石和角闪石)主微量元素特征表明,红旗岭岩群明显不同于洋岛型玄武岩、阿拉斯加型环状杂岩和科马提岩,但与岛弧玄武岩以及中亚造山带西段的“黄山西”和“黄山东”铜镍硫化物矿床的容矿超镁铁质岩相似,其母岩浆是一种富Mg、亏损Nb-Ta的岛弧拉斑玄武质熔体,形成于晚三叠世古亚洲洋闭合后伸展环境,演化过程中经历了地壳混染和分离结晶作用,含矿母岩浆可能经历了硫化物的“二次熔离”,最终形成了铂族元素(PGE)亏损型岩浆铜镍硫化物矿床。

关键词：岩浆铜镍硫化物矿床高镁拉斑玄武质母岩浆硫化物熔离铂族元素亏损碰撞后伸展环境红旗岭中亚造山带

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基于拉曼光谱技术的不同年份玉米成分分析

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光谱学与光谱分析 2024年第8期44卷 2166-2173页

作者：黄纪翀宋少忠刘春宇徐立君陈安亮鹿鸣郭雯静苗壮李长明谭勇刘哲长春理工大学物理学院吉林省光谱探测科学与技术重点实验室吉林长春130022 吉林工程技术师范学院数据科学与人工智能学院吉林长春130052 吉林大学生物与农业工程学院吉林长春130015

以松原粮食集团提供不同年份的玉米储备粮为实验样品,采用三级显微拉曼光谱检测仪对不同状态下的玉米单籽粒进行光谱采集,并结合密度泛函理论(DFT)得到分子光谱,研究其内部成分随时间变化的规律。通过DFT理论优化分子结构和分析,将求得... 详细信息

以松原粮食集团提供不同年份的玉米储备粮为实验样品,采用三级显微拉曼光谱检测仪对不同状态下的玉米单籽粒进行光谱采集,并结合密度泛函理论(DFT)得到分子光谱,研究其内部成分随时间变化的规律。通过DFT理论优化分子结构和分析,将求得分子中每个键对应的振动频率与实际测得的玉米籽粒拉曼光谱进行对比,完成部分峰位指认;对不同储存年份的玉米籽粒外表面拉曼光谱进行了测量,对原始光谱进行预处理后分别在476、1006、1156、1459、1519、1597和1633 cm^(-1)这几处发现了较强的拉曼峰,表征着玉米淀粉、叶黄素、木质素的存在;对不同年份玉米籽粒纵切面的拉曼光谱进行测量,将此部分光谱归一化处理后得到了对应峰位的相对峰强与相对峰面积。通过比较发现除在表面得到的拉曼峰外,在850~1450 cm^(-1)附近处还发现了新的拉曼峰。其中位于475、863、944、1260、1338和1378 cm^(-1)几处表征淀粉含量的拉曼峰峰强、峰面积、半高宽(FWHM)值随储存年份的增加产生了或增加或减少的现象,表明其物质组成、成分含量、分子结构均发生了不同改变,基本与玉米淀粉老化的机理一致。其中在1080和1130 cm^(-1)拉曼峰在三个不同年份玉米纵切面拉曼光谱中的变化差距较大:1080 cm^(-1)的拉曼峰只存在于2018年、2019年储存的玉米光谱中,1192 cm^(-1)处的拉曼峰只存在于2020年份的玉米光谱中,且峰强、Full Width at the half of the maximum(FWHM)值有不同程度的变化,可能表示淀粉内某种糖类物质之间的相互转换,可作为鉴定不同年份玉米样品的特征峰。对叶黄素含量相关峰位的物理参数进行了比较,并将其中的峰强、峰面积值与年份做线型拟合分析,拟合程度较好,相关系数均达到了0.9以上,表明叶黄素含量随储存时间延长呈线性下降的趋势。通过与理论计算得到的叶黄素光谱对比分析,发现叶黄素的流失对化学键振动均有不同程度的影响,其中对C═C双键的伸缩振动影响最大。该研究使用密度泛函理论的计算与实验比对结果,探讨玉米的拉曼光谱随时间推移的变化规律,通过分析不同年份玉米的内部成分变化,为使用拉曼光谱鉴别玉米年份提供了一定的依据,拓展了光谱在农产品质量检测分析上的应用。

关键词：拉曼光谱密度泛函理论玉米储备粮成分分析

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Pd纳米立方体异质结尺寸依赖的电子界面效应对苯酚加氢反应的促进作用

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Chinese Journal of Catalysis 2023年第6期49卷 180-187页

作者：夏思源李奇远张仕楠许冬林秀孙露菡许景三陈接胜李国栋李新昊上海交通大学化学化工学院变革性分子前沿科学中心上海200240 昆士兰科技大学化学与物理学院和材料科学中心澳大利亚布里斯班昆士兰吉林大学化学学院无机合成与制备化学国家重点实验室吉林长春130012

作为生产尼龙6、尼龙66和聚酰胺树脂等各种聚合物的重要原材料,环己酮和环己醇(KA oil)每年在全球的消耗量大约在100万吨.KAoil主要采用苯酚加氢法和环己烷氧化法制备,其中苯酚加氢法可以在相对温和的反应条件下实现较高的选择性.目前,P... 详细信息

作为生产尼龙6、尼龙66和聚酰胺树脂等各种聚合物的重要原材料,环己酮和环己醇(KA oil)每年在全球的消耗量大约在100万吨.KAoil主要采用苯酚加氢法和环己烷氧化法制备,其中苯酚加氢法可以在相对温和的反应条件下实现较高的选择性.目前,Pt基和Pd基非均相催化剂因具有良好的可重复使用性成为加氢反应的主流催化剂,但在实际应用中却面临着催化剂价格昂贵的问题.因此,减少贵金属的消耗量以降低KAoil的最终生产成本,开发探索出更高效的方法最大程度提升贵金属纳米催化剂的活性成为核心问题.目前,研究者致力于通过调控催化剂的金属粒径、合金结构和催化剂孔结构来提高金属纳米催化剂的苯酚加氢活性.近期研究发现,酸性氧化物载体可以用来提升负载金属中心的苯酚加氢活性,可以通过改变金属周围的微环境进一步提高金属活性.本文通过构建尺寸可调控的Pd纳米立方体/硫掺杂碳载体异质结结构,提出一种特殊的电子界面效应成功地提高了活性中心Pd纳米立方体的苯酚加氢活性.在金属/半导体载体异质结中,由金属和半导体之间所形成的肖特基势垒所驱动,电子在金属和半导体载体的界面处发生转移直至金属和半导体载体的费米能级达到平衡,最终在金属和半导体界面处形成由富电子侧和贫电子侧组成的电子界面.有限元计算、密度泛函理论计算、X射线光电子能谱和紫外光电子能谱结果表明,负载到硫掺杂碳载体上的Pd纳米立方体的电子密度和Pd纳米立方体的尺寸有着独特的线性关系.CO程序升温脱附实验结果表明,尺寸更小的Pd纳米立方体拥有更多的表面原子,因此苯酚转化率会随着Pd纳米立方体尺寸的减小而增加,但根据表面原子来计算转换频率(TOF),三种不同尺寸的未负载的Pd纳米立方体的TOF值均约为2.将Pd纳米立方体负载到硫掺杂碳载体上之后,Pd纳米立方体/硫掺杂碳异质结的电子界面效应可显著提高负载的Pd纳米立方体的苯酚加氢活性.相比于未负载的15,11和5 nmPd纳米立方体,负载到载体上之后的Pd纳米立方体的TOF值分别被提高12倍、16倍和20倍.理论计算和实验结果表明,所有负载到硫掺杂碳载体上的Pd纳米立方体中的5 nmPd纳米立方体最贫电,且对酚类加氢反应表现出普遍性的促进作用,与未负载的5 nm Pd纳米立方体相比可以将苯酚及其衍生物的加氢活性提高10–20倍.

关键词：电子界面效应苯酚加氢钯纳米立方体肖特基异质结非均相催化

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高价金属钽掺杂无定型氧化铱用于酸性氧析出反应

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Chinese Journal of Catalysis 2023年第10期53卷 134-142页

作者：张宁杜家毅周纳王德鹏鲍迪钟海霞张新波中国科学院长春应用化学研究所稀土资源利用国家重点实验室吉林长春130022 中国科学技术大学应用化学与工程学院安徽合肥230026

氢能作为一种潜在的能源载体,有望取代化石燃料,解决当今社会的能源需求和环境问题.质子交换膜电解水(PEMWE)技术因其工作电流密度大、氢气纯度高和系统响应迅速等优点,能够有效地弥补可再生能源波动性等缺点,被认为是一种利用可再生能... 详细信息

氢能作为一种潜在的能源载体,有望取代化石燃料,解决当今社会的能源需求和环境问题.质子交换膜电解水(PEMWE)技术因其工作电流密度大、氢气纯度高和系统响应迅速等优点,能够有效地弥补可再生能源波动性等缺点,被认为是一种利用可再生能源制氢的可持续手段.但其阳极氧析出反应(OER)为四电子/质子转移过程,反应动力学缓慢,同时强氧化性和强酸性环境会对阳极催化剂的产生腐蚀,导致稳定性差,因此亟需开发高效且稳定的催化剂.研究发现,无定型氧化铱材料中的特殊缺陷结构可显著提升其催化酸性OER的活性,但该结构也会加速反应过程中铱的溶解,导致催化剂稳定性降低,严重限制了其实际应用.本文采用高价金属掺杂的策略,利用高价金属元素与氧的强成键作用,对无定型氧化铱的整体结构及活性位点起到优化且稳定的作用.首先,采用改性的亚当斯熔融法制备了金属钽掺杂的无定型氧化铱:350-Ta@IrO_(x),400-Ta@IrO_(x),450-Ta@IrO_(x)(350,400和450代表样品分别在350,400和450℃烧结),并用于催化酸性OER;作为对比,制备了无掺杂的无定型氧化铱:350-IrO_(x),400-IrO_(x)和450-IrO_(x).然后,通过扫描电子显微镜、透射电子显微镜(TEM)和X射线衍射等表征技术考察了材料的宏观形貌及微观结构.结果表明,掺杂后的350-Ta@IrO_(x)材料表面具有丰富的氧空位贡献的活性位点,且表现出多晶的超小纳米颗粒形貌.电化学测试结果表明,350-Ta@IrO_(x)具有较好的酸性OER活性,在10 mA cm-2的电流密度下,过电势仅为223 mV,在1.55 V ***的电位下质量活性为1207.4 A gIr-1,是商业二氧化铱的147.7倍.且该催化剂的稳定性比未掺杂Ta样品及商业二氧化铱有明显提升,在0.5 mol L^(-1)硫酸溶液中反应500 h后电位未发生明显变化.密度泛函理论计算结果表明,Ta掺杂与构建缺陷有利于OER决速步中水分子的亲核进攻,从而提升催化活性并降低反应过电势.为进一步研究材料在酸性OER工作状态下具有较好稳定性的原因,采用TEM和X射线光电子能谱等对反应前后的材料进行表征.结果表明,350-Ta@IrO_(x)在反应前后结构保持稳定,Ir溶解速率较未掺杂样品明显降低,证明了Ta掺杂大大提升了无定型氧化铱材料的稳定性.综上,本文发展了制备高价金属掺杂氧化铱的改性亚当斯熔融法,利用高价金属元素与氧的强成键作用,调控了铱活性位点的电子结构,同时提升了氧化铱类材料在酸性氧析出反应中的活性与稳定性,简化了此类材料的合成方式,为进一步降低质子交换膜电解水器件阳极催化剂的成本和提高其催化活性提供了新思路.

关键词：酸性析氧反应高价金属掺杂氧化铱氧缺陷电催化

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MXene异质结Ti-O-H-O电子快速通道促进高效率储钾

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无机材料学报 2024年第11期39卷 1212-1220页

作者：晁少飞薛艳辉吴琼伍复发 MUHAMMAD Sufyan Javed 张伟辽宁工业大学材料科学与工程学院锦州121001 兰州大学物理科学与技术学院兰州730000 吉林大学材料科学与工程学院汽车材料教育部重点实验室吉林省高效清洁能源材料国际合作重点实验室电子显微镜中心未来科学国际合作联合实验室长春130012

二维层状结构MXenes因其优异的电学性能、可调控的表面官能团而被广泛应用于钾离子超级电容器领域,但其有限的双电容存储容量严重限制了MXenes在电极材料方面的应用。本工作采用“路易斯酸熔盐预刻蚀+液相刻蚀+原位水热复合”策略,制备... 详细信息

二维层状结构MXenes因其优异的电学性能、可调控的表面官能团而被广泛应用于钾离子超级电容器领域,但其有限的双电容存储容量严重限制了MXenes在电极材料方面的应用。本工作采用“路易斯酸熔盐预刻蚀+液相刻蚀+原位水热复合”策略,制备了以Ti_(3)C_(2)为基体、表面包覆MnO_(2)的Ti_(3)C_(2)基异质结,以提高电极材料对钾离子的储存。采用基于密度泛函理论的第一性原理计算方法,研究了Ti_(3)C_(2)基异质结界面之间的连接方式、电学性质以及钾离子吸附规律的变化。结果表明构建的Ti_(3)C_(2)基异质结对钾离子的最大吸附量是Ti_(3)C_(2)的3倍左右,且Ti–O–H–O连接通道使MnO_(2)内部的自由电子数量增多,使Ti_(3)C_(2)基异质结表现出优异的电学性能。三电极体系下的电化学测试结果表明Ti_(3)C_(2)基异质结在1 A·g^(-1)的电流密度下能够提供431 F·g^(-1)的比电容,远远高于Ti_(3)C_(2)(128 F·g^(-1))。并通过动力学分析阐述了Ti_(3)C_(2)基异质结的赝电容储能机理,在100 mV·s^(-1)的扫描速率下,其赝电容贡献比例高达89%,此外Ti_(3)C_(2)基异质结表现出较小的电化学阻抗,从而提高了钾离子传输速率、电子转移速率。本研究通过构筑Ti_(3)C_(2)基异质结,提高了基体Ti_(3)C_(2)的电化学性能,并阐述了相应的储能机理,这为设计其他MXenes基电极材料提供了理论基础。

关键词： Ti_(3)C_(2)基异质结离子吸附动力学分析钾离子存储超级电容器

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球黏土对单及多组分重金属离子的吸附效果

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农业工程学报 2024年第4期40卷 245-253页

作者：陈榕王彪郝冬雪高晋宁王伟卓高宇聪东北电力大学岩土工程研究所吉林132012 东北电力大学吉林省电力基础设施安全评估与灾害防治重点实验室吉林132012

重金属污染水的防范和治理一直是国际上的难点和热点研究课题。吸附法具有经济可行和环境友好等优点,被认为是去除水中重金属离子的最佳技术。球黏土具有潜在的高吸附性能,为进一步探索利用球黏土治理重金属污染水的可行性,该研究通过... 详细信息

重金属污染水的防范和治理一直是国际上的难点和热点研究课题。吸附法具有经济可行和环境友好等优点,被认为是去除水中重金属离子的最佳技术。球黏土具有潜在的高吸附性能,为进一步探索利用球黏土治理重金属污染水的可行性,该研究通过单组分与多组分重金属离子的批式吸附试验,重点考察球黏土对Pb^(2+)、Cu^(2+)、Zn^(2+)、Cd^(2+)、Cr^(6+)的吸附效果和竞争吸附关系。单组分离子吸附试验表明,球黏土对重金属离子的吸附量遵循先快速增加后缓慢增长,随pH值的增大而增大,随初始浓度增加而增加,直至吸附饱和的规律。最佳吸附平衡时间为90 min;最佳溶液pH值为5。pH值对球黏土吸附5种重金属离子的影响程度由大到小依次为Zn^(2+)、Cd^(2+)、Cr6+、Cu^(2+)、Pb^(2+),当pH值从2增到5时,Zn^(2+)吸附量提高了184%。球黏土对5种离子Pb^(2+)、Cr^(6+)、Zn^(2+)、Cd^(2+)、Cu^(2+)的饱和吸附量分别为311.847、301.437、263.213、195.435和179.635 mg/g。通过动力学模型和等温线模型拟合,吸附数据更加符合准二阶动力学模型和Langmuir等温吸附模型,说明吸附过程为单层吸附,吸附方式为化学吸附,最大吸附量依次为Pb^(2+)(497.593 mg/g)>Cr6+(442.868 mg/g)>Zn^(2+)(339.376 mg/g)>Cd^(2+)(290.039 mg/g)>Cu^(2+)(194.941 mg/g)。多组分离子吸附试验表明,球黏土对4种离子的吸附量同样呈先快速后缓慢增长,直至平稳的趋势。各离子在球黏土的活性位点上表现出的竞争能力由强到弱依次为Cr^(6+)、Zn^(2+)、Cd^(2+)、Cu^(2+)。通过等温线模型拟合,发现多组分重金属离子吸附数据更加符合Langmuir等温吸附模型,吸附方式和吸附过程与单组分一致,各组分的最大吸附量与单组分相比有所下降,但吸附总量却大大增加,说明球黏土对多组分重金属离子具有良好的吸附能力。与其他原生矿物材料相比,球黏土对重金属离子具有更大的吸附量,该研究成果可为球黏土作为吸附剂的利用和推广提供理论依据和数据支持,具有较大的现实意义。

关键词：重金属等温线动力学球黏土单组分吸附多组分吸附

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铋掺杂的二氧化钌催化剂用于高效酸性水氧化

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Chinese Journal of Catalysis 2023年第12期55卷 182-190页

作者：吴立清梁庆赵家仪朱娟贾宏男张伟蔡苹罗威武汉大学化学与分子科学学院湖北武汉430072 吉林大学材料科学与工程学院吉林省高效清洁能源材料国际合作重点实验室吉林省高效清洁能源材料国际科技合作重点实验室未来科学国际中心未来科学国际合作联合实验室吉林长春130012

目前,电解水是一种很有前景的制氢方式,它能够将可持续能源产生的电能转化为储存在氢键中的化学能,实现高效的能源转换.与传统碱性电解槽相比,质子交换膜水电解槽(PEMWE)由于工作温度低、电压效率高、电流密度高和兼容性好,是一种很有... 详细信息

目前,电解水是一种很有前景的制氢方式,它能够将可持续能源产生的电能转化为储存在氢键中的化学能,实现高效的能源转换.与传统碱性电解槽相比,质子交换膜水电解槽(PEMWE)由于工作温度低、电压效率高、电流密度高和兼容性好,是一种很有发展潜力的绿色制氢技术.然而,PEMWE阳极析氧反应(OER)缓慢的反应动力学通常需要消耗更多能量,极大降低工作效率并限制了其发展.目前氧化铱(IrO_(2))仍然是唯一能商业应用的PEMFC阳极催化剂.但铱储量少且成本高严重阻碍了PEMFC大规模应用.近年来,氧化钌(RuO_(2))因其高固有活性且价格相对低廉被认为是IrO_(2)在酸性OER中潜在的替代品.然而,RuO_(2)在酸性OER中稳定性较差,长时间会发生晶体结构崩塌和溶解.因此,开发出一种有效的策略来平衡RuO_(2)基催化剂的稳定性和活性之间的关系对PEMWE的实际应用至关重要.本文采用铋(Bi)掺杂来调控RuO_(2)的酸性OER电催化剂(Bi_(0.15)Ru_(0.85)O_(2)),同时提高了其酸性OER的活性和稳定性.在0.5molL^(-1)H_(2)SO_(4)溶液中,Bi_(0.15)Ru_(0.85)O_(2)在10 mAcm^(-2)下酸性OER的过电位为200.0 mV,远低于RuO_(2)和商业RuO_(2),且具有长达100 h的稳定性.X射线光电子能谱(XPS)和Ru L_(2,3)边X射线吸收近边结构(XANES)结果表明,引入Bi元素后,Bi_(0.15)Ru_(0.85)O_(2)中Ru的初始氧化态升高,有利于OER过程中Ru活性中心的氧化,激活活性位点,从而提高催化活性.电化学实验、紫外光发射光谱和紫外可见光谱等结果表明,Bi_(0.15)Ru_(0.85)O_(2)比RuO_(2)具有更快的电子转移能力和更好的导电性,从而提升了催化过程的反应动力学.Bi和Ru之间的强电子相互作用也有利于提高催化剂结构的稳定性以及在OER过程中的稳定性.此外,本文还通过原位拉曼光谱研究了Bi_(0.15)Ru_(0.85)O_(2)和RuO_(2)的催化机理,更加深入地了解其构效关系.表观活化能测试和密度泛函理论结果表明,Bi的引入可以有效降低速率决定步骤的表观活化能和能垒,从而大大提升催化性能.综上所述,本文成功制备了高性能的RuO_(2)基电催化剂,并将其应用于酸性OER中.Bi_(0.15)Ru_(0.85)O_(2)中Ru活性位点的激活以及强电子相互作用有利于平衡活性和稳定性之间的关系,实现同时提高催化活性和稳定性,对酸性OER催化剂的设计提供了新思路.

关键词：析氧反应二氧化钌基催化剂 Bi掺杂活性稳定性

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