检索结果-内蒙古大学图书馆

Cu单原子与氧空位协同作用增强电催化CO_(2)还原中C_(2)液相产物活性

Chinese Journal of Catalysis 2024年第2期57卷 96-104页

作者：别泉泉尹海波王云龙苏海伟彭悦李俊华清华大学环境学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室北京100084

铜(Cu)因具有很好的CO结合能而被认为是目前可将CO_(2)电还原为乙酸、乙醇等多碳产物的重要催化材料.虽然Cu基催化剂表现出较好的还原活性,但产物的低选择性制约了其大规模商业化应用.因此,迫切需要开发高选择性、低成本的Cu基催化剂.... 详细信息

铜(Cu)因具有很好的CO结合能而被认为是目前可将CO_(2)电还原为乙酸、乙醇等多碳产物的重要催化材料.虽然Cu基催化剂表现出较好的还原活性,但产物的低选择性制约了其大规模商业化应用.因此,迫切需要开发高选择性、低成本的Cu基催化剂.研究表明,具有分散Cu-N活性位点的Cu基单原子催化剂是理想的CO_(2)电化学还原反应(CO_(2)RR)催化剂,但仍然存在着与反应关键中间体结合能较高的难题.当前研究多聚焦在诱导单原子的电子配位环境或催化剂的载体结构缺陷,关于二者之间的协同作用研究较少.本文通过简单的水热法与氢溢流策略制备了Cu单原子负载的高氧空位UIO66催化剂.X射线光电子能谱和高角度环形暗场扫描透射电子显微镜结果表明,Cu物种以高度分散的单原子形式存在.采用X射线吸收精细结构谱和X射线光电子能谱(XPS)的N 1s能级研究了Cu原子的电子和配位结构,证明了Cu-N键的存在.此外,相较于未经过H_(2)二次处理的Cu SAs/UIO材料和未负载Cu单原子的UIO-H_(2)材料,Cu SAs/UIO-H_(2)样品在电子顺磁光谱中观察到更加明显的氧空位信号,XPS谱的O 1s能级、傅里叶变换红外光谱(FTIR)表征结果均表明大量氧空位的存在,从而证明成功制备了Cu单原子负载的高氧空位UIO66催化剂(Cu SAs/UIO-H_(2)).反应测试结果表明,高氧空位掺杂UIO66耦合Cu-N位点后表现较好的CO_(2)RR性能,在-0.66 V(***)的低电位下对于C_(2)液相产物实现了58.62%的法拉第效率,高于大多数已报道的Cu基催化剂结果.其中,乙醇的法拉第效率达46.28%,是UIO66-NH_(2),Cu SAs/UIO的9.61倍和2.78倍.经过12 h的稳定性测试后,乙醇仍然能够维持46%的法拉第效率,且反应后催化剂形貌和晶体结构几乎未发生改变,表明催化剂具有较高的稳定性和实际应用前景.为进一步分析反应机理,利用原位FTIR技术检测*CHO,*OCCHO和*CH_(3)CH_(2)O等重要反应中间体的形成,从而确定CO_(2)RR产乙醇的反应路径,并通过密度泛函理论分析了溶剂化效应的影响,验证了Cu单原子与大量氧空位协同作用下易于诱导关键中间体*HCCOH的生成,提出了大量氧空位的存在降低了CO_(2)RR产乙醇的反应能垒的理念,并分析计算CO_(2)RR产乙醇和产乙烯两条路径的能垒,讨论Cu SAs/UIO-H_(2)催化剂具有高乙醇选择性的原因.综上所述,Cu基单原子与氧空位协同是提高电催化剂CO_(2)RR活性的有效策略,具有良好的应用前景.本文为在原子尺度上设计高性能Cu单原子催化剂提供了一种新思路.

关键词：铜单原子催化剂氧空位电催化 CO_(2)转换乙醇合成

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餐厨垃圾厌氧处理“碳中和”综合效益评价

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中国环境科学 2023年第1期43卷 436-445页

作者：石川李坤边潇王凯军清华大学环境学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室北京100084

为综合评估餐厨垃圾厌氧处理的环境影响与效益,对某餐厨垃圾厌氧处理工艺及其技术单元进行生命周期环境影响评价,并建立“碳中和”计算模型预测与验证实际碳排及耗能情况,综合“环境影响-碳排耗能-经济效益-社会效益”对实际案例进行评... 详细信息

为综合评估餐厨垃圾厌氧处理的环境影响与效益,对某餐厨垃圾厌氧处理工艺及其技术单元进行生命周期环境影响评价,并建立“碳中和”计算模型预测与验证实际碳排及耗能情况,综合“环境影响-碳排耗能-经济效益-社会效益”对实际案例进行评估.结果表明,沼肥加工和沼气提纯技术单元分别造成39%和59%总环境影响.另外,粗油提炼、沼气提纯以生物基产品回收形式大幅度削减碳排,分别占理论碳削减的9.7%和54.7%.餐厨垃圾处理厂需通过增加系统稳定性、完善气体监测体系、提高技术处理效率和优化设备额外耗能情况等方式,以减少理论与实际碳排能耗偏差.经综合评价,该餐厨垃圾处理厂模式具备实现“负碳”潜力,其工艺推广具有未来前景.

关键词：餐厨垃圾厌氧处理环境影响碳中和案例分析

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基于分子生物学的微生物修复技术在石油污染环境中的应用

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生物工程学报 2024年第3期40卷 739-757页

作者：叶振城苏亦凡杨云锋清华大学环境学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室北京100084

日益增长的人类活动和工业生产带来的石油污染已成为严重的环境问题。微生物修复技术绿色环保,在石油污染修复中备受关注。分子生物学技术的应用使微生物修复技术发生了迅猛变革,并为高效降解菌剂的开发提供了资源,但目前还存在物种注... 详细信息

日益增长的人类活动和工业生产带来的石油污染已成为严重的环境问题。微生物修复技术绿色环保,在石油污染修复中备受关注。分子生物学技术的应用使微生物修复技术发生了迅猛变革,并为高效降解菌剂的开发提供了资源,但目前还存在物种注释结果不够全面和精确、检测灵敏度有限等缺点。其他微生物修复技术在提高石油污染物的降解效率以及减少其对环境的危害等方面也具有相当大的潜力,特别是生物表面活性剂和生物刺激剂,修复周期较短,修复成本相对较低,在未来可以大规模应用。另外,分子生物学与其他微生物修复技术的结合成为降解石油污染物的有效工具。本文总结了分子生物学手段在石油污染环境中的应用,梳理了近年来微生物修复石油污染方法的研究进展,讨论了现有微生物修复技术的修复效果,并对未来微生物修复技术的发展方向进行了展望。

关键词：石油污染微生物修复分子生物学生物表面活性剂生物刺激联合修复

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VOCs氧化催化剂设计与结构调控

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化学进展 2024年第1期36卷 27-47页

作者：杨雯皓赵东越宋海涛李俊华中石化石油化工科学研究院有限公司清华大学环境学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室

近年来我国环境空气质量显著改善，NOx与SO2等传统污染物得到有效控制，挥发性有机物（Volatile Organic Compounds, VOCs）排放控制逐渐成为进一步解决区域复合型大气污染问题的关键因素。催化氧化法因其处理效率高、能耗低及适用范围... 详细信息

近年来我国环境空气质量显著改善，NOx与SO2等传统污染物得到有效控制，挥发性有机物（Volatile Organic Compounds, VOCs）排放控制逐渐成为进一步解决区域复合型大气污染问题的关键因素。催化氧化法因其处理效率高、能耗低及适用范围广等优势，已成为最具应用前景的VOCs减排技术之一。高性能催化剂的研发是该技术的核心，结合反应机理进行催化剂设计和结构调控是目前研究的热点和重点。本文首先对VOCs催化氧化机理进行概述；其次从单一过渡金属氧化物、混合金属氧化物、复合金属氧化物以及相界面结构调控角度综述了非贵金属催化剂结构调控的相关研究进展；聚焦贵金属分散状态，总结了贵金属催化剂中贵金属纳米颗粒/团簇催化剂尺寸效应与载体效应相关研究成果，并对目前新兴的单原子催化剂基于金属-载体相互作用的调控手段进行概括；最后对VOCs氧化催化剂的研究现状与趋势进行总结与展望。我们认为深入解析构效关系，研发简约和精细化的催化剂结构调控手段并适配实际工况和工业放大是未来研究的重点发展方向。

关键词：挥发性有机物催化氧化结构调控贵金属分散状态调控反应机理

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机理和数据混合驱动的城市排水管网建模方法研究

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给水排水 2024年第11期50卷 149-159页

作者：黄振宇王一茗张大臻董欣清华大学环境学院北京100084 环境模拟与污染控制国家重点联合实验室北京100084

针对城市排水管网的高精度仿真,提出一种机理与数据混合驱动的城市排水管网水力建模方法。该方法利用一维圣维南方程组和人工神经网络分别刻画排水系统中的水量传输过程、机理方程模拟的误差。为评估模型性能,以某市排水系统某排水片区... 详细信息

针对城市排水管网的高精度仿真,提出一种机理与数据混合驱动的城市排水管网水力建模方法。该方法利用一维圣维南方程组和人工神经网络分别刻画排水系统中的水量传输过程、机理方程模拟的误差。为评估模型性能,以某市排水系统某排水片区为模拟对象建模,分别利用实际监测和数学试验进行混合驱动模型测试,并与纯机理驱动模型进行对比。结果表明混合驱动模型在实际降雨下流量、液位模拟准确性比纯机理模型提升26.5%;在数学试验场景下流量、液位准确性分别提升59.0%和6.1%,稳定性提升54.5%,2.6%;而模拟耗时仅增加了1.1%。研究提出的混合驱动仿真模型在一定程度上提升了模拟的准确性和稳定性,可更好地支撑城市排水系统的运行管理。

关键词：排水管网混合驱动建模人工神经网络

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固体废物无害化精准定量评估及科学启示:以典型工业废物为例

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科学通报 2022年第7期67卷 685-696页

作者：黄文博李金惠曾现来清华大学环境学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室北京100084

日益激增的固体废物与环境安全、资源安全、产业安全密切相关,无害化是固体废物管理的根本目的,如何对其进行精准定量评估一直未得到有效解决.本研究利用可去除性刻画无害化,基于统计熵理论和有害物质污染分级,对典型工业固体废物中有... 详细信息

日益激增的固体废物与环境安全、资源安全、产业安全密切相关,无害化是固体废物管理的根本目的,如何对其进行精准定量评估一直未得到有效解决.本研究利用可去除性刻画无害化,基于统计熵理论和有害物质污染分级,对典型工业固体废物中有害物质可去除性进行理论核算,定量评估了当前技术条件下固体废物无害化和资源化的边界.结果显示,典型工业固体废物可去除性范围为11~66 bit^(-1);有害物质种类、稳定性及含量对可去除性影响明显,固体废物中有害物质的稳定性较高,需要额外供给能量改变其物相组成或价态,使其更易富集脱除或固化稳定,但去除性的提升具有效率限制,临界值与初始可去除性相关;对比矿床开采最低工业品位,发现工业废物中50%以上有害物质的可去除性低于最低工业品位条件下的可去除限值;现有技术下,只有金尾矿、钢渣、粉煤灰等6种工业废物去除指数大于0,适宜采用物质回收的方式实现有害物质去除,通过资源化途径降低固体废物的环境属性,其余工业废物环境属性较强,无法通过该方式实现有害物质去除或不具备经济可行性.工业废物中有害物质可去除性差异小,难以通过同一技术进行定向分离去除.因此,应将环境属性纳入固体废物分级分类方式,通过全过程无害化精准核算,协助再生资源行业进行有害物质治理和资源化开发方案设计,指导固体废物处理处置技术升级更新.

关键词：固体废物无害化环境属性可去除性学科交叉

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AAO+流态化生物载体工艺的菌群结构分析

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中国给水排水 2023年第19期39卷 11-18页

作者：刘敏房阔王凯军清华大学环境学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室北京100084

为进一步提高脱氮除磷效率,某污水处理厂在好氧池投加填料,将生化段工艺升级为改进型AAO+流态化生物载体工艺(FBC/MBBR)。为考察工艺稳定运行后的微生物菌群结构及功能,采用宏基因组测序方法对缺氧池混合液、好氧池填料和混合液样本进... 详细信息

为进一步提高脱氮除磷效率,某污水处理厂在好氧池投加填料,将生化段工艺升级为改进型AAO+流态化生物载体工艺(FBC/MBBR)。为考察工艺稳定运行后的微生物菌群结构及功能,采用宏基因组测序方法对缺氧池混合液、好氧池填料和混合液样本进行分析。结果表明,在门水平上,缺氧池混合液、好氧池填料和混合液中的优势类群均为变形菌门(Proteobacteria)、放线菌门(Actinobacteria)和绿弯菌门(Chloroflexi)。检测到的聚磷菌(PAO)主要为Accumulibacter(0.81%~0.99%)、Tetrasphaera(0.35%~0.75%)、Mycobacterium(1.00%~1.54%);在好氧池填料上检测到较高丰度的Nitrosomonas(2.8%)和Nitrospira(2.8%);反硝化功能菌主要包括Dechloromonas、Flavobacterium等。此外,还量化比较分析了与硝化、反硝化、厌氧氨氧化等脱氮过程相关的功能基因。

关键词：城市污水脱氮除磷 FBC/MBBR工艺菌群结构宏基因组分析

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2018~2022年北京市PM_(2.5)污染过程时空、气象及传输特征

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环境科学 2025年第3期46卷 1265-1274页

作者：郭元喜刘保献李云婷沈秀娥王书肖宋倩陈晨孙峰陈阳孙瑞雯李倩尹德嘉姜越琪董赵鑫北京市生态环境监测中心大气颗粒物监测技术北京市重点实验室北京100048 清华大学环境学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室北京100084 国家环境保护大气复合污染来源与控制重点实验室北京100084

基于PM_(2.5)监测数据、气象观测数据以及CMAQ-ISAM空气质量模型,分析了2018~2022年北京市108次PM_(2.5)污染过程的时空变化、气象条件以及区域传输情况.结果表明,PM_(2.5)污染过程的过程次数、过程平均浓度、过程峰值浓度均呈现明显改... 详细信息

基于PM_(2.5)监测数据、气象观测数据以及CMAQ-ISAM空气质量模型,分析了2018~2022年北京市108次PM_(2.5)污染过程的时空变化、气象条件以及区域传输情况.结果表明,PM_(2.5)污染过程的过程次数、过程平均浓度、过程峰值浓度均呈现明显改善趋势,并且,中重度污染过程的改善程度显著优于轻度污染过程.分季节来看,夏季PM_(2.5)污染过程基本消失,其他季节的污染程度则有待进一步改善.从日变化来看,重度污染过程的浓度改善主要源于白天至前半夜时段.近5 a来,过程浓度平均值东南高、西北低.其中,经济技术开发区浓度最高,延庆区浓度最低.从空间演变来看,2018~2022年,各区过程浓度平均值全部大幅下降,下降幅度为13~31μg·m^(-3),下降率为11%~25%;各区污染天数全部大幅改善,改善幅度为35~52 d,改善率为56%~68%.平均风速、平均相对湿度和西北风频率是污染过程期间对北京市PM_(2.5)浓度影响最大的3个气象要素,污染天的平均风速为1.6 m·s^(-1),平均相对湿度为62.4%,西北风频率为3%.北京市污染过程大多始于东部和南部,东南边界站早于全市12 h发生污染,南部、西南和东部边界站分别早于全市10、8和5 h发生污染.PM_(2.5)污染过程发生期间,北京市本地贡献率为34%,区域传输贡献率为66%.区域上,河北省对北京市的传输贡献率最大,为33%.分城市来看,近周边保定、廊坊、天津和唐山对北京市传输影响最突出,传输贡献率分别为9%、6%、5%和5%.分传输通道来看,东南通道贡献率为24%,西南通道贡献率为23%,建立区域联防联控机制十分必要.

关键词： PM_(2.5) 时空变化气象条件区域传输北京市

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PM_(2.5)和臭氧对前体物减排和气象变化的响应及其政策启示

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环境科学研究 2023年第2期36卷 223-236页

作者：董赵鑫丁点姜越琪郑昊天邢佳王书肖清华大学环境学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室北京100084 清华大学国家环境保护大气复合污染来源与控制重点实验室北京100084

《大气污染防治行动计划》实施以来,我国重点区域PM_(2.5)浓度快速下降,但臭氧(O_(3))浓度逐步上升,大气污染控制形势已由单一的PM_(2.5)控制转变为PM_(2.5)和O_(3)的协同控制.了解PM_(2.5)和O_(3)对前体物排放变化和气象条件变化的响应... 详细信息

《大气污染防治行动计划》实施以来,我国重点区域PM_(2.5)浓度快速下降,但臭氧(O_(3))浓度逐步上升,大气污染控制形势已由单一的PM_(2.5)控制转变为PM_(2.5)和O_(3)的协同控制.了解PM_(2.5)和O_(3)对前体物排放变化和气象条件变化的响应,对制定PM_(2.5)和O_(3)协同控制策略具有重要意义.本文通过使用FNL全球再分析资料和自下而上的排放清单ABaCAS-EI,结合三维空气质量模式和响应曲面模型,评估前体物变化和气象条件变化后PM_(2.5)和O_(3)浓度的响应,并依据解析的响应关系提出了前体物减排、联防联控区域划分和目标设定等方面的政策建议.结果表明:(1)VOCs减排对降低各省份PM_(2.5)和O_(3)浓度均有利,NO_(x)的减排量不足会导致京津冀、长三角地区的O_(3)浓度和京津冀地区的PM_(2.5)浓度增加,为避免PM_(2.5)和O_(3)年评价值反弹需要的VOCs与NO_(x)减排比分别为15%~25%(PM_(2.5))和5%~90%(O_(3)).(2)O_(3)污染防治需要更大范围的联防联控,对于京津冀地区,需要考虑引入河南省和山东省的联合控制,对于长三角和珠三角地区,还需要联合江西省、福建省进行控制.(3)气象条件对PM_(2.5)和O_(3)背景值的影响较大,使用3年或5年滑动平均值可以有效降低气象条件年际变化对PM_(2.5)和O_(3)浓度的影响(对于PM_(2.5),2008—2019年其背景值极差的降幅分别为35%~81%或60%~86%;对于O_(3),极差的降幅分别为40%~67%或53%~87%).采用多年滑动平均有助于科学设定和考核PM_(2.5)和O_(3)的控制目标.研究显示:PM_(2.5)和O_(3)的协同控制依赖于NO_(x)和VOCs的协同减排,其减排比例在不同地区存在差异;此外,科学的PM_(2.5)和O_(3)的协同控制还需要更大范围的联防联控和评价指标的持续更新.

关键词： PM_(2.5) O_(3) 协同控制气象波动响应曲面模型

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碳交易试点政策减排效应实证评估及机制分析

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中国环境科学 2025年第3期45卷 1674-1685页

作者：陈操操于凤菊张悦刘耕源王新爽郑恺昀胡婧王立波宋丹胡永锋孙粉孙大利马宁北京市应对气候变化管理事务中心北京100086 北京师范大学环境学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室北京100875

基于2000~2021年中国30个省级地区的面板数据,将碳交易政策视为准自然实验,利用多期双重差分方法系统评估了其对碳排放的影响.结果表明:引入碳交易政策后,试点地区碳总量下降13.2%,碳强度和人均碳排放分别下降21.3%和17.2%.受碳交易政... 详细信息

基于2000~2021年中国30个省级地区的面板数据,将碳交易政策视为准自然实验,利用多期双重差分方法系统评估了其对碳排放的影响.结果表明:引入碳交易政策后,试点地区碳总量下降13.2%,碳强度和人均碳排放分别下降21.3%和17.2%.受碳交易政策影响,试点地区碳强度显著降低,然而碳总量和人均排放影响不显著.碳交易减排主要依赖于产业结构改善,碳交易价格、市场活跃度和低碳技术的中介效应较弱.不同政策间可能存在互补和协同效应,尽管碳交易在推动碳减排发挥积极作用,但对SO_(2)、NO_(x)和PM_(2.5)的协同效果仍需提升.这些结果为理解碳交易政策提供了重要的实证支持,为完善碳交易制度,以及指导未来碳市场政策的调整和优化提供科学依据.

关键词：碳排放权交易多期差分模型环境效应碳中和

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