检索结果-内蒙古大学图书馆

Cu单原子与氧空位协同作用增强电催化CO_(2)还原中C_(2)液相产物活性

Chinese Journal of Catalysis 2024年第2期57卷 96-104页

作者：别泉泉尹海波王云龙苏海伟彭悦李俊华清华大学环境学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室北京100084

铜(Cu)因具有很好的CO结合能而被认为是目前可将CO_(2)电还原为乙酸、乙醇等多碳产物的重要催化材料.虽然Cu基催化剂表现出较好的还原活性,但产物的低选择性制约了其大规模商业化应用.因此,迫切需要开发高选择性、低成本的Cu基催化剂.... 详细信息

铜(Cu)因具有很好的CO结合能而被认为是目前可将CO_(2)电还原为乙酸、乙醇等多碳产物的重要催化材料.虽然Cu基催化剂表现出较好的还原活性,但产物的低选择性制约了其大规模商业化应用.因此,迫切需要开发高选择性、低成本的Cu基催化剂.研究表明,具有分散Cu-N活性位点的Cu基单原子催化剂是理想的CO_(2)电化学还原反应(CO_(2)RR)催化剂,但仍然存在着与反应关键中间体结合能较高的难题.当前研究多聚焦在诱导单原子的电子配位环境或催化剂的载体结构缺陷,关于二者之间的协同作用研究较少.本文通过简单的水热法与氢溢流策略制备了Cu单原子负载的高氧空位UIO66催化剂.X射线光电子能谱和高角度环形暗场扫描透射电子显微镜结果表明,Cu物种以高度分散的单原子形式存在.采用X射线吸收精细结构谱和X射线光电子能谱(XPS)的N 1s能级研究了Cu原子的电子和配位结构,证明了Cu-N键的存在.此外,相较于未经过H_(2)二次处理的Cu SAs/UIO材料和未负载Cu单原子的UIO-H_(2)材料,Cu SAs/UIO-H_(2)样品在电子顺磁光谱中观察到更加明显的氧空位信号,XPS谱的O 1s能级、傅里叶变换红外光谱(FTIR)表征结果均表明大量氧空位的存在,从而证明成功制备了Cu单原子负载的高氧空位UIO66催化剂(Cu SAs/UIO-H_(2)).反应测试结果表明,高氧空位掺杂UIO66耦合Cu-N位点后表现较好的CO_(2)RR性能,在-0.66 V(***)的低电位下对于C_(2)液相产物实现了58.62%的法拉第效率,高于大多数已报道的Cu基催化剂结果.其中,乙醇的法拉第效率达46.28%,是UIO66-NH_(2),Cu SAs/UIO的9.61倍和2.78倍.经过12 h的稳定性测试后,乙醇仍然能够维持46%的法拉第效率,且反应后催化剂形貌和晶体结构几乎未发生改变,表明催化剂具有较高的稳定性和实际应用前景.为进一步分析反应机理,利用原位FTIR技术检测*CHO,*OCCHO和*CH_(3)CH_(2)O等重要反应中间体的形成,从而确定CO_(2)RR产乙醇的反应路径,并通过密度泛函理论分析了溶剂化效应的影响,验证了Cu单原子与大量氧空位协同作用下易于诱导关键中间体*HCCOH的生成,提出了大量氧空位的存在降低了CO_(2)RR产乙醇的反应能垒的理念,并分析计算CO_(2)RR产乙醇和产乙烯两条路径的能垒,讨论Cu SAs/UIO-H_(2)催化剂具有高乙醇选择性的原因.综上所述,Cu基单原子与氧空位协同是提高电催化剂CO_(2)RR活性的有效策略,具有良好的应用前景.本文为在原子尺度上设计高性能Cu单原子催化剂提供了一种新思路.

关键词：铜单原子催化剂氧空位电催化 CO_(2)转换乙醇合成

来源：评论

学校读者我要写书评

暂无评论

昆明市PM_(2.5)中无机水溶性离子的在线监测及污染特征分析

引用

北京大学学报(自然科学版) 2025年第2期61卷 265-276页

作者：祖可欣龚元均董华斌宋梦迪陆克定北京大学环境科学与工程学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室北京100871

为探究昆明市春季大气细颗粒物(PM_(2.5))中水溶性无机离子的污染特征及来源,利用大气气态污染物和气溶胶连续收集与在线分析装置(GAC-IC),于2021年4月15日至5月20日在昆明市西山区对PM_(2.5)中水溶性离子及其气态前体物进行在线测量。... 详细信息

为探究昆明市春季大气细颗粒物(PM_(2.5))中水溶性无机离子的污染特征及来源,利用大气气态污染物和气溶胶连续收集与在线分析装置(GAC-IC),于2021年4月15日至5月20日在昆明市西山区对PM_(2.5)中水溶性离子及其气态前体物进行在线测量。结果表明,观测期间PM_(2.5)平均浓度为25.0±15.0μg/m^(3),说明昆明市大气处于较清洁水平,水溶性离子平均浓度为8.32±4.83μg/m^(3),占PM_(2.5)浓度的32.1%。水溶性离子及其气态前体物呈现明显的日变化规律,多数情况下体现为夜间浓度升高,清晨达到高值,日间浓度降低。SOR均值为0.55,NOR均值为0.042,说明硫酸盐存在明显的二次转化过程,但硝酸盐二次转化不明显,可能同时存在硝酸盐的生成和NH4NO_(3)的热解。正交矩阵因子分析(PMF)结果表明,PM_(2.5)中水溶性离子有5个主要贡献来源,分别为化石燃料燃烧源和工业排放(贡献率为36%)、二次硫酸盐(贡献率为27%)、生物质燃烧(贡献率为18%)、二次硝酸盐(贡献率为16%)和海盐(贡献率为3%)。

关键词：昆明 PM_(2.5) 水溶性无机离子污染特征来源

来源：评论

学校读者我要写书评

暂无评论

2018~2022年北京市PM_(2.5)污染过程时空、气象及传输特征

引用

环境科学 2025年第3期46卷 1265-1274页

作者：郭元喜刘保献李云婷沈秀娥王书肖宋倩陈晨孙峰陈阳孙瑞雯李倩尹德嘉姜越琪董赵鑫北京市生态环境监测中心大气颗粒物监测技术北京市重点实验室北京100048 清华大学环境学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室北京100084 国家环境保护大气复合污染来源与控制重点实验室北京100084

基于PM_(2.5)监测数据、气象观测数据以及CMAQ-ISAM空气质量模型,分析了2018~2022年北京市108次PM_(2.5)污染过程的时空变化、气象条件以及区域传输情况.结果表明,PM_(2.5)污染过程的过程次数、过程平均浓度、过程峰值浓度均呈现明显改... 详细信息

基于PM_(2.5)监测数据、气象观测数据以及CMAQ-ISAM空气质量模型,分析了2018~2022年北京市108次PM_(2.5)污染过程的时空变化、气象条件以及区域传输情况.结果表明,PM_(2.5)污染过程的过程次数、过程平均浓度、过程峰值浓度均呈现明显改善趋势,并且,中重度污染过程的改善程度显著优于轻度污染过程.分季节来看,夏季PM_(2.5)污染过程基本消失,其他季节的污染程度则有待进一步改善.从日变化来看,重度污染过程的浓度改善主要源于白天至前半夜时段.近5 a来,过程浓度平均值东南高、西北低.其中,经济技术开发区浓度最高,延庆区浓度最低.从空间演变来看,2018~2022年,各区过程浓度平均值全部大幅下降,下降幅度为13~31μg·m^(-3),下降率为11%~25%;各区污染天数全部大幅改善,改善幅度为35~52 d,改善率为56%~68%.平均风速、平均相对湿度和西北风频率是污染过程期间对北京市PM_(2.5)浓度影响最大的3个气象要素,污染天的平均风速为1.6 m·s^(-1),平均相对湿度为62.4%,西北风频率为3%.北京市污染过程大多始于东部和南部,东南边界站早于全市12 h发生污染,南部、西南和东部边界站分别早于全市10、8和5 h发生污染.PM_(2.5)污染过程发生期间,北京市本地贡献率为34%,区域传输贡献率为66%.区域上,河北省对北京市的传输贡献率最大,为33%.分城市来看,近周边保定、廊坊、天津和唐山对北京市传输影响最突出,传输贡献率分别为9%、6%、5%和5%.分传输通道来看,东南通道贡献率为24%,西南通道贡献率为23%,建立区域联防联控机制十分必要.

关键词： PM_(2.5) 时空变化气象条件区域传输北京市

来源：评论

学校读者我要写书评

暂无评论

基于烟气治理全过程的煤电行业SO3减排潜力研究

引用

中国电机工程学报 2025年第8期45卷 3092-3102页

作者：孙雪丽李辉王圣刘涛赵秀勇低碳智能燃煤发电与超净排放全国重点实验室(国家能源集团科学技术研究院有限公司) 国家环境保护大气物理模拟与污染控制重点实验室

摸清火电行业SO3排放底数和减排潜力是制定行业污染控制政策及标准限值的基础。基于燃煤电厂SO3产生和脱除机制，该文建立基于燃煤电厂烟气治理全过程的SO3减排量和排放量计算模型和方法。通过文献调研和实测掌握燃煤电厂SO3排放现状特... 详细信息

摸清火电行业SO3排放底数和减排潜力是制定行业污染控制政策及标准限值的基础。基于燃煤电厂SO3产生和脱除机制，该文建立基于燃煤电厂烟气治理全过程的SO3减排量和排放量计算模型和方法。通过文献调研和实测掌握燃煤电厂SO3排放现状特征和规律，研究不同标准限值目标情景下电力行业未来SO3减排潜力。结果表明：目前我国燃煤电厂SO3产生量约63.60万t，排放总量约15.03万t，现有全过程污染治理技术对其综合协同脱除效率约76.37%；若未来标准制定时将限值设置在10 mg/m3，预计可通过对约20%装机机组进行技术改造满足达标要求，可在2020年SO3排放总量基础上实现减排12.64%；若将SO3限值设置在5 mg/m3，预计通过约40%装机机组进行技术改造满足达标要求，可实现34.84%的总量减排。该研究结果可为火电行业SO3排放限值设定和环境管理提供科学支撑。

关键词：燃煤电厂 SO3 排放量减排潜力

来源：评论

学校读者我要写书评

暂无评论

基于化学发光–光解转化法的大气氮氧化物精确测量原理与数值修正

引用

北京大学学报（自然科学版） 2023年第6期59卷 991-1002页

作者：李泫陈仕意陆克定曾立民张远航北京大学环境科学与工程学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室国家环境保护大气臭氧污染防治重点实验室北京100871

2017年夏季和冬季,将两台自主研发的蓝光光解转化–化学发光法(BLC-PCL)NOx分析仪与传统的钼转化法(MCL)NOx分析仪(Thermo 42i-TL)进行同期性能对比实验,详细阐述两种方法实现大气氮氧化物精确测量的原理,并重点讨论PCL法测量结果的光... 详细信息

2017年夏季和冬季,将两台自主研发的蓝光光解转化–化学发光法(BLC-PCL)NOx分析仪与传统的钼转化法(MCL)NOx分析仪(Thermo 42i-TL)进行同期性能对比实验,详细阐述两种方法实现大气氮氧化物精确测量的原理,并重点讨论PCL法测量结果的光化学零点、水汽和光化学干扰的数值修正方法。数据显示,两种方法对NO的测量性能稳定(R2=0.994,斜率为0.98),MCL法对NO2的测量比PCL法偏高25%~30%。干扰的修正结果表明,观测期间水汽干扰可造成NOx信号被低估0.2%~13.2%;光化学干扰可导致NO信号被低估0~13.3%,还可导致NO2信号被高估0~8.8%。以上结果表明,在NOx的常规监测与数据处理中,对上述干扰的修正非常必要,为降低干扰,需要谨慎地设计光解转化效率、管路停留时间以及管路湿度控制等相关参数。

关键词：大气氮氧化物化学发光法精确测量数值修正

来源：评论

学校读者我要写书评

暂无评论

氯气的大气化学

引用

科学通报 2025年第14期70卷 2023-2032页

作者：藏琪谭照峰陆克定张远航北京大学环境科学与工程学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室

氯气（molecular chorine, Cl2）是大气中重要的活性氯化合物之一,除了对人体健康产生直接危害,还通过影响大气氧化性对大气复合污染和全球气候变暖产生非线性作用. Cl2通过光解反应,产生Cl自由基,后者可以氧化挥发性有机物（volatile o... 详细信息

氯气（molecular chorine, Cl2）是大气中重要的活性氯化合物之一,除了对人体健康产生直接危害,还通过影响大气氧化性对大气复合污染和全球气候变暖产生非线性作用. Cl2通过光解反应,产生Cl自由基,后者可以氧化挥发性有机物（volatile organic compounds, VOCs）、硫酸二甲酯（dimethyl sulfate, DMS）等大气痕量物质,引发自由基链循环过程. Cl2作为主要的活性氯物种,其光解对Cl自由基的贡献显著,有研究表明可以达到85%.本文综合实验室模拟、外场观测和模型模拟的研究结果,总结了全球范围内Cl2的时空分布,结果表明在极地、海岸、城市等典型大气环境中普遍观测到较高浓度的Cl2.本文进一步梳理了现有Cl2生成机制,指出城市污染大气的Cl2的来源过程与非均相化学有关,在我国城市大气高颗粒物和高前体物并存条件下,其生成过程可能极为重要.最后,本文探讨了Cl2对我国大气氧化性和二次污染生成的影响,并简要讨论了该领域的未来发展方向.

关键词：氯气氯化学大气自由基非均相反应臭氧

来源：评论

学校读者我要写书评

暂无评论

餐厨垃圾厌氧处理“碳中和”综合效益评价

引用

中国环境科学 2023年第1期43卷 436-445页

作者：石川李坤边潇王凯军清华大学环境学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室北京100084

为综合评估餐厨垃圾厌氧处理的环境影响与效益,对某餐厨垃圾厌氧处理工艺及其技术单元进行生命周期环境影响评价,并建立“碳中和”计算模型预测与验证实际碳排及耗能情况,综合“环境影响-碳排耗能-经济效益-社会效益”对实际案例进行评... 详细信息

为综合评估餐厨垃圾厌氧处理的环境影响与效益,对某餐厨垃圾厌氧处理工艺及其技术单元进行生命周期环境影响评价,并建立“碳中和”计算模型预测与验证实际碳排及耗能情况,综合“环境影响-碳排耗能-经济效益-社会效益”对实际案例进行评估.结果表明,沼肥加工和沼气提纯技术单元分别造成39%和59%总环境影响.另外,粗油提炼、沼气提纯以生物基产品回收形式大幅度削减碳排,分别占理论碳削减的9.7%和54.7%.餐厨垃圾处理厂需通过增加系统稳定性、完善气体监测体系、提高技术处理效率和优化设备额外耗能情况等方式,以减少理论与实际碳排能耗偏差.经综合评价,该餐厨垃圾处理厂模式具备实现“负碳”潜力,其工艺推广具有未来前景.

关键词：餐厨垃圾厌氧处理环境影响碳中和案例分析

来源：评论

学校读者我要写书评

暂无评论

泰安市夏季大气PM_(2.5)污染特征及来源解析

引用

北京大学学报（自然科学版） 2024年第5期60卷 927-934页

作者：田莎莎宋梦迪祖可欣宋锴董华斌曾立民陆克定北京大学环境科学与工程学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室北京100871

于2019年5月10日—6月10日对泰安市大气PM_(2.5)中的碳组分、水溶性离子进行在线监测,分析PM_(2.5)及其化学组分的变化特征,讨论泰安市细颗粒物的主要来源。结果表明,泰安市夏季PM_(2.5)的质量浓度为37.7μg/m^(3),是《环境空气质量标准... 详细信息

于2019年5月10日—6月10日对泰安市大气PM_(2.5)中的碳组分、水溶性离子进行在线监测,分析PM_(2.5)及其化学组分的变化特征,讨论泰安市细颗粒物的主要来源。结果表明,泰安市夏季PM_(2.5)的质量浓度为37.7μg/m^(3),是《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)二级标准阈值(35μg/m^(3))的1.1倍。水溶性离子在PM_(2.5)中占比最高,为47.3%。水溶性组分及其气态前体物存在明显的日变化规律,在早晨7:00出现峰值(单峰)。泰安市夏季OC/EC比值在1.1~17.5之间,说明泰安市主要受生物质燃烧、燃煤和尾气排放混合源的影响。正交矩阵因子分析(PMF)结果表明,PM_(2.5)结果中二次硝酸盐、生物质燃烧源、二次硫酸盐和燃煤源的贡献比分别为22.0%,46.7%,29.9%和1.4%。

关键词： PM_(2.5) 化学组成来源解析泰安

来源：评论

学校读者我要写书评

暂无评论

基于分子生物学的微生物修复技术在石油污染环境中的应用

引用

生物工程学报 2024年第3期40卷 739-757页

作者：叶振城苏亦凡杨云锋清华大学环境学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室北京100084

日益增长的人类活动和工业生产带来的石油污染已成为严重的环境问题。微生物修复技术绿色环保,在石油污染修复中备受关注。分子生物学技术的应用使微生物修复技术发生了迅猛变革,并为高效降解菌剂的开发提供了资源,但目前还存在物种注... 详细信息

日益增长的人类活动和工业生产带来的石油污染已成为严重的环境问题。微生物修复技术绿色环保,在石油污染修复中备受关注。分子生物学技术的应用使微生物修复技术发生了迅猛变革,并为高效降解菌剂的开发提供了资源,但目前还存在物种注释结果不够全面和精确、检测灵敏度有限等缺点。其他微生物修复技术在提高石油污染物的降解效率以及减少其对环境的危害等方面也具有相当大的潜力,特别是生物表面活性剂和生物刺激剂,修复周期较短,修复成本相对较低,在未来可以大规模应用。另外,分子生物学与其他微生物修复技术的结合成为降解石油污染物的有效工具。本文总结了分子生物学手段在石油污染环境中的应用,梳理了近年来微生物修复石油污染方法的研究进展,讨论了现有微生物修复技术的修复效果,并对未来微生物修复技术的发展方向进行了展望。

关键词：石油污染微生物修复分子生物学生物表面活性剂生物刺激联合修复

来源：评论

学校读者我要写书评

暂无评论

多闸坝河段浮游植物功能群变化对洪水过境生境恢复的指示作用

引用

环境科学学报 2025年第3期45卷 451-461页

作者：于菲毛宇鹏黄志伟曾海龙房怀阳林澍付玲芳生态环境部华南环境科学研究所国家水环境模拟与污染控制重点实验室广东省水与大气污染防治重点实验室广州510655

洪水过境会剧烈扰动河流受闸坝阻隔形成的相对缓流或静止水体.为了解此情景下浮游植物功能群对生境恢复的指示作用,选取典型多闸坝河流广东省茂名市黄华江(信宜段),对其洪水期间(刚过境、过境1周、过境1个月)的水质和浮游植物进行调查... 详细信息

洪水过境会剧烈扰动河流受闸坝阻隔形成的相对缓流或静止水体.为了解此情景下浮游植物功能群对生境恢复的指示作用,选取典型多闸坝河流广东省茂名市黄华江(信宜段),对其洪水期间(刚过境、过境1周、过境1个月)的水质和浮游植物进行调查和分析.整个监测过程中,共鉴定出浮游植物7门80种,可归属于20个功能群.该河段浮游植物种类数、丰度和生物量在洪水刚过境时大量减少,其物种丰富度和多样性在洪水过境1周到1个月左右才得以恢复,且支流的恢复速度快于干流.洪水刚过境和过境1个月时,干流的浮游植物功能群组成存在显著差异(p<0.05),优势群落以硅藻向隐藻、绿藻转变,优势功能群则按适应经常性搅动、浑浊的水环境的类群MP、P、B向适应水体分层或静水环境的类群X2、Y演替.在此过程中水质指标浊度和悬浮物浓度显著降低、电导率显著升高,水体均处于中营养水平.冗余分析(Redundancy analysis,RDA)结果显示,对浮游植物优势功能群影响较大的环境因子有浊度、悬浮物、pH值、高锰酸盐指数、总磷、氨氮和电导率等.洪水期间闸坝对水文条件的改变也是影响浮游植物群落结构的重要因素.相比于浮游植物多样性指数的评价方法,结合水体理化因子与浮游植物功能群变化进行综合分析,在极端水文条件影响下多闸坝河流的水质及生态评价具有潜在优势.

关键词：浮游植物群落结构功能群闸坝洪水

来源：评论

学校读者我要写书评

暂无评论

建议与咨询留下您的常用邮箱和电话号码，以便我们向您反馈解决方案和替代方法

时间限定

文献类型

馆藏选择

核心期刊

语言

文献类型

帮助

文字说明：

检索规则说明：

检索范例：

分类表

所选分类

限定检索结果

文献类型

馆藏范围

日期分布

学科分类号

主题

机构

作者

语言

请选择保存的检索档案：

请选择收藏分类：

通借通还

建议与咨询 留下您的常用邮箱和电话号码，以便我们向您反馈解决方案和替代方法

时间限定

文献类型

馆藏选择

核心期刊

语言

文献类型

帮助

文字说明：

检索规则说明：

检索范例：

分类表

所选分类

限定检索结果

文献类型

馆藏范围

日期分布

学科分类号

主题

机构

作者

语言

请选择保存的检索档案： 新增检索档案 确定 取消

请选择收藏分类： 新增自定义分类 确定 取消

通借通还

建议与咨询留下您的常用邮箱和电话号码，以便我们向您反馈解决方案和替代方法

请选择保存的检索档案：

请选择收藏分类：