检索结果-内蒙古大学图书馆

质谱学报 2023年第5期44卷 685-695,I0005页

作者：游亦农黄奕华陈鸿展张辉李嘉琪成春雷李梅暨南大学质谱仪器与大气环境研究所粤港澳环境质量协同创新联合实验室广东省大气污染在线源解析系统工程技术研究中心广东广州510632 广东省广州生态环境监测中心站广东广州510630 广东省河源生态环境监测站广东河源517001 广州禾信仪器股份有限公司广东广州510530

本研究基于全二维气相色谱-飞行时间质谱(GC×GC-TOF MS),采用非靶标筛选法分析太湖流域18个采样点的水样,通过特征离子峰、精确质量数、保留指数偏差和NIST谱库匹配,共识别出466种有机物,其中各采样点共有检出率超过80%的化合物有6... 详细信息

本研究基于全二维气相色谱-飞行时间质谱(GC×GC-TOF MS),采用非靶标筛选法分析太湖流域18个采样点的水样,通过特征离子峰、精确质量数、保留指数偏差和NIST谱库匹配,共识别出466种有机物,其中各采样点共有检出率超过80%的化合物有68种,主要是香精香料、工业化学品和多用途化合物,并识别出多种尚未纳入监管清单的化合物,如顺式-11-二十烯酰胺、地塞诺和γ-谷甾醇。对非靶标方法识别的化合物进行半定量计算,发现各类化合物的单体浓度在0.025~113.145μg/L之间波动,其中浓度较高的是顺式-11-二十烯酰胺、邻苯二甲酸二丁酯和地塞诺。通过聚类分析发现,新塘港和小梅口点位的水体污染较轻,主要受涂料行业排放的影响,其余采样点位污染较重,主要受工业和食品加工业的影响。此外,本研究还对检出的68种有机物的半定量浓度进行初步的生态风险评估,发现有22种污染物具有中等以上生态风险,其中的11种污染物具有高生态风险,这为评估水体有机物健康效应提供了参考。

关键词：全二维气相色谱-飞行时间质谱(GC×GC-TOF MS) 水体有机物非靶标分析全面快筛

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臭氧对颗粒物中有机组分形成的关键作用

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环境科学学报 2023年第1期43卷 181-191页

作者：廖彤吴梦曦刘素琳廉秀峰蔡日东陈多宏成春雷杨帆李梅广东省生态环境监测中心广州510308 暨南大学质谱仪器与大气环境研究所粤港澳环境质量协同创新联合实验室广东省大气污染在线源解析系统工程技术研究中心广州510632 上海市浦东新区环境监测站上海201200

基于2019年10月广东省鹤山大气超级监测站的观测数据分析了臭氧浓度特征与单颗粒气溶胶中的有机物组分.结果表明,PM_(2.5)中OC的含量显著大于EC,OC/EC比值为0.7~10.4,其中,OC/EC>2的比例占91%,表明有机碳主要来自二次生成.高臭氧浓... 详细信息

基于2019年10月广东省鹤山大气超级监测站的观测数据分析了臭氧浓度特征与单颗粒气溶胶中的有机物组分.结果表明,PM_(2.5)中OC的含量显著大于EC,OC/EC比值为0.7~10.4,其中,OC/EC>2的比例占91%,表明有机碳主要来自二次生成.高臭氧浓度下二次组分(Sec)单颗粒和老化有机无机碳(ECOC-aged)单颗粒的数浓度显著增加,Sec和ECOC-aged单颗粒中含乙酸根(^(59)CH_(3)CO_(2)^(-))和乙醛酸(^(73)C_(2)HO_(3)^(-))的单颗粒数浓度呈单峰分布,两种有机单颗粒的增加都发生在下午臭氧浓度升高光化学反应较强的时段,表明大气氧化性增强有利于含氧有机物的生成.此外,Sec单颗粒中两种有机单颗粒的峰值出现在16:00,而ECOC-aged单颗粒中两种有机单颗粒的峰值出现在18:00之后,这种差异产生的原因可能与含氧有机物氧化形成的过程有关,ECOC-aged粒子中的含氧有机物主要来自光化学反应生成的低挥发有机物的气固分配过程,含氧有机物峰值的出现要晚于臭氧的浓度峰值.综上,本研究发现高臭氧浓度时段细颗粒物中二次有机碳显著增加,单颗粒中含氧有机物浓度上升,但同样大气氧化环境下不同单颗粒中含氧有机物的生成过程并不一致,相关结果为进一步探讨大气氧化性与二次有机气溶胶的生成提供了新思路.

关键词：臭氧光化学反应大气氧化性含氧有机物二次有机气溶胶

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深圳市一次强化减排措施下的VOCs组成和来源特征

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环境科学学报 2024年第1期44卷 124-134页

作者：陈冰娜程鹏梁永贤黄冠聪颜敏黄伟超廖艺佳陈钰彬李小兵袁斌暨南大学质谱仪器与大气环境研究所广州510632 广东省大气污染在线源解析系统工程技术研究中心广州510632 环境质量协同创新粤港澳联合实验室广州511443 深圳市环境科学研究院深圳518001 暨南大学环境与气候研究院广州511443

挥发性有机物(VOCs)是大气对流层中非常重要的痕量组分,对大气的氧化能力和区域环境问题都有重要影响.在当前我国颗粒物污染得到有效控制,而臭氧污染日趋突出的背景下,开展VOCs监测和研究具有很强的现实意义.本研究于2022年秋季在深圳... 详细信息

挥发性有机物(VOCs)是大气对流层中非常重要的痕量组分,对大气的氧化能力和区域环境问题都有重要影响.在当前我国颗粒物污染得到有效控制,而臭氧污染日趋突出的背景下,开展VOCs监测和研究具有很强的现实意义.本研究于2022年秋季在深圳市坪山区采用气相色谱-质谱/氢火焰离子化检测器(GC-MS/FID)对VOCs进行了近一个月的连续监测,在观测前半段,深圳市实施了大气污染强化减排措施,而在非减排期出现了一周的持续降水.对此,本研究主要针对强化减排期和非减排期(无降水),以及降水条件下VOCs污染特征和变化规律进行了分析,并采用PMF模型对不同时期的VOCs来源进行了比较.主要结论如下:观测期间VOCs总浓度均值为(31.85±26.07)×10^(-9),强化减排期浓度略高于非减排期(无降水).强化减排期以OVOCs组分贡献最大(30.21%),非减排期(无降水)以烷烃组分贡献最大(44.90%).强化减排期间高浓度物种大多具有更低的VOC/CO排放比,甲基环戊烷、2,2-二甲基丁烷、2,3-二甲基戊烷、环己烷、2-己酮的削减最为明显,但大部分物种在非减排期(无降水)的排放比更低.而在降水期间VOCs浓度出现反弹,主要以甲基环戊烷、2,2-二甲基丁烷、2,3-二甲基戊烷、环己烷、2-己酮为主.源解析结果表明,机动车尾气(27.70%)、餐厨废气+燃烧(20.44%)、油气挥发(19.76%)、溶剂使用(16.52%)、工业过程(12.91%)和植物源(2.67%)为该站点VOCs的主要来源.强化减排期间机动车尾气的削减效果最为显著,溶剂使用和油气挥发也有一定减少,体现了减排措施的有效性.但工业过程的浓度在强化减排期更高,说明减排措施对这一类排放源缺乏效果.此外,受降水过程影响,植物源的贡献较小,而餐厨废气+燃烧在两个时期的变化不大.总体上,深圳市强化减排措施对不同VOCs物种和来源的削减体现出选择性的特点.但受限于天气条件、区域传输等其他因素,减排效果的科学评估需要更多观测数据的支持.

关键词：挥发性有机物污染特征来源解析

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广州市旱雨季城市和郊区站点HONO分布特征及其对大气氧化性的贡献

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环境科学学报 2024年第10期44卷 121-132页

作者：田玉洁程鹏裴成磊黄坤伦陈彦宁李梅韩宝彬运丽君余毅航杨闻达凌基邓晖马文彬暨南大学环境与气候学院暨南大学质谱仪器与大气环境研究所广东省大气污染在线源解析系统工程技术研究中心环境质量协同创新粤港澳联合实验室广州510632 广东省广州生态环境监测中心站广州510308 广州禾信仪器股份有限公司广州510530

气态亚硝酸(HONO)是对流层羟基自由基(?OH)的初级来源,对于大气氧化性具有重要影响.近年来,广州及周边地区开展了多次HONO观测,但该地区的HONO区域分布和季节变化未见报道.本研究基于2022年广州市区和郊区3个站点的同步观测数据,分析了... 详细信息

气态亚硝酸(HONO)是对流层羟基自由基(?OH)的初级来源,对于大气氧化性具有重要影响.近年来,广州及周边地区开展了多次HONO观测,但该地区的HONO区域分布和季节变化未见报道.本研究基于2022年广州市区和郊区3个站点的同步观测数据,分析了各站点在典型季节的大气污染状况和HONO分布特征,并计算了HONO对?OH贡献的地区和季节差异.结果表明:广州市HONO浓度较历史观测值较低,可能和广州市大气污染浓度逐年降低的趋势相一致.番禺站((1.49±1.05)μg·m^(-3))HONO浓度最高,南沙站((1.24±1.08)μg·m^(-3))略低于番禺站,而从化站((0.40±0.39)μg·m^(-3))浓度最低.从季节差异来看,番禺站和南沙站的HONO浓度都是旱季高于雨季,和其他污染物基本一致.而从化站HONO浓度在雨季((0.49±0.44)μg·m^(-3))显著高于旱季((0.21±0.10)μg·m^(-3)),可能和局地排放以及化学过程的共同作用有关.3个站点HONO对?OH的贡献排序为番禺站>南沙站>从化站,且雨季显著高于旱季.虽然HONO对?OH的平均贡献仅有O_(3)的13%~48%,但在清晨占主导地位,对于光化学过程的启动起到重要作用.

关键词：气态亚硝酸 ·OH自由基旱雨季分析污染特征珠江三角洲

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广州市2020年春节期间烟花爆竹燃放对空气质量的影响

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环境科学 2021年第2期42卷 546-555页

作者：裴成磊王宇骏毕燕茹廉秀峰周倩妮王在华马理李梅广东省广州生态环境监测中心站广州510060 广州禾信仪器股份有限公司广州510530 暨南大学质谱仪器与大气环境研究所广东省大气污染在线源解析系统工程技术研究中心广州510632 粤港澳环境质量协同创新联合实验室广州510632 广东省科学院资源综合利用研究所广州510650 百色学院化学与环境工程学院百色533000

利用2020年春节期间(1月21~28日)广州市21个空气质量监测站气象和空气污染物数据及其中4个监测点位的单颗粒气溶胶质谱仪(single particle aerosol mass spectrometer,SPAMS)数据,研究烟花爆竹燃放对广州市及11个行政区空气质量的影响,... 详细信息

利用2020年春节期间(1月21~28日)广州市21个空气质量监测站气象和空气污染物数据及其中4个监测点位的单颗粒气溶胶质谱仪(single particle aerosol mass spectrometer,SPAMS)数据,研究烟花爆竹燃放对广州市及11个行政区空气质量的影响,并基于SPAMS建立了烟花爆竹快速溯源方法,分析了烟花爆竹源单颗粒化学成分.结果表明,烟花爆竹燃放对燃放区及禁止燃放区的空气质量都造成显著影响,广州市PM_(2.5)、PM_(10)和SO_(2)质量浓度在除夕夜间迅速升高.烟花爆竹集中燃放时段(1月25日01:00~06:00),主要影响了增城区、白云区、黄埔区及天河区部分区域的空气质量.建立了基于SPAMS以Al^(+)为示踪物及最快5 min时间分辨率的烟花爆竹快速溯源方法.烟花爆竹源颗粒主要颗粒类型是左旋葡聚糖、富钾和矿物质类颗粒.烟花爆竹源颗粒含有丰富的硝酸盐,但不利于铵盐的形成.

关键词：烟花爆竹燃放空气质量单颗粒质谱快速溯源方法广州

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地壳元素铁的吸光贡献对黑碳吸光增强估算的影响——以武汉为例

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中国环境科学 2022年第7期42卷 3033-3045页

作者：谭健夏瑞吴兑孔少飞陈楠成春雷邓涛陶丽萍张雪吴柏禧吴良斌王庆吴晟暨南大学质谱仪器与大气环境研究所广东广州510632 粤港澳环境质量协同创新联合实验室广东广州510632 广东省大气污染在线源解析系统工程技术研究中心广东广州510632 中国地质大学(武汉)环境学院湖北武汉430074 湖北省大气复合污染研究中心湖北武汉430074 湖北省生态环境监测中心站湖北武汉430074 中国气象局广州热带海洋气象研究所广东广州510640

传统方法使用固定的波长吸收指数来估算地壳元素或棕碳吸光,但该方法只能处理仅存在两种组分的情形(黑碳/棕碳,或黑碳/地壳元素)的吸光贡献,存在较大不确定性.为此,本文提出一种新的方法,利用武汉在线观测数据(2021年2、3、8、9月),采... 详细信息

传统方法使用固定的波长吸收指数来估算地壳元素或棕碳吸光,但该方法只能处理仅存在两种组分的情形(黑碳/棕碳,或黑碳/地壳元素)的吸光贡献,存在较大不确定性.为此,本文提出一种新的方法,利用武汉在线观测数据(2021年2、3、8、9月),采用铁作为地壳元素的示踪物,利用最小相关系数法(MRS)得出地壳元素的吸光贡献,在扣除地壳元素吸光之后,再得到黑碳吸光增强系数(E_(abs)).结果显示观测期间370nm波段地壳元素吸光贡献均值为12.3%,月均值范围5.7%~15.5%,且波长吸收指数与铁的浓度正相关,表明地壳元素吸光贡献不可忽视.地壳元素吸光贡献呈现出显著的季节特征,呈现出冬季低,春季高的特点.地壳元素吸光的分离前后计算的E_(abs)存在一定的差异,受到了黑碳和铁的相关性的影响.观测期间扣除地壳元素吸光后,E_(abs)均值为1.43±0.53,在季节性上呈现春夏高,秋冬低的特性,春季较高E_(abs)值与春季黑碳较高的老化程度有关.E_(abs)对无机盐和有机物的含量存在正的依赖关系,证明了这些包裹物质对吸光增强的影响.

关键词：矿尘吸光贡献黑碳吸光增强最小相关系数法(MRS方法) 波长吸收指数(AAE)

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广州塔的高空HONO观测及其对大气氧化性的影响

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环境科学学报 2024年第2期44卷 330-342页

作者：龚育诚程鹏杨闻达韩宝彬余毅航李小兵袁斌裴成磊沈劲暨南大学质谱仪器与大气环境研究所广州510632 广东省大气污染在线源解析系统工程技术研究中心广州510632 环境质量协同创新粤港澳联合实验室广州511443 暨南大学环境与气候研究院广州511443 广东省广州生态环境监测中心站广州510006 广东省生态环境监测中心广州510308

HONO作为羟基自由基(·OH)的主要前体物而受到广泛关注,近几十年开展了大量观测,但高空观测较为稀缺,尤其在珠三角地区尚未开展.本研究于2020年8月在广州塔450m平台开展了HONO及相关参数的测量,结果表明:450m高空HONO平均浓度为(1.3... 详细信息

HONO作为羟基自由基(·OH)的主要前体物而受到广泛关注,近几十年开展了大量观测,但高空观测较为稀缺,尤其在珠三角地区尚未开展.本研究于2020年8月在广州塔450m平台开展了HONO及相关参数的测量,结果表明:450m高空HONO平均浓度为(1.32±0.63)μg·m^(-3),呈日间低、夜间高的日变化特征.日间地面相关来源(机动车排放、NO_(2)非均相转化)在传输过程中光解损耗,约有56%到达高空.此外,均相反应、气溶胶表面的非均相转化、硝酸盐光解等原位反应也都无法解释观测到的HONO浓度.因此,还需要其他来源来平衡HONO收支.高空450 m处HONO对·OH的贡献在上午远大于O_(3),对光化学过程的启动具有重要作用,在全天对·OH的贡献也与O_(3)相当.可见,城市地区HONO对大气氧化性的影响不局限于地面,而可能贯穿下半个边界层.

关键词：气态亚硝酸(HONO) 收支分析 OH自由基高空观测广州塔

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基于单颗粒气溶胶质谱仪的气溶胶化学组分的半定量研究

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中山大学学报（自然科学版）（中英文） 2022年第3期61卷 140-152页

作者：张遥成春雷王在华袁明浩李梅张雪林苏柏江王新宇周振暨南大学质谱仪器与大气环境研究所/广东省大气污染在线源解析系统工程技术研究中心/粤港澳环境质量协同创新联合实验室广东广州510632 广东省科学院资源综合利用研究所广东广州510650 郑州市环境保护监测中心站河南郑州450007 广州禾信仪器股份有限公司广东广州510530

单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS,single particle aerosol mass spectrometer)可以实时、连续和高时间分辨率的提供单个气溶胶颗粒的粒径和化学组分信息,具有良好的定性能力。但,SPAMS对气溶胶化学组分的定量分析能力尚待评估。采用SPAMS结... 详细信息

单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS,single particle aerosol mass spectrometer)可以实时、连续和高时间分辨率的提供单个气溶胶颗粒的粒径和化学组分信息,具有良好的定性能力。但,SPAMS对气溶胶化学组分的定量分析能力尚待评估。采用SPAMS结合滤膜采样的分析方法,于2017-12-01至2018-02-28日在郑州市高新区、航空港区和中原区展开观测,通过对比单颗粒中的元素碳(EC)、有机碳(OC)、硫酸盐、硝酸盐和铵盐的峰面积、数浓度与滤膜采集的质量浓度,以回归分析系数(R)评估了SPAMS对5种组分的定量能力。结果表明:EC单颗粒的数浓度和峰面积与其质量浓度的相关性始终很低(R<0.3),说明尚无法通过相关性分析建立EC单颗粒与质量浓度的定量关系;OC单颗粒与质量浓度的相关性从低度到中度相关分布(0.3质量浓度都有中度以上的相关性(R>0.5),可以通过相关性建立硫酸盐、硝酸盐和铵盐的半定量系数。三个站点各组分相关性对比结果表明:中原区各组分数浓度与质量浓度的相关性高于高新区和航空港区,且中原区测径颗粒数浓度与PM_(2.5)质量浓度的相关性也显著高于其他两个采样点,因此测径颗粒数浓度与PM_(2.5)质量浓度的相关性可能是评估SPAMS定量化结果好坏的前提条件。

关键词： SPAMS 定量研究元素碳有机碳无机离子

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我国典型细颗粒物排放源单颗粒质谱特征对比研究

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环境科学学报 2022年第5期42卷 83-94页

作者：徐娇张英磊冯银厂李梅北京首创大气环境科技股份有限公司北京100176 南开大学环境科学与工程学院国家环境保护城市空气颗粒物污染防治重点实验室天津300071 质谱仪器与大气环境研究所广东省大气污染在线源解析系统工程技术研究中心暨南大学广州510630 粤港澳环境质量协同创新联合实验室广州510640

针对现有污染源单颗粒质谱成分谱较少且缺乏对比总结的问题,本论文收集了工艺过程源、扬尘源、机动车尾气源、燃煤源和生物质燃烧源的单颗粒质谱图数据,使用聚类算法分析了各源类单颗粒物的主要化学组成特征的差异性.结果表明工艺过程... 详细信息

针对现有污染源单颗粒质谱成分谱较少且缺乏对比总结的问题,本论文收集了工艺过程源、扬尘源、机动车尾气源、燃煤源和生物质燃烧源的单颗粒质谱图数据,使用聚类算法分析了各源类单颗粒物的主要化学组成特征的差异性.结果表明工艺过程源和燃煤源颗粒物均含有OC类、矿物质类、EC类、重金属类、富钾/左旋葡聚糖/硫酸盐硝酸盐类、OCEC类,但各颗粒类型的占比有明显差异,燃煤源中EC类占比明显高于工艺过程源而重金属类占比低于工艺过程源.生物质燃烧源主要由OC类、其他有机物类、富钾/左旋葡聚糖/硫酸盐硝酸盐类和OCEC类组成.扬尘颗粒的主要类型为矿物质类.从单颗粒化学组成上看,工艺过程源排放的有机颗粒中OC常与SO_(4)^(2-)内混,元素碳颗粒中EC与NO_(3)^(-)或SO_(4)^(2-)内混.燃煤源排放的碳质颗粒中EC、OC成分往往与NO_(3)^(-)和SO_(4)^(2-)或者单独与SO_(4)^(2-)发生内混,而生物质燃烧排放的有机颗粒物上OC与K、左旋葡聚糖、NO_(3)^(-)、SO_(4)^(2-)等成分内混.扬尘颗粒的常见成分是Si,且Si可能与Fe、Ca、Al或者NO_(3)^(-)等成分内混.进一步使用统计学方法提取了对各污染源具有标识作用的谱图特征,以下简称为示踪组分类,并定量化的对比分析了各污染源质谱特征的差异性.扬尘源、机动车尾气源、生物质燃烧源、燃煤源和工艺过程源分别获得52、16、19、23和53个示踪组分类,它们对各污染源原始颗粒总数分别贡献了82.1%、72.8%、64.7%、48.7%和27.2%.本研究可为今后单颗粒源解析算法不确定性评估提供支撑.

关键词：单颗粒气溶胶质谱污染源成分谱颗粒物来源解析化学组成污染源

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基于PMF的武汉市大气细颗粒物消光来源解析

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中国环境科学 2023年第1期43卷 7-19页

作者：夏瑞谭健汪琼琼吴兑孔少飞陈楠邓涛陶丽萍张雪吴柏禧吴良斌王庆吴晟暨南大学质谱仪器与大气环境研究所广东省大气污染在线源解析系统工程技术研究中心广东广州510632 粤港澳环境质量协同创新联合实验室广东广州510632 香港科技大学化学系中国香港999077 中国地质大学(武汉)环境学院湖北武汉430074 湖北省大气复合污染研究中心湖北武汉430074 湖北省生态环境监测中心站湖北武汉430074 中国气象局广州热带海洋气象研究所广东广州510640

利用武汉2020年7月(夏季)和10月(秋季)的在线观测数据,同时将颗粒物的光学参数和化学组分数据输入正定矩阵因子分解(PMF)源解析模型,对PM2.5消光系数的源贡献进行定量解析.研究发现,对吸收系数贡献较大的源为机动车(66.3%)和工业源(14.2... 详细信息

利用武汉2020年7月(夏季)和10月(秋季)的在线观测数据,同时将颗粒物的光学参数和化学组分数据输入正定矩阵因子分解(PMF)源解析模型,对PM2.5消光系数的源贡献进行定量解析.研究发现,对吸收系数贡献较大的源为机动车(66.3%)和工业源(14.2%),对散射系数贡献较大的源为以硝酸盐为主的二次无机盐Ⅰ(38.4%)和机动车(27.0%),光散射的源贡献率呈现出明显的季节变化,二次无机盐Ⅰ在夏季(14.6%)的贡献较秋季(47.4%)显著降低.消光系数源贡献方面,夏季机动车(37.2%)和以硫酸盐为主的二次无机盐Ⅱ(21.2%)对消光的贡献较大,而秋季主要的消光源为二次无机盐Ⅰ(44.7%)和机动车(26.7%).最后,还获取了几个重要源的波长吸收指数(AAE)值:机动车(0.96)、工业源(1.04)、扬尘(1.39)、生物质燃烧(2.24).

关键词：武汉市消光系数正定矩阵因子分解(PMF) 源解析气溶胶光学特性

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