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2003~2022年中国东北对流层大气甲烷浓度时空分布与地质排放影响研究

气候与环境研究 2025年第1期30卷 77-93页

作者：徐智超陈匀杉单炜邓超刘湛军计静湖南城市学院国家级土木工程实验教学示范中心湖南益阳413002 东北林业大学教育部东北多年冻土区地质环境系统野外科学观测研究站哈尔滨150040 湖南城市学院湖南省城市地下基础设施结构安全与防灾工程研究中心湖南益阳413002 湖南城市学院湖南城市学院注浆工程技术研究中心湖南益阳413002 湖南城市学院湖南省数字化城乡空间规划关键技术重点实验室湖南益阳413002 湖南城市学院材料与化学工程学院湖南益阳413002 东北石油大学黑龙江省高校防灾减灾工程与防护工程重点实验室黑龙江大庆163318 哈尔滨工业大学教育部结构灾变与控制重点实验室哈尔滨150040

中国东北存在中国最大的高纬度多年冻土分布带,随着全球气候变暖的加剧,多年冻土内储存的碳将逐渐解冻并以甲烷气体的形式释放,进而提高近地面对流层甲烷浓度,然而目前针对此区域近地面对流层甲烷浓度变化规律及排放源研究尚不清晰。本... 详细信息

中国东北存在中国最大的高纬度多年冻土分布带,随着全球气候变暖的加剧,多年冻土内储存的碳将逐渐解冻并以甲烷气体的形式释放,进而提高近地面对流层甲烷浓度,然而目前针对此区域近地面对流层甲烷浓度变化规律及排放源研究尚不清晰。本文利用Aqua卫星搭载的AIRS(Atmospheric InfraredSounder)遥感资料对中国东北及全国区域2003~2022年对流层整体甲烷浓度时空分布情况及变化趋势进行分析,并结合国家气象及现场监测数据,研究了中国东北多年冻土区地表甲烷排放源及排放机理。结果表明:中国东北地区多年冻土带在四季中均具有较高的甲烷排放能力,甲烷浓度呈显著的双峰季节变化特征,第一个峰值出现在夏季(6~8月),最大值出现在8月,第二个峰值出现在冬季(12~2月),最大值出现在12月;中国东北地区对流层甲烷浓度平均增长率最大值出现在春季(平均值为6.05 ppb/a,1 ppb=10-9),这是因为多年冻土退化后冻结层下封存的古老碳逐渐暴露并以甲烷的形式释放;除产甲烷菌作用,储存在多年冻土冻结层的地质甲烷(亚稳态甲烷水合物,稳态甲烷水合物及地下深处或煤层产生的产热甲烷)也逐渐被释放。最后,结合现场监测结果给出了多年冻土区地质甲烷热—气—固耦合作用模型,为中国东北多年冻土区碳循环研究提供数据和技术支持。

关键词：中国东北及全国区域多年冻土甲烷浓度时空分布地质释放源

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双(多氟烷氧基磺酰)亚胺碱金属盐的合成、表征及锂盐电解液的性质

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高等学校化学学报 2014年第4期35卷 804-811页

作者：张恒刘成勇巩守哲冯文芳徐飞聂进周志彬大型电池关键材料与系统教育部重点实验室华中科技大学化学与化工学院武汉430074

制备并表征了双（三氟乙氧基磺酰）亚胺{[N（SO2OCH2CF3）2]-, TFESI-}和双（六氟异丙氧基磺酰）亚胺（{N[SO2OCH（CF3）2]2}-, HFPSI-）2个阴离子的10种碱金属盐,并采用示差扫描量热仪（DSC）和热重分析仪（ TGA）研究了其相变行为和... 详细信息

制备并表征了双（三氟乙氧基磺酰）亚胺{[N（SO2OCH2CF3）2]-, TFESI-}和双（六氟异丙氧基磺酰）亚胺（{N[SO2OCH（CF3）2]2}-, HFPSI-）2个阴离子的10种碱金属盐,并采用示差扫描量热仪（DSC）和热重分析仪（ TGA）研究了其相变行为和热稳定性。测试了LiTFESI和LiHFPSI与碳酸乙烯酯（ EC）/碳酸甲乙酯（EMC）（3：7,体积比）组成的电解液的电导率、氧化电位及对铝箔的腐蚀性。结果表明,所制备的碱金属盐均具有较高的纯度和热分解温度（＆gt;200℃）及较低的熔点（117~211℃）； LiTFESI-EC/EMC和LiHFPSI-EC/EMC电解液均具有较高的电导率和氧化电位,并对铝箔具有良好的钝化性能,有可能作为锂离子电池的导电盐或添加剂。

关键词：双(三氟乙氧基磺酰)亚胺阴离子双(六氟异丙氧基磺酰)亚胺阴离子碱金属盐非水电解液锂离子电池

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反应型磷氮复合阻燃多元醇制备聚氨酯阻燃硬泡及性能

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高分子材料科学与工程 2015年第9期31卷 141-146页

作者：张汪强郭刚邱进俊刘承美华中科技大学化学与化工学院大型电池关键材料与系统教育部重点实验室湖北武汉430074

采用磷氮复合阻燃多元醇与通用聚醚配合制备阻燃聚氨酯硬泡,泡沫的尺寸稳定性均在1%左右,导热系数在0.03 W/(m·K)以下。压缩强度结果表明阻燃泡沫能满足一般建筑用聚氨酯硬泡保温材料的使用要求,动态力学测试表明泡沫的Tg随着阻燃... 详细信息

采用磷氮复合阻燃多元醇与通用聚醚配合制备阻燃聚氨酯硬泡,泡沫的尺寸稳定性均在1%左右,导热系数在0.03 W/(m·K)以下。压缩强度结果表明阻燃泡沫能满足一般建筑用聚氨酯硬泡保温材料的使用要求,动态力学测试表明泡沫的Tg随着阻燃聚醚用量的增加而升高,热失重测试表明硬泡的残炭量也随阻燃聚醚的增加而升高,阻燃多元醇制备的硬泡极限氧指数达到24.8%,较未做阻燃处理的泡沫有明显提高。

关键词：聚氨酯硬质泡沫聚醚多元醇四羟甲基硫酸鏻反应型阻燃剂

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新型导电盐(三氟甲基磺酰)(三氟乙氧基磺酰)亚胺锂及其非水电解液的制备与性能

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高等学校化学学报 2014年第8期35卷 1771-1781页

作者：刘成勇张恒郑丽萍徐飞冯文芳聂进黄学杰周志彬大型电池关键材料与系统教育部重点实验室华中科技大学化学与化工学院武汉430074 中国科学院物理研究所北京100190

制备了一种新型含氟磺酰亚胺锂盐(三氟甲基磺酰)(三氟乙氧基磺酰)亚胺锂{Li[(CF3SO2)·(CF3CH2OSO2)N],Li[TFO-TFSI]}及其与碳酸乙烯酯(EC)/碳酸甲乙酯(EMC)混合溶剂(3∶7,体积比)组成的非水电解液.采用核磁共振波谱(NMR)、红外光谱... 详细信息

制备了一种新型含氟磺酰亚胺锂盐(三氟甲基磺酰)(三氟乙氧基磺酰)亚胺锂{Li[(CF3SO2)·(CF3CH2OSO2)N],Li[TFO-TFSI]}及其与碳酸乙烯酯(EC)/碳酸甲乙酯(EMC)混合溶剂(3∶7,体积比)组成的非水电解液.采用核磁共振波谱(NMR)、红外光谱(IR)、质谱(MS)、元素分析(EA)和离子色谱(IC)等手段对合成锂盐Li[TFO-TFSI]进行了结构表征及纯度分析.通过差示量热扫描(DSC)和热重分析(TG)对Li[TFO-TFSI]及其电解液1.0 mol/L Li[TFO-TFSI]-EC/EMC(3∶7)的热学性质进行了表征.采用交流阻抗(EIS)、循环伏安(CV)、计时安培法及扫描电子显微镜(SEM)等对Li[TFO-TFSI]/碳酸酯电解液的基础物化和电化学性质进行了表征.结果表明,Li[TFO-TFSI]/碳酸酯电解液具有较好的电化学稳定性;在4.2 V(***/Li+)以下Al箔不发生腐蚀;室温下基于Li[TFO-TFSI]/碳酸酯电解液的Li/人造石墨和人造石墨/LiCoO2电池均保持较好的循环性能,特别是人造石墨/LiCoO2锂离子电池循环100周后,其比容量保持率明显高于相应的基于LiPF6/碳酸酯电解液体系的电池.

关键词：锂离子电池非水电解液 (三氟甲基磺酰)(三氟乙氧基磺酰)亚胺锂 Al箔腐蚀

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不同氮源溶剂热合成N-TiO_2纳米颗粒及其光催化降解气相苯(英文)

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催化学报 2013年第12期34卷 2263-2270页

作者：何霏马芳李涛李光兴华中科技大学化学与化工学院湖北武汉430074 华中科技大学大型电池关键材料与系统教育部重点实验室湖北武汉430074

采用三种不同的氮源溶剂热合成了锐钛矿-板钛矿混晶的N-TiO2催化剂.采用X射线衍射、N2吸附-脱附、X射线光电子能谱和透射电子显微镜等手段对催化剂进行了表征.重点研究了不同氮源对催化剂的相组成、晶粒尺寸、微观结构以及比表面积的影... 详细信息

采用三种不同的氮源溶剂热合成了锐钛矿-板钛矿混晶的N-TiO2催化剂.采用X射线衍射、N2吸附-脱附、X射线光电子能谱和透射电子显微镜等手段对催化剂进行了表征.重点研究了不同氮源对催化剂的相组成、晶粒尺寸、微观结构以及比表面积的影响.采用紫外光降解气相苯测试了合成材料的催化活性.结果表明,以水合肼为氮源合成的N-TiO2表现出最优的光催化活性,其活性明显高于P25,且能够循环使用15次以上.采用气相色谱-质谱技术分析了光降解过程的中间产物,基于此提出了相应的降解机理.

关键词：氮掺杂二氧化钛溶剂热合成光催化降解气相苯光催化机理

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热解二氧化钛/聚苯胺制备高效非贵金属氧还原电催化剂

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催化学报 2015年第3期36卷 414-424页

作者：邹志娟程皓王靖宇韩喜江哈尔滨工业大学化学系黑龙江哈尔滨150001 华中科技大学化学与化工学院大型电池关键材料与系统教育部重点实验室湖北武汉430074

为了克服传统Pt系催化剂价格昂贵、稳定性差的缺点,采用热解新型Ti O2/聚苯胺(PANI)复合物的方法合成了Ti O2/C催化剂.用扫描电子显微镜、X射线光电子能谱、X射线衍射、傅里叶变换红外光谱、拉曼光谱、透射电子显微镜、循环伏安法和线... 详细信息

为了克服传统Pt系催化剂价格昂贵、稳定性差的缺点,采用热解新型Ti O2/聚苯胺(PANI)复合物的方法合成了Ti O2/C催化剂.用扫描电子显微镜、X射线光电子能谱、X射线衍射、傅里叶变换红外光谱、拉曼光谱、透射电子显微镜、循环伏安法和线性扫描伏安法等方法研究了热处理和PANI复合比例对复合物的形貌、成键、晶相组成及氧还原性能的影响.结果表明,PANI与Ti O2间存在相互作用,可以抑制Ti O2的团聚和锐钛矿向金红石的转变.热处理制得Ti O2/C的氧还原活性随着PANI载体含量增加先升高后降低,PANI和Ti O2质量比为35/100时,催化剂的氧还原活性最高.同时,循环伏安和时间-电流曲线测试表明,已制备的复合材料在催化氧还原反应进行时具有较好的稳定性.

关键词：聚苯胺二氧化钛热解阴极催化剂氧还原

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锂单离子导电固态聚合物电解质

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化学进展 2014年第6期26卷 1005-1020页

作者：张恒郑丽萍聂进黄学杰周志彬大型电池关键材料与系统教育部重点实验室华中科技大学化学与化工学院武汉430074 中国科学院物理研究所北京100190

锂单离子导电固态聚合物电解质是一类锂离子迁移数接近1的锂离子导体,可以有效避免阴离子移动产生浓差极化,从而提高锂电池的容量以及循环性能,成为近年来固态聚合物电解质的研究热点。本文综述了锂单离子导电固态聚合物电解质的研究进... 详细信息

锂单离子导电固态聚合物电解质是一类锂离子迁移数接近1的锂离子导体,可以有效避免阴离子移动产生浓差极化,从而提高锂电池的容量以及循环性能,成为近年来固态聚合物电解质的研究热点。本文综述了锂单离子导电固态聚合物电解质的研究进展,重点关注了电导率和锂离子迁移数较高的体系,并简要评述了锂单离子导电固态聚合物电解质所面临的挑战以及发展前景。

关键词：锂电池固态聚合物电解质锂单离子导体锂离子迁移数

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MA-SEBS增容PP/SiO_2纳米复合材料的力学性能与结晶行为

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高分子材料科学与工程 2014年第4期30卷 85-89页

作者：郑净植周兴平解孝林武汉工程大学化工与制药学院绿色化工过程教育部重点实验室湖北武汉430073 华中科技大学化学与化工学院大型电池关键材料与系统教育部重点实验室湖北武汉430074

聚丙烯/二氧化硅(PP/SiO2)纳米复合材料具有优异的加工、力学、热稳定等性能。如何实现SiO2在PP基体中的均匀分散及提高两相的界面相容性是制备PP/SiO2复合材料的关键。文中利用马来酸酐接枝的氢化苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物(MA-SE... 详细信息

聚丙烯/二氧化硅(PP/SiO2)纳米复合材料具有优异的加工、力学、热稳定等性能。如何实现SiO2在PP基体中的均匀分散及提高两相的界面相容性是制备PP/SiO2复合材料的关键。文中利用马来酸酐接枝的氢化苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物(MA-SEBS)作增容剂,采用熔融共混和注塑成型的方法制备了PP/SiO2纳米复合材料;研究了MASEBS对PP/SiO2复合材料的力学性能、断面形貌及结晶行为的影响。结果表明:添加MA-SEBS显著提高了PP/SiO2复合材料的冲击强度,使SiO2在PP结晶过程中能更好地起到异相成核作用,提高了复合材料中PP相的结晶温度、降低了PP的球晶尺寸。

关键词：氢化苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物聚丙烯/二氧化硅复合材料力学性能增容作用结晶行为

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SiO_2担载聚甲酚磺醛作为固体酸催化剂用于有机反应（英文）

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催化学报 2015年第9期36卷 1606-1613页

作者：曾科星黄志鹏杨杰顾彦龙华中科技大学化学与化工学院教育部大型电池关键材料与系统重点实验室湖北武汉430074 中国科学院兰州化学物理研究所羰基合成与选择氧化国家重点实验室甘肃兰州730000

均相催化多相化是催化化学研究热点之一.但是,很多固体催化剂的制备需要专门的仪器设备和长期的实验技术积累,而一般的有机合成化学实验室并不具备制备和调控固体催化剂的条件.另外,部分固体催化剂制备过程较为复杂,制备周期较长,因此,... 详细信息

均相催化多相化是催化化学研究热点之一.但是,很多固体催化剂的制备需要专门的仪器设备和长期的实验技术积累,而一般的有机合成化学实验室并不具备制备和调控固体催化剂的条件.另外,部分固体催化剂制备过程较为复杂,制备周期较长,因此,人们在进行有机转化反应操作时往往倾向于采用均相催化剂.为了改变这一现状,需要尽快发展制备方法简单、周期短、性能可靠的固体催化剂,以期能够在当前化学反应绿色化过程中做出更大贡献.酸催化剂广泛用于有机合成反应.传统硫酸、氢氟酸等均相酸催化剂虽然催化活性较好,但其腐蚀性强、毒性大,且回收困难.为了提高化学转化过程的绿色性,固体酸催化剂在有机反应中的应用已广受关注.但是,传统的固体酸催化剂制备过程大多较为复杂,获取周期长,且酸度不均、负载量也难以实现调控,因此有必要发展一种制备便捷、酸度适中、普适性广的固体酸催化剂.聚甲酚磺醛是2-羟基-4-甲基苯磺酸与甲醛的低聚物,不溶于二氯甲烷、乙酸乙酯等大部分有机溶剂,易溶于水.聚甲酚磺醛的水溶液已经被用作治疗妇科疾病的药物,是一种廉价、易得、生物兼容性好的市售化学品.由于聚甲酚磺醛分子结构中含有大量的磺酸基,因此其具备作为酸催化剂的潜质.考虑到其骨架结构中富含大量羟基,可能与SiO2类多羟基载体产生氢键作用,因而可在一定程度上稳定制备的SiO2/聚甲酚磺醛复合固体材料.本文采用浸渍法,经如下两步将聚甲酚磺醛负载于SiO2表面,制备了一系列担载量不同（0.2~1.5 mmol/g）的复合酸性材料：（1）将SiO2加入聚甲酚磺醛水溶液的乙醇溶液中,在室温下磁力搅拌10–15分钟;（2）在减压条件下除去水和乙醇（约30分钟）.整个制备过程,无需专门的设备,仅需使用磁力搅拌器和旋转蒸发仪等一般有机合成实验室的常规仪器,并且制备周期非常短,在1小时以内即可完成.该方法所制备催化剂的负载量可由投料比直接控制,可简单、快速制备负载量不同的SiO2/聚甲酚磺醛复合固体材料.研究发现,SiO2/聚甲酚磺醛复合固体催化剂能够高效地促进多种有机反应,如二苯甲醇与苯乙烯衍生物的亲核取代反应、2-苯基乙醇与醛的oxa-Pictect-Spengler反应以及吲哚与1,3-二羰基化合物或2-苯基乙醛的直接C3-烯基化反应.在上述反应中,目标产物的产率均较高,且反应对底物具有良好的官能团兼容性.SiO2/聚甲酚磺醛催化剂均可重复使用多次,且催化活性无明显下降.更重要的是,上述反应的投料量可增加至10 mmol,且产物的分离产率无明显下降,从而证明SiO2/聚甲酚磺醛催化剂具有一定的实际合成价值.值得一提的是,由于SiO2/聚甲酚磺醛催化剂含有一定量的水,本文认为聚甲酚磺醛在SiO2表面是以水溶液的形式存在,因此在反应过程中可能是以均相催化的方式进行.相较于传统的SiO2负载磺酸、TiO2负载苯磺酸以及Amberlyst-15催化剂,SiO2/聚甲酚磺醛复合固体酸催化剂具有活性高、制备周期短、廉价易得的特点.同时,该催化剂可简单、快速制备各种不同酸负载量的固体催化剂,在一定范围内调控该类固体酸催化剂的酸性.因而,SiO2/聚甲酚磺醛复合固体酸催化剂望用于各种酸催化合成反应中.

关键词：固体酸催化剂聚甲酚磺醛酸催化催化剂固载化烷基化

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用于锂离子电池的中空无机非金属纳米材料的研究进展

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中国科学：化学 2014年第8期44卷 1313-1324页

作者：王杰何欢李龙林王得丽大型电池关键材料与系统教育部重点实验室华中科技大学化学与化工学院武汉430074

锂离子电池电极材料在充放电过程中由于锂离子嵌入和脱嵌,电极材料在膨胀和收缩过程中极易粉化而导致电池失效.无机中空纳米材料具有较高的比表面积,可调的空腔体积以及壳层厚度,并且每一个中空颗粒都可以作为一个微反应室,从而增加了... 详细信息

锂离子电池电极材料在充放电过程中由于锂离子嵌入和脱嵌,电极材料在膨胀和收缩过程中极易粉化而导致电池失效.无机中空纳米材料具有较高的比表面积,可调的空腔体积以及壳层厚度,并且每一个中空颗粒都可以作为一个微反应室,从而增加了反应界面,作为锂电池电极材料,无机中空纳米材料能够适应充放电过程中颗粒的膨胀和收缩,表现出优异的性能.面对传统模板法的局限性,基于Kirkendall效应等新的机理或方法以其操作步骤简单、无模板等优点,有望实现低成本的规模化生产.本文综述了利用Kirkendall效应,Oswald熟化和溶剂热3种机理或方法制备中空无机纳米材料作为锂离子电池电极材料的最新研究进展,并对其应用前景进行了展望.

关键词：中空纳米材料非模板法锂电池电极材料

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