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从逸度参数到储氢能力的理论预测

从逸度参数到储氢能力的理论预测

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第十二届全国量子化学会议

作者：付鹏贾然张红星吉林大学理论化学计算国家重点实验室长春130012

氢气被认为是最理想的燃料,通过对水电解便可获得.每千克氢燃烧放出的热量为1.4*108J,为石油热值的3倍多.氢气是最洁净的燃料,燃烧只会重新生成水,对环境不产生任何污染.但是目前氢气的安全存储和运输并不容易,新型储氢材料的开发是氢...

氢气被认为是最理想的燃料,通过对水电解便可获得.每千克氢燃烧放出的热量为1.4*108J,为石油热值的3倍多.氢气是最洁净的燃料,燃烧只会重新生成水,对环境不产生任何污染.但是目前氢气的安全存储和运输并不容易,新型储氢材料的开发是氢气能源广泛应用的重中之重.理论预测材料储氢能力是可行的方法之一,但纯DFT方法的计算结果与实验结果相差极大,配合巨正则系综进行动力学模拟需要消耗大量的时间和计算资源.因此选择从逸度参数出发进行储氢能力的理论预测的方法即可以保证理论预测的高准确度,又可以大量节省计算资源和时间.我们在理论计算了氢气的第2,3,4 阶Virial 系数的前提下准确地确定了氢气在室温及0.5-3kMPa条件下的状态方程(EOS),进而较准确的预测了其逸度参数在一定温度条件下与压力的函数关系.如上图左侧所示,符号代表了三种不同温度条件下实验所得到的氢气逸度参数,实线展示了我们的理论数据.这样只需要考虑单个氢气分子在储氢体系中不同位置的化学势,并且借助逸度参数和就可以比较准确、简便的预测储氢材料的储氢能力.此方法改善了纯DFT方法的精确度,与实验值吻合较好,并且只需要计算体系的单点能,大大节省了计算时间和资源.

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超卤素阴离子与杯四吡咯(calixpyrrole)复合物的理论研究

超卤素阴离子与杯四吡咯(calixpyrrole)复合物的理论研究

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中国化学会第十二届全国量子化学会议

作者：梁万明李莹吴迪吉林大学理论化学研究所理论化学计算国家重点实验室

离子束缚是众多化学及生物化学现象的重要过程之一。calix[4]pyrrole及其衍生物与阴离子的结合能相对较大,尤其对不同种类的阴离子具有相对选择性,因而成为当前研究最为广泛的阴离子接收体。超卤素(superhalogen)是电子亲和势比卤素原... 详细信息

离子束缚是众多化学及生物化学现象的重要过程之一。calix[4]pyrrole及其衍生物与阴离子的结合能相对较大,尤其对不同种类的阴离子具有相对选择性,因而成为当前研究最为广泛的阴离子接收体。超卤素(superhalogen)是电子亲和势比卤素原子更高的一类基团或分子。它们极易得到电子而通常以阴离子形式存在。超卤素的阴离子例如BF4-、Al Cl4-、As F6-等已经在气相分子和晶体固体中被检测到可以稳定的存在。近年来,对于超卤素的理论和实验研究取得了一系列新的进展。与卤素原子相比,超卤素表现出结构更丰富、性质更特殊等特征。我们通过密度泛函理论(DFT)方法对calix[4]pyrrole分子与不同形状超卤素阴离子(Li F2–,Be F3–,BF4–)的复合物进行了研究,分别得到了不同作用方式下的多种异构体。通过计算M–···calix[4]pyrrole(M=Li F2,Be F3,and BF4)体系的分子间结合能,比较了calix[4]pyrrole对超卤素和卤素阴离子的束缚强度。系统分析了体系的结合能和分子间结合方式、超卤素的电子亲和势及其形状的相互依赖关系。此外,通过比较此类超原子复合物和calix[4]pyrrole—卤素阴离子复合物的光谱性质,旨在为相关实验研究提供理论依据。

关键词：卤素阴离子复合物四吡咯 calix[4]pyrrole 理论研究

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聚苯乙烯/交联聚苯乙烯纳米粒子复合物结构与动力学性质的粗粒化分子动力学模拟

聚苯乙烯/交联聚苯乙烯纳米粒子复合物结构与动力学性质的粗粒化...

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中国化学会2014年大分子体系理论、模拟与计算研讨会

作者：陈弢钱虎军吕中元理论化学计算国家重点实验室吉林大学理论化学研究所

与传统高分子材料相比,高分子/纳米粒子复合物因其具有更好的力学、光学、电学等性能,近年来获得了广泛的关注[1]。尽管在过去二十年间有很多实验和计算机模拟对该体系进行了研究,但在高分子材料中加入纳米粒子的改性机理仍未被充分理解... 详细信息

与传统高分子材料相比,高分子/纳米粒子复合物因其具有更好的力学、光学、电学等性能,近年来获得了广泛的关注[1]。尽管在过去二十年间有很多实验和计算机模拟对该体系进行了研究,但在高分子材料中加入纳米粒子的改性机理仍未被充分理解,而聚苯乙烯/紧密交联聚苯乙烯纳米粒子复合物体系[2-4]是研究这种机理的理想体系之一。该体系中纳米粒子与高分子熔体链组份相同,熵效应起主导作用,同时最大限度地消除了纳米粒子与高分子链之间相互作用及其它因素的影响。这种复合材料本身也表现出了特有的性能,例如当纳米粒子半径小于本体链均方回转半径时纳米粒子均匀分散,反之则聚集[2];纳米粒子均匀分散时会导致熔体链发生溶胀[3]及体系粘度和玻璃化转变温度的降低[4]。最近我们采用粗粒化分子动力学模拟方法,利用迭代玻尔兹曼反演(IBI)法[5]并结合已有聚苯乙烯模型构造了交联聚苯乙烯纳米粒子模型,研究了聚苯乙烯/紧密交联聚苯乙烯纳米粒子复合物的结构与动力学性质。首先参考实验制备过程,在溶液中构造了含20%交联剂、分别含250个和1300个苯乙烯单体的紧密交联纳米粒子模型(标记为20%NP250和20%NP1300)。在所模拟的不同熔体链链长的体系中均含有20个纳米粒子,并保持纳米粒子的质量分数为10%。两种纳米粒子的半径分别为2nm和3.5nm。通过长时间的模拟(s),我们发现:(1)模拟中并未发现实验报导的熔体链的溶胀效应[3];(2)纳米粒子较小时,在各种链长的熔体中都具有很好的分散性,熔体链长对两者的相容性影响很小;当纳米粒子较大(3.5nm)时,纳米粒子在短链体系中也具有较好的分散性,而在缠结体系中的结果与实验[2]一致:即纳米粒子大于熔体链尺寸时,纳米粒子出现聚集,反之纳米粒子则容易分散。结果如图1所示;(3)纳米粒子的加入将会加快熔体链质心的均方位移,与实验上得到的粘度和玻璃化转变温度下降[4]的结论一致,如图2所示。

关键词：纳米复合物紧密交联纳米粒子相容性粗粒化分子动力学模拟

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纤毛状表面材料疏水性能的计算机模拟研究

纤毛状表面材料疏水性能的计算机模拟研究

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中国化学会2014年大分子体系理论、模拟与计算研讨会

作者：裴汉文刘鸿吕中元理论化学计算国家重点实验室吉林大学理论化学研究所

本文利用粗粒化分子动力学模拟方法,研究接枝链改性的平板表面的结构及疏水特性,明晰控制材料疏水性能强弱的各项物理因素以及调控手段,包括:表面的亲疏水性对液滴状态的影响,表面纤毛接枝密度、纤毛链柔性以及纤毛长度对表面疏水性的... 详细信息

本文利用粗粒化分子动力学模拟方法,研究接枝链改性的平板表面的结构及疏水特性,明晰控制材料疏水性能强弱的各项物理因素以及调控手段,包括:表面的亲疏水性对液滴状态的影响,表面纤毛接枝密度、纤毛链柔性以及纤毛长度对表面疏水性的影响。在分子动力学模拟中,我们选取的研究体系如Fig1所示。液滴主要以两种状态停留在表面,即Cassie态[1]和Wenzel态[2]。通过控制液滴、平板和纤毛三者之间LJ势中的ε,可以调控液滴与表面的相互作用强度。我们研究了平板和纤毛表面上液滴接触角与它们之间相互作用强度的关系。研究结果表明,当二者相互作用处于合适的范围时,纤毛结构有助于增强表面疏水性。纤毛长度、接枝密度等物理因素均对表面的疏水性有显著的影响。当接枝链刚性很低时,液滴以浸润的Wenzel态停留在表面,并渗入了接枝链的间隙中,导致表面的疏水性下降。而当链刚性越过一个临界值时,液滴则以较大的接触角停留在"纤毛"结构的顶端,形成超疏水状态。我们还绘制了接触角随纤毛长度和接枝密度变化的相图(Fig 2)。我们用Milestoning方法计算了液滴在Wenzel态和Cassie态之间转变的自由能变化。可以发现自由能势垒的最高点位于液滴即将脱离表面的位置,此外从Wenzel态向Cassie态比从Cassie向Wenzel态转变有更高的自由能垒。

关键词：纤毛状表面材料疏水性分子动力学模拟

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理论研究双吲哚咔唑异构体的电子结构和光电性质

理论研究双吲哚咔唑异构体的电子结构和光电性质

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中国化学会第十二届全国量子化学会议

作者：陈曦白福全张红星吉林大学理论化学研究所理论化学计算国家重点实验室

咔唑类衍生物由于其独特的光电性质,近年来广泛应用于有机电子器件中。以双吲哚咔唑为核心的衍生物不仅具有卓越的稳定性,而且可以以此合成性能优良的蓝光发光材料以及传输层材料。本文采用Gaussian09程序中的密度泛函方法 B3LYP,系统... 详细信息

咔唑类衍生物由于其独特的光电性质,近年来广泛应用于有机电子器件中。以双吲哚咔唑为核心的衍生物不仅具有卓越的稳定性,而且可以以此合成性能优良的蓝光发光材料以及传输层材料。本文采用Gaussian09程序中的密度泛函方法 B3LYP,系统并深入地研究了双吲哚咔唑的异构体因结构差异所引起的不同的光学和电学性质。通过计算,我们对比分析了双吲哚咔唑异构体的几何构型、前线分子轨道、电离势、亲和势、重组能、吸收和荧光发射光谱。双吲哚咔唑异构体的差别表现在两个吡咯环的N原子连接在两者之间的苯环的位置关系,分为邻位(o)、间位(m)和对位(p),并分成线形和星形两个构型。计算结果表明:1、间位连接有利于分子的平面性,对于四组的mm型的分子相对于其他连接方式的分子来说具有较低的HOMO能级,较高的LUMO能级,因此具有较大的单激发能和最短的最大吸收波长,同时1mm和2mm有利于电子传输,而3mm和4mm利于空穴传输、对位连接的结构几乎与间位连接的结论相反;2、值得注意的是1mm、2mp、3pp的空间结构相似,因N位置不同,其光电性质却有很大差别;3、对于星形构型的4mm对称性高于3mm,因此4mm可能会有更优良的光电性能。通过对比,预测了双吲哚咔唑异构体在光电材料中的不同应用,为实验研究提供理论参考。

关键词：异构体光电性质电子结构

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NO和H2在Rh（111）表面反应机理的第一性原理研究

NO和H2在Rh（111）表面反应机理的第一性原理研究

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中国化学会第29届学术年会

作者：淮丽媛何朝政王会文红易文才刘靖尧吉林大学理论化学研究所理论化学计算国家重点实验室

应用密度泛函理论研究了H2选择催化还原NO在Rh(111)表面的反应机理以及可能产物N2,N2O,NH3和H2O的生成机理。计算结果表明,NO可以在洁净的Rh(111)表面发生解离但是H2吸附解离产生的H原子会抑制NO的解离。生成N2的两个通道N+N→N2和NO+N... 详细信息

应用密度泛函理论研究了H2选择催化还原NO在Rh(111)表面的反应机理以及可能产物N2,N2O,NH3和H2O的生成机理。计算结果表明,NO可以在洁净的Rh(111)表面发生解离但是H2吸附解离产生的H原子会抑制NO的解离。生成N2的两个通道N+N→N2和NO+N→N2+O是竞争的并且后者比较占优势。副产物N2O是通过NO和表面N原子的聚合生成。N原子的连续加氢反应生成了副产物NH3,并且最后一步是决速步。生成NH3的决速能垒比生成N2和N2O的能垒都要小。表面上的O原子很容易氢化生成OH中间体,然后OH会继续加氢生成H2O或发生歧化反应生成H2O和O原子,后者是生成H2O的主要通道。以上结论表明:共吸附的H原子会轻微抑制NO的解离但是可以有效的消除表面的O原子,避免了Rh(111)表面在NO解离过程中的O中毒现象。

关键词：密度泛函理论 Rh(111)表面 NO解离 H2选择催化还原

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硼酸盐Sc（BO2）_n及其阴离子Sc（BO2）_n-（n=1-4）的结构和性质

硼酸盐Sc（BO2）_n及其阴离子Sc（BO2）_n-（n=1-4）的结构和性质

引用

中国化学会第十二届全国量子化学会议

作者：刘家园李莹吴迪李志儒吉林大学理论化学研究所理论化学计算国家重点实验室

超级卤素是以超卤素为配体搭建的比超卤素电子亲和势还要高的特殊团簇,由于它们可以表现出超高的电子亲和势、有强的氧化性,因此受到广泛关注。本文研究了含过渡金属Sc的一系列硼酸盐结构Sc(BO2)n和Sc(BO2)n-(n=1-4),通过能量计算证明了... 详细信息

超级卤素是以超卤素为配体搭建的比超卤素电子亲和势还要高的特殊团簇,由于它们可以表现出超高的电子亲和势、有强的氧化性,因此受到广泛关注。本文研究了含过渡金属Sc的一系列硼酸盐结构Sc(BO2)n和Sc(BO2)n-(n=1-4),通过能量计算证明了Sc(BO2)4体系的超级卤素特性,并讨论了每个异构体的结构特点和团簇稳定性及电子亲和势之间的关系。

关键词：结构和性质 n=1-4 电子亲和势硼酸盐阴离子

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硬受限以及软受限条件下聚合物的玻璃化转变行为

硬受限以及软受限条件下聚合物的玻璃化转变行为

引用

中国化学会2014年大分子体系理论、模拟与计算研讨会

作者：谢士杰吕中元理论化学计算国家重点实验室吉林大学理论化学研究所

受限条件下聚合物的玻璃化转变行为有非常重要的实际意义。本文利用分子动力学模拟方法研究聚合物在二维以及三维受限条件下的玻璃化转变行为。我们主要研究在玻璃化转变过程中影响体系静态和动态性质的因素,包括受限结构的大小、墙的... 详细信息

受限条件下聚合物的玻璃化转变行为有非常重要的实际意义。本文利用分子动力学模拟方法研究聚合物在二维以及三维受限条件下的玻璃化转变行为。我们主要研究在玻璃化转变过程中影响体系静态和动态性质的因素,包括受限结构的大小、墙的类型以及墙的性质等(Fig.1)。通过改变墙的性质,我们模拟了硬受限(包括吸引墙、排斥墙)和软受限对于聚合物体系的静态和动态性质的影响。通过模拟我们发现随着受限尺寸减小,受限的效果变得越来越明显(Fig.2)。但这里需要指出的是,随着表面对聚合物运动性贡献的大小和特点的不同,松驰时间随着受限尺寸的变化会呈现出不同的变化趋势。我们通过模拟得到的一个重要结果是在软受限条件下,体系的松弛大大加快。并且当受限尺寸较大时(D/Rg>6.5),受限条件下的聚合物松弛甚至快过了本体中聚合物的松驰(Fig.2c),这一点和实验中的发现一致。

关键词：硬受限软受限玻璃化转变

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二萘并苯中非局域电子-声子耦合的理论研究

二萘并苯中非局域电子-声子耦合的理论研究

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中国化学会第十二届全国量子化学会议

作者：张守峰任爱民陈先凯吉林大学理论化学研究所理论化学计算国家重点实验室

电荷传输是有机电子器件应用的基础,因此准确全面地理解有机分子晶体中的电荷传输机制是非常重要的。非局域电子-声子耦合在有机半导体电荷输运中起着重要的作用。有机半导体中分子间的电荷传输积分与分子的堆积密切相关,即使很小的分... 详细信息

电荷传输是有机电子器件应用的基础,因此准确全面地理解有机分子晶体中的电荷传输机制是非常重要的。非局域电子-声子耦合在有机半导体电荷输运中起着重要的作用。有机半导体中分子间的电荷传输积分与分子的堆积密切相关,即使很小的分子位移也会对电荷传输产生显著的影响[1]。而分子热运动引起的电荷传输积分的热涨落足以破坏电子哈密顿的平移对称性[2],导致传统的带状机制与极化子机制在室温下的并五苯与红荧烯中不再适用[3],[4]。为了更加全面的理解有机半导体中的输运机制,我们结合分子动力学模拟与密度泛函理论详细地研究了二萘并苯中非局域电子-声子耦合强度与温度及分子堆积结构之间的关系,充分考虑了分子热运动所引起的电荷传输积分的热涨落效应对电荷传输的影响。

关键词：非局域分子热运动电荷传输电子-声子耦合

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1,4-di(4’-N,N-diphenylaminostyryl)benzene衍生物单双光子吸收性质的理论研究

1,4-di(4’-N,N-diphenylaminostyryl)benzene衍生物单双光子吸收...

引用

中国化学会第十二届全国量子化学会议

作者：王丹邹陆一任爱民吉林大学理论化学研究所理论化学计算国家重点实验室

本文通过密度泛函理论(DFT)和ZINDO方法对一系列D-π-A-π-D型1,4-di(4’-N,Ndiphenylaminostyryl)benzene衍生物(见图)的平衡几何结构、电子结构、单双光子吸收以及荧光发射性质进行了理论研究。研究结果表明,该系列分子从紫外到黄光范... 详细信息

本文通过密度泛函理论(DFT)和ZINDO方法对一系列D-π-A-π-D型1,4-di(4’-N,Ndiphenylaminostyryl)benzene衍生物(见图)的平衡几何结构、电子结构、单双光子吸收以及荧光发射性质进行了理论研究。研究结果表明,该系列分子从紫外到黄光范围(375-595nm)有明显的单光子吸收,在整个可见光范围(445-690nm)有明显的荧光发射,并且在红光和近红外区域(605-920nm)有大的双光子吸收截面值,因此该系列分子可作为优秀的活体双光子荧光标记材料以及双光子荧光显微材料的备选。

关键词：双光子荧光 N,N-diphenylaminostyryl)benzene 理论研究

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