检索结果-内蒙古大学图书馆

质谱学报 2023年第5期44卷 685-695,I0005页

作者：游亦农黄奕华陈鸿展张辉李嘉琪成春雷李梅暨南大学质谱仪器与大气环境研究所粤港澳环境质量协同创新联合实验室广东省大气污染在线源解析系统工程技术研究中心广东广州510632 广东省广州生态环境监测中心站广东广州510630 广东省河源生态环境监测站广东河源517001 广州禾信仪器股份有限公司广东广州510530

本研究基于全二维气相色谱-飞行时间质谱(GC×GC-TOF MS),采用非靶标筛选法分析太湖流域18个采样点的水样,通过特征离子峰、精确质量数、保留指数偏差和NIST谱库匹配,共识别出466种有机物,其中各采样点共有检出率超过80%的化合物有6... 详细信息

本研究基于全二维气相色谱-飞行时间质谱(GC×GC-TOF MS),采用非靶标筛选法分析太湖流域18个采样点的水样,通过特征离子峰、精确质量数、保留指数偏差和NIST谱库匹配,共识别出466种有机物,其中各采样点共有检出率超过80%的化合物有68种,主要是香精香料、工业化学品和多用途化合物,并识别出多种尚未纳入监管清单的化合物,如顺式-11-二十烯酰胺、地塞诺和γ-谷甾醇。对非靶标方法识别的化合物进行半定量计算,发现各类化合物的单体浓度在0.025~113.145μg/L之间波动,其中浓度较高的是顺式-11-二十烯酰胺、邻苯二甲酸二丁酯和地塞诺。通过聚类分析发现,新塘港和小梅口点位的水体污染较轻,主要受涂料行业排放的影响,其余采样点位污染较重,主要受工业和食品加工业的影响。此外,本研究还对检出的68种有机物的半定量浓度进行初步的生态风险评估,发现有22种污染物具有中等以上生态风险,其中的11种污染物具有高生态风险,这为评估水体有机物健康效应提供了参考。

关键词：全二维气相色谱-飞行时间质谱(GC×GC-TOF MS) 水体有机物非靶标分析全面快筛

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广州塔的高空HONO观测及其对大气氧化性的影响

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环境科学学报 2024年第2期44卷 330-342页

作者：龚育诚程鹏杨闻达韩宝彬余毅航李小兵袁斌裴成磊沈劲暨南大学质谱仪器与大气环境研究所广州510632 广东省大气污染在线源解析系统工程技术研究中心广州510632 环境质量协同创新粤港澳联合实验室广州511443 暨南大学环境与气候研究院广州511443 广东省广州生态环境监测中心站广州510006 广东省生态环境监测中心广州510308

HONO作为羟基自由基(·OH)的主要前体物而受到广泛关注,近几十年开展了大量观测,但高空观测较为稀缺,尤其在珠三角地区尚未开展.本研究于2020年8月在广州塔450m平台开展了HONO及相关参数的测量,结果表明:450m高空HONO平均浓度为(1.3... 详细信息

HONO作为羟基自由基(·OH)的主要前体物而受到广泛关注,近几十年开展了大量观测,但高空观测较为稀缺,尤其在珠三角地区尚未开展.本研究于2020年8月在广州塔450m平台开展了HONO及相关参数的测量,结果表明:450m高空HONO平均浓度为(1.32±0.63)μg·m^(-3),呈日间低、夜间高的日变化特征.日间地面相关来源(机动车排放、NO_(2)非均相转化)在传输过程中光解损耗,约有56%到达高空.此外,均相反应、气溶胶表面的非均相转化、硝酸盐光解等原位反应也都无法解释观测到的HONO浓度.因此,还需要其他来源来平衡HONO收支.高空450 m处HONO对·OH的贡献在上午远大于O_(3),对光化学过程的启动具有重要作用,在全天对·OH的贡献也与O_(3)相当.可见,城市地区HONO对大气氧化性的影响不局限于地面,而可能贯穿下半个边界层.

关键词：气态亚硝酸(HONO) 收支分析 OH自由基高空观测广州塔

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基于SPAMS探究南京市秋季大气中含草酸重金属颗粒的混合状态

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环境科学学报 2022年第7期42卷 73-83页

作者：谢芹惠苏柏江卓泽铭杜绪兵张国华李磊周振暨南大学质谱仪器与大气环境研究所广州510632 中国科学院广州地球化学研究所广州510640 广东省大气污染在线源解析系统工程技术研究中心广州510632

草酸是大气环境中重要的二羧酸,可以与多种非吸湿性的多价金属形成草酸-金属络合物,并对生物健康和大气环境产生重要的影响.众所周知,光化学反应可以促进草酸的形成.然而,考虑到草酸与重金属(Heavy Metals,HMs)潜在的络合反应,草酸与HM... 详细信息

草酸是大气环境中重要的二羧酸,可以与多种非吸湿性的多价金属形成草酸-金属络合物,并对生物健康和大气环境产生重要的影响.众所周知,光化学反应可以促进草酸的形成.然而,考虑到草酸与重金属(Heavy Metals,HMs)潜在的络合反应,草酸与HMs颗粒的混合态目前尚不完全清楚.本研究利用单颗粒气溶胶质谱仪对南京市大气中含有草酸的HMs(Fe、Cu、Pb、Zn)的粒径和化学组成进行了分析.结果表明,与采样期间获得的整体颗粒相比(17.16%),HMs中草酸的数分数(Number fractions,Nfs)更高(29.88%).草酸在各类HMs中的Nfs值分别为20.84%(Fe)、45.59%(Cu)、37.16%(Pb)、36.51%(Zn).此外,草酸与Cu(r=0.53)、Pb(r=0.55)和Zn(r=0.79)之间存在良好的相关性,这可能归因于它们在环境中可以形成草酸-重金属配合物.值得注意的是,Fe与草酸在白天(r=0.29)和夜间(r=0.71)的相关性差异明显,这可能是因为Fe-草酸配合物在白天发生光解和Fe驱动的Fenton反应有关.此外,气溶胶酸度(Relative acidity,Ra)和相对湿度(Relative humidity,RH)对形成草酸-重金属配合物也有影响.Ra的增强可能抑制草酸-重金属配合物的形成.当RH>70%时,RH增大可能促进草酸-重金属配合物的形成.本研究为评估草酸在HMs中的增强提供了一些参考依据,同时提高了我们对大气环境中存在的草酸汇的认识.

关键词：重金属草酸络合物混合态相对酸度相对湿度

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臭氧对颗粒物中有机组分形成的关键作用

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环境科学学报 2023年第1期43卷 181-191页

作者：廖彤吴梦曦刘素琳廉秀峰蔡日东陈多宏成春雷杨帆李梅广东省生态环境监测中心广州510308 暨南大学质谱仪器与大气环境研究所粤港澳环境质量协同创新联合实验室广东省大气污染在线源解析系统工程技术研究中心广州510632 上海市浦东新区环境监测站上海201200

基于2019年10月广东省鹤山大气超级监测站的观测数据分析了臭氧浓度特征与单颗粒气溶胶中的有机物组分.结果表明,PM_(2.5)中OC的含量显著大于EC,OC/EC比值为0.7~10.4,其中,OC/EC>2的比例占91%,表明有机碳主要来自二次生成.高臭氧浓... 详细信息

基于2019年10月广东省鹤山大气超级监测站的观测数据分析了臭氧浓度特征与单颗粒气溶胶中的有机物组分.结果表明,PM_(2.5)中OC的含量显著大于EC,OC/EC比值为0.7~10.4,其中,OC/EC>2的比例占91%,表明有机碳主要来自二次生成.高臭氧浓度下二次组分(Sec)单颗粒和老化有机无机碳(ECOC-aged)单颗粒的数浓度显著增加,Sec和ECOC-aged单颗粒中含乙酸根(^(59)CH_(3)CO_(2)^(-))和乙醛酸(^(73)C_(2)HO_(3)^(-))的单颗粒数浓度呈单峰分布,两种有机单颗粒的增加都发生在下午臭氧浓度升高光化学反应较强的时段,表明大气氧化性增强有利于含氧有机物的生成.此外,Sec单颗粒中两种有机单颗粒的峰值出现在16:00,而ECOC-aged单颗粒中两种有机单颗粒的峰值出现在18:00之后,这种差异产生的原因可能与含氧有机物氧化形成的过程有关,ECOC-aged粒子中的含氧有机物主要来自光化学反应生成的低挥发有机物的气固分配过程,含氧有机物峰值的出现要晚于臭氧的浓度峰值.综上,本研究发现高臭氧浓度时段细颗粒物中二次有机碳显著增加,单颗粒中含氧有机物浓度上升,但同样大气氧化环境下不同单颗粒中含氧有机物的生成过程并不一致,相关结果为进一步探讨大气氧化性与二次有机气溶胶的生成提供了新思路.

关键词：臭氧光化学反应大气氧化性含氧有机物二次有机气溶胶

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广州市非污染天PM_(2.5)高值期硫酸盐分布特征及成因

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地球化学 2024年第5期53卷 760-770页

作者：张倩华韩天玮陈彦宁廉秀峰陈希裴成磊李梅广东省广州生态环境监测中心站广东广州510006 暨南大学环境与气候学院质谱仪器与大气环境研究所粤港澳环境质量协同创新联合实验室广东省大气污染在线源解析系统工程技术研究中心广东广州510632 广州禾信仪器股份有限公司广东广州510530

于2022年9月在线监测广州市气象条件、气态污染物、水溶性离子、重金属、有机碳(OC)、元素碳(EC)及单颗粒,探究广州市非污染天PM_(2.5)高值期硫酸盐变化特征及成因。结果表明,PM_(2.5)浓度在2022年5月、7月、9月和10月比2021年同期增长... 详细信息

于2022年9月在线监测广州市气象条件、气态污染物、水溶性离子、重金属、有机碳(OC)、元素碳(EC)及单颗粒,探究广州市非污染天PM_(2.5)高值期硫酸盐变化特征及成因。结果表明,PM_(2.5)浓度在2022年5月、7月、9月和10月比2021年同期增长,其中9月增长达40.9%,同时伴随O_(3)浓度高值,O_(3)污染持续达18 d。采样期间共发生3次PM_(2.5)增长过程,硫酸盐是PM_(2.5)高值期增加最多的组分,硫酸盐浓度增量约占PM_(2.5)增量的25%,其次是OC、硝酸盐和铵盐。高相对湿度和高浓度O_(3)环境有利于SO_(2)转化,PM_(2.5)高值期硫氧化率(SOR=0.437)显著比低值期(SOR=0.334)高。含硫酸盐颗粒的主要类型为K-rich、EC和OC,其次为K-OC、K-Na和Fe。其中,EC和Fe类颗粒在PM_(2.5)高值期对硫酸盐形成有明显促进作用。该研究结果有助于进一步认识非污染天PM_(2.5)浓度增加的成因和硫酸盐形成机制。

关键词：硫酸盐元素碳混合状态 PM_(2.5) 广州

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基于量子级联激光器中红外光谱技术的幽门螺旋杆菌呼气诊断的可行性研究

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分析化学 2022年第9期50卷 1328-1335页

作者：黄慧周亦辰彭宇李雪张晔朱地暨南大学附属第一医院口腔科暨南大学口腔医学院暨南大学质谱仪器与大气环境研究所广东省大气污染在线源解析系统工程技术研究中心苏州冠德能源科技有限公司齐鲁工业大学(山东省科学院)能源研究所

幽门螺旋杆菌（Hp）与胃、十二指肠疾病密切相关，被证明是胃癌的Ⅰ类致癌因子。碳13尿素呼气试验(13C-UBT)因具有准确、简单、无放射性和非侵入性的优势，已成为检测Hp感染的初步诊断和治愈确认的首选测试方法。但是，因测试仪器昂贵且... 详细信息

幽门螺旋杆菌（Hp）与胃、十二指肠疾病密切相关，被证明是胃癌的Ⅰ类致癌因子。碳13尿素呼气试验(13C-UBT)因具有准确、简单、无放射性和非侵入性的优势，已成为检测Hp感染的初步诊断和治愈确认的首选测试方法。但是，因测试仪器昂贵且13C尿素试剂全球产量有限导致其价格不菲，使得13C-UBT仍是一种成本较高的Hp感染检测方法。为实现13C-UBT对Hp的高灵敏、低成本的实时检测，本研究探究了高分辨率、高灵敏度的中红外量子级联激光光谱技术替代传统基于质谱和近红外光谱技术作为Hp检测仪器的可行性。选择纳入Hp感染阳性、阴性、治疗中的受试者，考察了呼气采样方式（口呼气和鼻呼气）、13C尿素服用剂量（5、 10、 20和75 mg）对Hp感染诊断结果的影响。结果表明，中红外量子级联激光光谱技术具有实时原位测量、准确度高的特点，最大测量误差约为0.1‰～0.3‰。呼气采样方式结果表明，口呼气和鼻呼气两种采样方式得到的测量值一致（p>0.05）,表明鼻呼气有望替代口呼气为Hp呼气检测采集样本，进而减少口腔菌群对Hp检测结果的影响。不同13C尿素服用剂量的实验结果表明，服用5 mg13C尿素即可获得准确的诊断结果，与临床上现行13C尿素剂量（75～100 mg）相比，大幅度节省了试剂成本。本研究检测了基于量子级联激光器的中红外光谱分析仪的测量准确度，考察了其用于检测Hp感染的呼气诊断的可行性，优化了Hp呼气试验的采样方式和适宜的13C尿素剂量，为后续大规模样本检测提供了必要的实验基础。

关键词：幽门螺旋杆菌 13C尿素呼气试验量子级联激光器中红外光谱技术诊断

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基于PMF的武汉市大气细颗粒物消光来源解析

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中国环境科学 2023年第1期43卷 7-19页

作者：夏瑞谭健汪琼琼吴兑孔少飞陈楠邓涛陶丽萍张雪吴柏禧吴良斌王庆吴晟暨南大学质谱仪器与大气环境研究所广东省大气污染在线源解析系统工程技术研究中心广东广州510632 粤港澳环境质量协同创新联合实验室广东广州510632 香港科技大学化学系中国香港999077 中国地质大学(武汉)环境学院湖北武汉430074 湖北省大气复合污染研究中心湖北武汉430074 湖北省生态环境监测中心站湖北武汉430074 中国气象局广州热带海洋气象研究所广东广州510640

利用武汉2020年7月(夏季)和10月(秋季)的在线观测数据,同时将颗粒物的光学参数和化学组分数据输入正定矩阵因子分解(PMF)源解析模型,对PM2.5消光系数的源贡献进行定量解析.研究发现,对吸收系数贡献较大的源为机动车(66.3%)和工业源(14.2... 详细信息

利用武汉2020年7月(夏季)和10月(秋季)的在线观测数据,同时将颗粒物的光学参数和化学组分数据输入正定矩阵因子分解(PMF)源解析模型,对PM2.5消光系数的源贡献进行定量解析.研究发现,对吸收系数贡献较大的源为机动车(66.3%)和工业源(14.2%),对散射系数贡献较大的源为以硝酸盐为主的二次无机盐Ⅰ(38.4%)和机动车(27.0%),光散射的源贡献率呈现出明显的季节变化,二次无机盐Ⅰ在夏季(14.6%)的贡献较秋季(47.4%)显著降低.消光系数源贡献方面,夏季机动车(37.2%)和以硫酸盐为主的二次无机盐Ⅱ(21.2%)对消光的贡献较大,而秋季主要的消光源为二次无机盐Ⅰ(44.7%)和机动车(26.7%).最后,还获取了几个重要源的波长吸收指数(AAE)值:机动车(0.96)、工业源(1.04)、扬尘(1.39)、生物质燃烧(2.24).

关键词：武汉市消光系数正定矩阵因子分解(PMF) 源解析气溶胶光学特性

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人体呼出挥发性有机物的口罩微萃取气相色谱-质谱分析

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分析化学 2022年第3期50卷 445-453页

作者：陈伟妮袁子程蔡深回邹颖通辛国斌狄丹丹宋昕赵鹏吴曼曼胡斌暨南大学质谱仪器与大气环境研究所广东省大气污染在线源解析系统工程技术研究中心广州禾信仪器股份有限公司法庭毒物分析公安部重点实验室(北京市公安局) 合肥市公安局宁波大学高等技术研究院

人体呼气中含有大量与人类行为和健康状况有关的挥发性有机物(VOCs)。本研究采用口罩微萃取方法富集人体呼出VOCs,并联用3种气相色谱-质谱仪(GC-MS)对呼出VOCs进行分析鉴定与比对。优化了固相微萃取探针及富集采样时间；通过对比正常生... 详细信息

人体呼气中含有大量与人类行为和健康状况有关的挥发性有机物(VOCs)。本研究采用口罩微萃取方法富集人体呼出VOCs,并联用3种气相色谱-质谱仪(GC-MS)对呼出VOCs进行分析鉴定与比对。优化了固相微萃取探针及富集采样时间；通过对比正常生理呼出VOCs和口罩的背景信号，探索了人体经过不同的食物摄入和口腔护理对呼出VOCs的影响，以及特征VOCs的可检测性和持续性；对比了常规、便携式和全二维GC-MS仪器对人体呼出VOCs的分析性能与特性。结果表明，口罩微萃取气相色谱-质谱方法可有效地检测口腔中大量的内源性和外源性挥发VOCs,并且具有采样安全简便、高效便捷、与不同仪器的适配性强等特点，为人体口腔健康与疾病诊断提供了新方法。

关键词：口罩固相微萃取人体呼气气相色谱-质谱挥发性有机物

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东莞地区PM_(2.5)湿清除的观测研究

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环境科学学报 2021年第5期41卷 1741-1752页

作者：陈慧忠吴兑袁志扬东莞市气象局东莞523000 暨南大学质谱仪器与大气环境研究所广东省大气污染在线源解析系统工程技术研究中心广州510632

通过对东莞市2013—2017年降水、PM_(2.5)观测数据统计研究发现,降雨及PM_(2.5)浓度存在负相关关系,降雨对PM_(2.5)具有一定的清除效果.PM_(2.5)浓度下降的降水过程有376次,浓度上升的降水过程有333次,部分降水过程浓度出现明显反弹,应... 详细信息

通过对东莞市2013—2017年降水、PM_(2.5)观测数据统计研究发现,降雨及PM_(2.5)浓度存在负相关关系,降雨对PM_(2.5)具有一定的清除效果.PM_(2.5)浓度下降的降水过程有376次,浓度上升的降水过程有333次,部分降水过程浓度出现明显反弹,应与气溶胶再悬浮机制有关.在所有PM_(2.5)初始浓度低于40μg·m^(-3)的个例中,浓度下降的个例占比约49.4%,而当PM_(2.5)初始浓度高于40μg·m^(-3)时,浓度下降的个例占比约71.2%,说明PM_(2.5)粒子数量较多时,雨滴对粒子的捕获能力较强,降雨前PM_(2.5)的初始浓度可以作为判断降雨后PM_(2.5)浓度是否下降的预报依据.雨强小,也是造成雨后PM_(2.5)浓度反弹的原因.对于有效清除个例,雨强与清除率存在正相关关系,雨强越强,整体的清除作用有所加强.降水持续时间是影响PM_(2.5)清除作用的重要因素,持续时间超过6 h的小雨降水过程能达到40%的清除率效果,中雨以上降水过程持续时间越长,PM_(2.5)的清除效果越好.在浓度反弹的个例中,在低的初始浓度条件下,降水强度与降水持续时间对PM_(2.5)浓度反弹影响均较小,在初始浓度大于30μg·m^(-3)的条件下,平均反弹幅度收窄,初始浓度的增加,使得雨滴与颗粒物之间的碰并作用加强,降水强度的增大,使这种碰并作用进一步加强,进而制约了PM_(2.5)浓度反弹的幅度.降雨末期,细粒径颗粒物数浓度回升明显,小雨滴蒸发使细粒子脱离再次在空中悬浮,是造成雨后颗粒物浓度出现回升的主要原因.

关键词： PM_(2.5) 湿清除降雨强度降雨持续时间初始浓度

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施肥后土壤HONO排放特征及排放因子研究

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环境科学学报 2022年第8期42卷 449-458页

作者：韩宝彬程鹏余毅航田玉洁龚育诚陈冰娜杨闻达沈劲孙家仁罗德耀暨南大学质谱仪器与大气环境研究所广州510632 广东省大气污染在线源解析系统工程技术研究中心广州510632 广东省生态环境监测中心广州510308 环境保护部华南环境科学研究所广州510655 广州禾信仪器股份有限公司广州510530

近年发现土壤可以排放亚硝酸(HONO),对大气氧化性具有潜在的重要影响.施肥能增加土壤含氮气体的排放,通常用排放因子表征气体排放量对化肥的响应关系.但HONO的相关研究尚为空白,制约了对这一新的地气交换机制的环境效应的评估.为此,在... 详细信息

近年发现土壤可以排放亚硝酸(HONO),对大气氧化性具有潜在的重要影响.施肥能增加土壤含氮气体的排放,通常用排放因子表征气体排放量对化肥的响应关系.但HONO的相关研究尚为空白,制约了对这一新的地气交换机制的环境效应的评估.为此,在珠三角对一块菜地施用3种化肥(复合肥、碳酸氢铵和尿素),利用动态箱测量施肥前后的HONO排放通量.结果表明,土壤施用3种氮肥后的最大HONO排放通量分别为23.1、19.5和57.4 ng·m^(-2)·s^(-1),分别是施肥前最大值的3.5、3.2和9.4倍;3种氮肥的HONO排放因子分别为8.60×10^(-5)、1.44×10^(-4)和2.48×10^(-4);施肥后HONO排放通量呈现白天高夜间低的特征,且与土壤温度、土壤孔隙含水量(WFPS,在低含水量区间)呈正相关关系.证实了施肥对HONO排放具有显著促进作用,通过外场实测获得的3种化肥HONO排放因子,将为编制HONO排放清单等后续研究提供依据.

关键词：气态亚硝酸土壤排放外场观测氮肥排放因子

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