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物理化学学报 2014年第8期30卷 1581-1586页

作者：周瀚洋于天麟敖银勇彭静翟茂林北京大学化学与分子工程学院应用化学系放射化学与辐射化学重点学科实验室北京分子科学国家实验室北京100871

二环己基-18-冠-6(DCH18C6)可以有效地从高放废液中分离90Sr,对于减小放射性废物的危害和实现高放废物的减容有重要意义.由于在实际应用中DCH18C6处于射线照射下,其结构可能会被破坏并引起络合能力的变化,因此有必要对该配合物的辐射稳... 详细信息

二环己基-18-冠-6(DCH18C6)可以有效地从高放废液中分离90Sr,对于减小放射性废物的危害和实现高放废物的减容有重要意义.由于在实际应用中DCH18C6处于射线照射下,其结构可能会被破坏并引起络合能力的变化,因此有必要对该配合物的辐射稳定性进行研究.本文合成了Sr(NO3)2?DCH18C6配合物晶体,并通过单晶X射线衍射(XRD)与扩展X射线吸收精细结构谱(EXAFS)等方法进行了表征,确定Sr2+与周围氧原子的配位数为10,Sr―O平均键长约为0.268 nm/0.266 nm(XRD/EXAFS).配位原子来自DCH18C6的六个氧原子以及两个作为双齿配体的硝酸根的四个氧原子.对该配合物晶体在空气中进行γ辐照,EXAFS结果表明吸收剂量为400 kGy时,Sr―O键长及配位数没有发生变化,配位结构没有被破坏,具有很好的耐辐照稳定性.显微红外光谱(Micro-FTIR)结果进一步证明辐照后冠醚环的部分C―H键氧化为羟基或羰基,但并不影响DCH18C6与Sr2+的配位结构.

关键词：冠醚锶辐射稳定性 XRD EXAFS

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HPLC-ICP-MS联用法用于地下水中硒和碘的种态分析

HPLC-ICP-MS联用法用于地下水中硒和碘的种态分析

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中国化学会首届全国质谱分析学术研讨会

作者：聂哲刘春立北京大学化学与分子工程学院应用化学研究所北京分子科学国家实验室放射化学与辐射化学重点学科实验室

Se与I是核反应中产生的裂变产物核素,具有半衰期长、易迁移、化学和辐射双重毒性的特点[1,2],是高放废物地质处置中重点关注的放射性核素。硒和碘为多价态元素,在水溶液中,硒和碘的主要存在形式分别是硒酸根离子和亚硒酸根离子、碘离子... 详细信息

Se与I是核反应中产生的裂变产物核素,具有半衰期长、易迁移、化学和辐射双重毒性的特点[1,2],是高放废物地质处置中重点关注的放射性核素。硒和碘为多价态元素,在水溶液中,硒和碘的主要存在形式分别是硒酸根离子和亚硒酸根离子、碘离子和碘酸根离子。由于不同种态之间迁移、扩散及生物毒性不同,对硒和碘的种态进行分析和研究,有助于硒、碘在环境中的行为和寿命的预测及其环境毒理学的研究。HPLC-ICP-MS联用法利用HPLC对待测组份进行分离,ICP-MS对色谱流出物进行定性和定量分析,已被广泛应用于生物、环境、食品样品中铬、汞、砷、硒元素的形态分析[3-5]。本实验建立了使用HPLC-ICP-MS对水溶液中硒和碘种态的分析方法,使用阴离子交换色谱柱,并且采用ICP-MS的动态反应池技术（DRC）,以减少检测中产生的多原子离子干扰。通过对流动相组成、pH、DRC反应气种类和反应气流速优化,可以将硒和碘的四种种态(SeO、SeO、I、IO)在10分钟内分离并同时检测（图1）。该方法重复性和中间精密度达到要求的同时,每种种态的检出限均在1μgL以下,加标回收率接近100%。我们将该方法应用于硒和碘在甘肃北山3号井不同深度的地下水样的种态分析。分析结果表明,硒以硒酸根离子形式存在,而碘酸根离子为碘的主要存在形式,并且样品经过过滤后直接进样,无需富集或复杂的前处理,节省了人力和时间,有望于为高放废物处置库的安全评价提供基础数据。

关键词：形态分析硒碘 HPLC-ICP-MS联用地下水

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硫铁矿在阻滞Se和U迁移中的作用

硫铁矿在阻滞Se和U迁移中的作用

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第5届废物地下处置学术研讨会

作者：康明亮马宾杨颛伟刘春立陈繁荣中山大学中法核工程与技术学院北京分子科学国家实验室放射化学与辐射化学重点学科实验室北京大学化学与分子工程学院应用化学研究所中国科学院广州地球化学研究所矿物学与成矿学重点实验室

Se和U对氧化还原条件敏感,能存在多种价态,处于低价态时,易形成难溶于水的固相沉淀。因此,还原沉淀是阻滞其迁移的有效方法。利用同步辐射X-射线吸收谱（XAS）及X-射线光电子能谱（XPS）的谱学表征技术,研究了硫铁矿对亚硒酸(Se（Ⅳ）)... 详细信息

Se和U对氧化还原条件敏感,能存在多种价态,处于低价态时,易形成难溶于水的固相沉淀。因此,还原沉淀是阻滞其迁移的有效方法。利用同步辐射X-射线吸收谱（XAS）及X-射线光电子能谱（XPS）的谱学表征技术,研究了硫铁矿对亚硒酸(Se（Ⅳ）)和铀酰(U（Ⅵ）)的还原沉淀作用。对亚硒酸研究表明,尽管热力学上在偏中性至碱性的条件下,FeSe是Se（Ⅳ）与天然黄铁矿或磁黄铁矿反应的产物,但在实验室观察到的还原产物均为Se（0）。导致这一现象的原因是,Se（Ⅳ）本身对FeSe或FeSe具有强氧化性,氧化产物为Se（0）,而Se（0）固相要进一步还原为FeSe或FeSe则受反应动力学的控制;对铀酰的研究表明,合成的黄铁矿和天然黄铁矿与铀酰分别仅在pH.5和.5条件下有反应,且还原产物为U（Ⅳ）和U（Ⅵ）的混合物（如UO）而非热力学上的稳定产物UO。导致这一现象的原因可能是黄铁矿的氧化需要有中间媒介参与(如Fe),而这些媒介与U（Ⅵ）的反应存在热力学与动力学上的局限性。另外,天然黄铁矿结构中所含的杂质元素对其反应性能具有较大的影响。研究结果表明,反应动力学对反应产物具有重要的影响。从地质时间尺度的角度来说,铁硫化物有可能将铀酰或亚硒酸还原为UO或FeSe从而阻滞其迁移。

关键词：高放废物地质处置 Fe(Ⅱ)-硫化物亚硒酸铀酰还原沉淀

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硫铁矿在阻滞Se和U迁移中的作用

硫铁矿在阻滞Se和U迁移中的作用

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第十三届全国核化学与放射化学学术研讨会

Se和U对氧化还原条件敏感,能存在多种价态,处于低价态时,易形成难溶于水的固相沉淀。因此,还原沉淀是阻滞其迁移的有效方法。利用同步辐射X-射线吸收谱（XAS）及X-射线光电子能谱（XPS）的谱学表征技术,我们研究了硫铁矿对亚硒酸(Se（Ⅳ... 详细信息

Se和U对氧化还原条件敏感,能存在多种价态,处于低价态时,易形成难溶于水的固相沉淀。因此,还原沉淀是阻滞其迁移的有效方法。利用同步辐射X-射线吸收谱（XAS）及X-射线光电子能谱（XPS）的谱学表征技术,我们研究了硫铁矿对亚硒酸(Se（Ⅳ）)和铀酰(U（Ⅵ）)的还原沉淀作用。结果表明,尽管热力学上在偏中性至碱性的条件下,FeSe是Se（Ⅳ）与天然黄铁矿或磁黄铁矿反应的产物,但在实验室观察到的还原产物均为Se（0）。导致这一现象的原因

关键词：硫铁矿亚硒酸天然黄铁矿

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毛细管法在研究几种关键核素在高放废物处置库中迁移行为的应用

毛细管法在研究几种关键核素在高放废物处置库中迁移行为的应用

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第二届全国核化学与放射化学青年学术研讨会

作者：张伟华马宾田文宇刘晓宇刘春立北京大学化学与分子工程学院应用化学研究所放射化学与辐射化学重点学科实验室北京分子科学国家实验室

核电的大力发展必然会带来大量的废物,包括低水平,中等水平和高水平放射性废物。其中,高放射性废物(HLW)因其放射性强,毒性大,成分复杂,裂变产物半衰期长而不宜分解等原因成为放射性废物处置的重点研究对象。关于高放废物的处置,科学家... 详细信息

核电的大力发展必然会带来大量的废物,包括低水平,中等水平和高水平放射性废物。其中,高放射性废物(HLW)因其放射性强,毒性大,成分复杂,裂变产物半衰期长而不宜分解等原因成为放射性废物处置的重点研究对象。关于高放废物的处置,科学家们之前提出过太空处置,深海处置,冰盖处置,地质处置等多种方案。经过各国研究人员的深入探索和实践,最终确定深地质处置为高放废物处置的最佳方案。

关键词：高放废物处置库关键核素深地质处置毛细管法

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磁黄铁矿还原亚硒酸的动力学研究

磁黄铁矿还原亚硒酸的动力学研究

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第二届全国核化学与放射化学青年学术研讨会

作者：马宾康明亮郑仲杨颛维刘春立北京分子科学国家实验室放射化学与辐射化学重点学科实验室北京大学化学与分子工程学院应用化学研究所

Se是核反应过程中产生的长半衰期(T3.77×10～5yr)裂片产物核素,具有化学和辐射双重毒性,是高放废物地质处置中重点关注的几个放射性核素之一。当硒在溶液中以高价态（Ⅵ、Ⅳ）形式存在时,几乎不受溶解度影响,并难以被吸附,迁移性极... 详细信息

Se是核反应过程中产生的长半衰期(T3.77×10～5yr)裂片产物核素,具有化学和辐射双重毒性,是高放废物地质处置中重点关注的几个放射性核素之一。当硒在溶液中以高价态（Ⅵ、Ⅳ）形式存在时,几乎不受溶解度影响,并难以被吸附,迁移性极强,而当其以低价态（0、-Ⅰ、-Ⅱ）形式存在时,易形成固体沉淀。因此将高价态的硒还原生成沉淀是阻滞Se迁移的最有效方式。此外,Fe（Ⅱ）-硫化物是自然

关键词：天然磁黄铁矿亚硒酸反应速率动力学研究

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关于环境放射化学研究中几个术语的讨论

关于环境放射化学研究中几个术语的讨论

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第十一届全国核化学与放射化学学术讨论会

作者：刘春立北京分子科学国家实验室放射化学与辐射化学重点学科实验室北京大学化学与分子工程学院应用化学研究所

环境放射化学是放射化学与环境科学交叉形成的一个新兴学科,是放射化学的一个重要组成部分,主要研究放射性核素在环境中的行为规律及其影响因素,在核设施退役治理及放射性废物处理和处置中发挥着越来越重要的作用.在环境放射化学研究中... 详细信息

环境放射化学是放射化学与环境科学交叉形成的一个新兴学科,是放射化学的一个重要组成部分,主要研究放射性核素在环境中的行为规律及其影响因素,在核设施退役治理及放射性废物处理和处置中发挥着越来越重要的作用.在环境放射化学研究中,经常用到诸如吸附分配比(分配系数)、扩散系数、滞后系数,种态等术语。本文环境放射化学研究中经常用到

关键词：环境放射化学

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磁黄铁矿还原亚硒酸的动力学及产物研究

磁黄铁矿还原亚硒酸的动力学及产物研究

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第十一届全国核化学与放射化学学术讨论会

作者：马宾康明亮刘春立北京分子科学国家实验室放射化学与辐射化学重点学科实验室北京大学化学与分子工程学院应用化学研究所

Se是核反应过程中产生的长半衰期(T（1/12）=3.77×10～5yr)裂片核素,具有化学和辐射双重毒性,是高放废物地质处置中重点关注的几个放射性核素之一。硒的溶液化学性质比较特殊,以高价态形式存在的硒酸和亚硒酸,几乎不受溶解度控制,... 详细信息

Se是核反应过程中产生的长半衰期(T（1/12）=3.77×10～5yr)裂片核素,具有化学和辐射双重毒性,是高放废物地质处置中重点关注的几个放射性核素之一。硒的溶液化学性质比较特殊,以高价态形式存在的硒酸和亚硒酸,几乎不受溶解度控制,并难以被粘土或花岗岩等处置库围岩介质所吸附,迁移性极强,而当其以低价态（0、-Ⅰ、-Ⅱ）形式存在时,易形成固体沉

关键词：磁黄铁矿亚硒酸处置库

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黄铁矿还原亚硒酸的XAS研究

黄铁矿还原亚硒酸的XAS研究

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第四届废物地下处置学术研讨会

作者：康明亮刘春立陈繁荣 Laurent Charlet 北京分子科学国家实验室放射化学与辐射化学重点学科实验室北京大学化学与分子工程学院应用化学研究所中国科学院广州地球化学研究所矿物学与成矿学重点实验室格勒诺布第一大学(约瑟夫·傅里叶大学)地球科学系

利用X射线吸收同步辐射近边和扩展边精细结构谱（XANES-EXAFS）,对黄铁矿还原亚硒酸的产物进行了较系统的研究。结果表明,Se（Ⅳ）与天然黄铁矿在pH≤5.65条件下的反应产物为Se（0）,在pH≈6.1附近,可能有少量的FeSeO或Fe-Se化合物生成,... 详细信息

利用X射线吸收同步辐射近边和扩展边精细结构谱（XANES-EXAFS）,对黄铁矿还原亚硒酸的产物进行了较系统的研究。结果表明,Se（Ⅳ）与天然黄铁矿在pH≤5.65条件下的反应产物为Se（0）,在pH≈6.1附近,可能有少量的FeSeO或Fe-Se化合物生成,在pH≥6.94时,由于Fe（Ⅲ）-氢氧化物的沉淀,在一定程度上阻滞了热力学上最稳定产物FeSe的生成;通过Se（Ⅳ）/Se（Ⅵ）与合成的黄铁矿-等轴磁硫铁矿反应,在pH≈6.2和pH≈10.3条件下,首次观察到热力学上最稳定产物FeSe的生成,表明Se在含Fe（Ⅱ）-硫化物的地质环境中,有可能形成其最难溶解的形态而被阻滞迁移。研究结果也表明,在一定程度上,黄铁矿还原亚硒酸过程并不产生酸。因此,Fe（Ⅱ）-硫化物有望作为较理想的还原剂,在地质时间尺度上阻滞Se的迁移。

关键词：高放废物地质处置 Fe(Ⅱ)-硫化物亚硒酸还原沉淀

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79Se在自然环境中的地球化学行为研究

79Se在自然环境中的地球化学行为研究

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第十一届全国核化学与放射化学学术讨论会

作者：康明亮刘春立陈繁荣 Laurent Charlet 北京分子科学国家实验室放射化学与辐射化学重点学科实验室北京大学化学与分子工程学院应用化学研究所中国科学院广州地球化学研究所矿物学与成矿学重点实验室中国科学院广州地球化学研究所矿物学与成矿学重点实验室格勒诺布第一大学(约瑟夫.傅里叶大学)地球科学系

利用x-射线吸收同步辐射近边和扩展边精细结构谱（XANES-EXAFS）,我们对黄铁矿还原亚硒酸的产物进行了较系统的研究。结果表明,Se（Ⅳ）与天然黄铁矿在从酸性至碱性的广泛pH范围内的反应产物为Se（O）:通过Se（Ⅳ）/Se（Ⅵ）与合成的黄... 详细信息

利用x-射线吸收同步辐射近边和扩展边精细结构谱（XANES-EXAFS）,我们对黄铁矿还原亚硒酸的产物进行了较系统的研究。结果表明,Se（Ⅳ）与天然黄铁矿在从酸性至碱性的广泛pH范围内的反应产物为Se（O）:通过Se（Ⅳ）/Se（Ⅵ）与合成的黄铁矿-等轴磁硫铁矿反应,在pH=6.2和≈10.3条件下,我们首次观察到热力学上最稳定产物FeSe的生成,表明Se在含Fe（Ⅱ）.硫化物的地质环境中,有可能形成其最难溶解的形态而被阻滞迁移。研究结果

关键词：地球化学行为亚硒酸

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