石油焦(PC)含碳量高,成本低,是一种有价值的钠离子电池(SIB)负极前驱体。易石墨化石油焦基炭的微晶态和孔隙结构的调控对于产生丰富的Na^(+)存储位点至关重要。本研究采用前驱体转化策略,通过酸氧化引入大量氧官能团,然后使用高温炭化分解氧官能团,重新排列碳微晶,从而扩大碳层间距,使石油焦基炭形成丰富的闭孔,大幅提高了平台区Na^(+)的储存能力。优化后的样品在0.02 A g^(-1)下可提供356.0 mAh g^(-1)的可逆容量,其中约93%容量低于1.0 V。恒流间歇滴定技术(GITT)和原位X射线衍射(XRD)表明,低电压平台区钠的储存能力涉及层间插入和闭孔填充过程的共同贡献。本研究提出了一种利用低成本和高芳香性的前驱体开发高性能炭基负极的综合方法。
以(NH_(4))_(6)Mo_(7)O_(24)·4H_(2)O、Bi(NO_(3))_(3)·5H_(2)O、Fe(NO_(3))_(3)·9H_(2)O、Co(NO_(3))_(2)·6H_(2)O和KNO_(3)为前驱体金属盐,通过共沉淀法制备了一系列MoBiFeCoK混合氧化物催化剂,考察了主金属Mo、Bi,助金属Fe、Co和掺杂金属K含量对催化剂催化异丁烯气相氧化反应的影响,通过SEM、EDX、XRD、NH_(3)-TPD对掺杂K前后的催化剂进行了表征,同时对催化异丁烯气相氧化反应条件进行了优化,并测试其100 h的催化稳定性。结果表明,Bi、Fe、Co和K的含量对MoBiFeCoK混合氧化物催化剂催化异丁烯气相氧化反应的性能有显著影响,其中,Mo_(12)Bi_(1.2)Fe_(3)Co_(8)K_(0.4)表现出最优催化性能;K的掺杂降低了催化剂酸量(从Mo12Bi1.2Fe3Co8的15.27μmol/g降至Mo_(12)Bi_(1.2)Fe_(3)Co_(8)K_(0.4)的5.91μmol/g),并明显提升主产物甲基丙烯醛(MAL)的选择性;异丁烯气相氧化反应的最佳条件为:以0.66 g Mo_(12)Bi_(1.2)Fe_(3)Co_(8)K_(0.4)为催化剂,反应温度320℃,n(O_(2))∶n(异丁烯)(氧烯比)=10∶1,体积空速(GHSV)=2000h^(-1)。在该条件下,Mo_(12)Bi_(1.2)Fe_(3)Co_(8)K_(0.4)在100h的催化异丁烯气相氧化反应中表现稳定,异丁烯转化率保持在98.6%,MAL选择性保持在86.4%。
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