检索结果-内蒙古大学图书馆

环境科学 2023年第4期44卷 1801-1810页

作者：胡安琪谢晓栋龚康佳侯宇晖胡建林南京信息工程大学环境科学与工程学院江苏省大气环境监测与污染控制高技术研究重点实验室大气环境与装备技术协同创新中心南京210044 桐乡市气象局嘉兴314000

气象条件对近地层臭氧(O_(3))的生成有重要影响.为了探讨未来气候变化如何影响中国不同地区的O_(3)浓度,本研究将全球耦合模式比较计划CMIP5提供的CESM地球系统模式的气候预测数据作为WRF区域气象模式的初始边界条件,降尺度模拟了3种代... 详细信息

气象条件对近地层臭氧(O_(3))的生成有重要影响.为了探讨未来气候变化如何影响中国不同地区的O_(3)浓度,本研究将全球耦合模式比较计划CMIP5提供的CESM地球系统模式的气候预测数据作为WRF区域气象模式的初始边界条件,降尺度模拟了3种代表情景(RCP4.5、 RCP6.0和RCP8.5)下的未来2046~2055年夏季气候变化情况,并驱动CMAQ区域空气质量模式模拟气候变化对O_(3)的影响.结果表明,气候变化使中国夏季边界层高度、温度均值和高温天数增加,相对湿度有所降低,近地面风速无明显变化.在气象要素的共同影响下,O_(3)浓度在京津冀、四川和华南等地区呈现增加趋势,O_(3)每日最大8 h滑动平均(MDA8)极值在不同情景下增幅为:RCP8.5(0.7μg·m^(-3))>RCP6.0(0.3μg·m^(-3))>RCP4.5(0.2μg·m^(-3)).夏季MDA8超标日变化与高温天数变化有较为相似的分布,MDA8超标的发生与高温天气有密切关联.气候变暖背景下高温日数增加导致O_(3)极端污染事件增加,未来中国夏季O_(3)持续污染的可能性增加.

关键词：气候变化浓度路径(RCP) 温度臭氧(O_(3)) 区域差异

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2,7-萘二磺酸导向构筑的五元瓜环-碱金属及碱土金属基超分子自组装体及其溶剂识别

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无机化学学报 2023年第9期39卷 1711-1720页

作者：李婕施静肖帅张明慧葛伟伟黄琳陈凯南京信息工程大学环境科学与工程学院江苏省大气环境与装备技术协同创新中心江苏省大气环境监测与污染控制高技术研究重点实验室南京210044

以2,7-萘二磺酸(2,7-H_(2)NDA)作为结构导向剂,与五元瓜环(Q[5])和碱金属、碱土离子(K^(+)、Rb^(+)、Mg^(^(2+))、Ca^(^(2+)))在水热条件下制备出了4种新颖的Q[5]基超分子自组装体[K_(2)(H_(2)O)_(4)(Q[5])](2,7-NDA)·4H_(2)O(1)、[Rb_(2)(H_(2)O)_(5)(Q[5])](2,7-NDA)·3H_(2)O(2)、[Mg(H_(2)O)_(4)(Q[5])](2,7-NDA)·8H_(2)O(3)和[Ca(H_(2)O)_(4)(Q[5])](2,7-NDA)·10H_(2)O(4)。单晶X射线衍射测试结果表明,自组装体1和2具有相同的结构:Q[5]分子与金属离子配位形成的是“分子胶囊”;而在3中Q[5]与Mg^(2+)配位形成的是1∶1型简单配合物结构;在自组装体4中,Q[5]与Ca^(2+)配位形成的是一维Q[5]-Ca^(2+)配位聚合物链结构。这些结构中2,7-NDA^(2-)阴离子平衡了体系电荷,且通过其与瓜环外壁之间的弱相互作用,促进自组装体最终构筑成三维超分子结构。此外,还研究了自组装体4的溶剂识别荧光传感性能,结果表明其能够作为有机溶剂丙酮和DMF的猝灭型荧光探针。

关键词：五元瓜环外壁作用超分子自组装体荧光探针溶剂识别

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构建高效稳定的低温反向偏置双极膜电解槽用于二氧化碳还原

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第4期59卷 82-96页

作者：谢逸徐湛友卢千王莹香港中文大学化学系中国香港新界江苏省大气环境与装备技术协同创新中心江苏省大气环境监测与污染控制高技术研究重点实验室UNIST-NUIST中韩能源与环境联合实验室南京信息工程大学环境科学与工程学院江苏南京210044

二氧化碳电化学还原为高附加值的化学品和原料是一种具有应用前景的负碳技术.在过去十几年里,研究人员在碱性和中性电解质中进行了大量的二氧化碳电还原研究,并在活性、选择性和稳定性方面取得了很多进展.然而,二氧化碳与碱性电解液反... 详细信息

二氧化碳电化学还原为高附加值的化学品和原料是一种具有应用前景的负碳技术.在过去十几年里,研究人员在碱性和中性电解质中进行了大量的二氧化碳电还原研究,并在活性、选择性和稳定性方面取得了很多进展.然而,二氧化碳与碱性电解液反应生成碳酸盐,导致碳利用率较低(远低于产业化应用要求).因此,未来二氧化碳电还原领域面临的关键挑战是如何有效提高碳利用率.为解决这一挑战,在酸性电解质中进行二氧化碳电还原成为了一个可行的方案,它可以有效避免“碳酸盐问题”的发生.而基于双极膜的二氧化碳电解槽技术,则允许阴/阳极在不同pH的电解质中运行,是提高碳利用率的有效方案之一.本文首先介绍了双极膜的运行模式、热力学过程、物质传输现象、水解离/合成过程以及极限电流密度的起源,并总结了近期在双极膜优化方面取得的进展.然后,进一步聚焦于双极膜在常用的三类高效二氧化碳电解槽(流通池电解槽、膜电极电解槽和固态电解质电解槽)中的应用,详细探讨了其研究进展及所面临的挑战,并强调了针对不同结构电解槽的优化策略.值得一提的是,基于反向偏置双极膜的电解槽设计在促进质子传输至阴极、抑制碳酸盐形成方面表现出显著优势,进而有效提高了碳利用率.然而,大的质子通量同时也促进了竞争性的析氢反应,这在一定程度上抑制了二氧化碳转化为多碳产物.为了解决这一问题,流通池电解槽中的阴极电解液可以被用作缓冲层,通过调节阴极液的组成和厚度,实现电极表面在较高的pH下进行二氧化碳电还原,同时本体电解液维持在酸性,从而促进生成的碳酸盐再生为二氧化碳.另一方面,膜电极电解槽,又称零间隙电解槽,其设计特点在于催化剂层和膜直接接触,这种结构降低了电解液引起的电压损耗,提高了电解效率.然而,这种紧密接触也导致阴极表面的化学环境受到膜的强烈影响.大量质子通过膜传输至阴极,导致催化剂处于强酸性环境中,这为开发高效且稳定的二氧化碳还原电催化剂带来了很大挑战.近期,多种策略已成功应用于设计能够在pH≤1电解质中稳定运行的二氧化碳还原催化剂,包括双金属催化剂、杂原子掺杂金属催化剂和先进分子催化剂.此外,也可以通过构建界面缓冲层来精细调节局部pH值并优化阴极表面化学环境,从而进一步提升膜电极电解槽中二氧化碳电还原的选择性.为了实现商业应用,二氧化碳电解槽需要直接生成高浓度的产品,以减少后续的分离成本.为此,固态电解质二氧化碳电解槽提供了一种有效的解决方案.通过在阴离子交换膜和阳离子交换膜之间引入固态电解质,使得阴极表面形成的带负电物质(例如CH3COO-)能够顺利通过阴离子交换层并输送到固态电解质中,随后与阳极提供的质子结合,形成高纯度液体产品.最后,本文提出了双极膜二氧化碳电解槽面临的机遇和挑战,其中包括:(1)开发具有高离子选择性、高机械稳定性和低膜阻的新型双极膜;(2)开发对高附加值产品具有高本征活性和选择性的新型催化剂;(3)构筑具有高效气/液/电子传输的气体扩散电极;(4)设计低能耗和高稳定性的电解槽.综上所述,本文详细介绍了基于反向偏置双极膜的二氧化碳电解槽在研究进展以及工业应用方面的可行性,为未来开发具有高碳利用率和能量效率的二氧化碳还原技术提供了参考.

关键词：二氧化碳还原电催化双极膜碳利用率能量效率

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2020~2021年新冠疫情期间南京市PM_(2.5)化学组成与来源变化特征

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环境科学 2023年第2期44卷 593-601页

作者：华楠尚玥谢鸣捷南京信息工程大学环境科学与工程学院大气环境与装备技术协同创新中心江苏省大气环境监测与污染控制高技术研究重点实验室南京210044 商丘市气象局商丘476000

为了解新冠疫情期间极端减排情景下南京市PM_(2.5)的化学组成和来源变化,对南京市2020年1~3月和2021年6~8月两次疫情管控前后PM_(2.5)化学组分(水溶性无机离子、碳质组分和无机元素)的小时观测结果进行分析.结果表明,NO^(-)_(3)浓度在... 详细信息

为了解新冠疫情期间极端减排情景下南京市PM_(2.5)的化学组成和来源变化,对南京市2020年1~3月和2021年6~8月两次疫情管控前后PM_(2.5)化学组分(水溶性无机离子、碳质组分和无机元素)的小时观测结果进行分析.结果表明,NO^(-)_(3)浓度在两次疫情管控期间比管控前分别下降52.9%和43.0%,高于NH^(+)_(4)(46.4%和31.6%)和SO_(4)^(2-)(33.8%和16.5%).由于观测点位于交通干道附近,元素碳(EC)的下降幅度(35.4%和20.6%)高于有机碳(OC;11.1%和16.2%).结合以上丰量组分特征比值的变化,推断疫情管控对交通排放的影响比工业活动更显著.各主要丰量组分浓度在疫情管控前后的连续变化过程表明,来自本地交通排放的NO_(x)对PM_(2.5)中NO^(-)_(3)的形成有重要贡献,并且是短期内本地PM_(2.5)污染形成的重要原因.另外,还采用正定矩阵因子分解模型(PMF)分析PM_(2.5)成分的小时观测数据,解析出的7个因子可分别代表冶金、烟花爆竹燃放、道路交通排放、燃煤、扬尘、二次硫酸盐和二次硝酸盐.由于在高温下硝酸盐不稳定,2021年疫情管控期间(夏季)二次硝酸盐对PM_(2.5)的贡献(21.2%)远低于2020年疫情管控期间(冬季,60.6%),但二次组分的形成始终在PM_(2.5)的来源贡献中占主导地位.因此,进一步控制NO_(x)和SO_(2)排放将是我国城市地区PM_(2.5)持续下降的有效途径.

关键词：新冠疫情 PM_(2.5) 化学组成交通排放源解析

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南京近郊农田大气颗粒物及金属干沉降输入特征

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环境科学 2023年第4期44卷 1873-1881页

作者：刘翠英靳浩樊建凌南京信息工程大学应用气象学院江苏省农业气象重点实验室南京210044 南京信息工程大学环境科学与工程学院江苏省大气环境监测与污染控制高技术研究重点实验室江苏省大气环境与装备技术协同创新中心南京210044

大气颗粒物中重金属干沉降输入是农业区域重金属的重要来源之一,但当前对农业区大气重金属沉降的观测研究较少.通过对南京近郊典型稻麦轮作区定点连续1 a采样,分析了不同粒径大气颗粒物和其中10种金属元素的浓度,并利用大叶模型估算其... 详细信息

大气颗粒物中重金属干沉降输入是农业区域重金属的重要来源之一,但当前对农业区大气重金属沉降的观测研究较少.通过对南京近郊典型稻麦轮作区定点连续1 a采样,分析了不同粒径大气颗粒物和其中10种金属元素的浓度,并利用大叶模型估算其干沉降通量.结果表明,颗粒物浓度和干沉降通量均呈现冬春高、夏秋低的变化趋势;冬春季颗粒物污染为粗粒子(2.1~9.0μm)和细粒子(<2.1μm)的双重作用,而夏秋季则主要为细粒子的作用;金属元素浓度在巨粒子(>9.0μm)中占比最低,在粗粒子和细粒子中相当,而Pb、 Mn、 As和Cd在细粒子中占比较高;10种金属元素的年均干沉降通量[mg·(m^(2)·a)^(-1)]大小为:Ca(2 096.4)>Al(1 710.4)>Zn(855.0)>Fe(256.1)>Pb(40.35)>Cu(31.93)>V(26.21)>Mn(9.10)>As(2.48)>Cd(0.28).研究结果为更加全面地认识人类活动对农产品质量安全和土壤生态环境的影响提供参考依据.

关键词：农田大气颗粒物重金属粒径分布干沉降

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太湖西部湖区沉积物中重金属的来源分析和生态风险评估

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长江科学院院报 2025年

作者：赵存法范琦苏清田蓉蔡溢玮王海翔袁和忠江苏省地质局南京信息工程大学环境科学与工程学院江苏省大气环境监测与污染控制高技术研究重点实验室江苏省大气环境与装备技术协同创新中心

为准确评估太湖西部湖区的重金属来源，对该湖区小流域尺度土壤和沉积物中重金属Cr、Ni、Cu、Zn、As、Cd、Pb的含量进行了测定并开展了重金属生态风险评价。结果表明，沉积物中重金属含量普遍高于土壤中相应重金属含量；北部湖区沉积物... 详细信息

为准确评估太湖西部湖区的重金属来源，对该湖区小流域尺度土壤和沉积物中重金属Cr、Ni、Cu、Zn、As、Cd、Pb的含量进行了测定并开展了重金属生态风险评价。结果表明，沉积物中重金属含量普遍高于土壤中相应重金属含量；北部湖区沉积物重金属含量高于中部和南部湖区，沉积物中约88.4%的重金属含量增量来自陆源河流和径流等的入湖排放。此外，富集因子（EF）和地累积指数(Igeo)表明湖泊沉积物存在不同程度的重金属累积和污染风险，沉积物中Cr、Ni、Cu和Zn等重金属元素的生态风险值显著高于土壤中相应元素的生态风险值，表明这些重金属元素具有较高的潜在生态风险。最后，潜在生态风险评指数评估表明，Cd具有高生态风险值，且沉积物具有中等至高度的综合生态风险。总体而言，太湖沉积物中重金属由于陆源输入包括土壤地表侵蚀而存在潜在生态风险。研究结果可为太湖流域重金属管理提供重要的陆源管理信息和依据。

关键词：生态风险重金属土壤沉积物太湖小流域

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温度修饰的臭氧短期暴露对我国当前及未来健康损害的影响

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科学通报 2024年

作者：朱佳冯子珈陈磊廖宏南京信息工程大学环境科学与工程学院江苏省大气环境与装备技术协同创新中心江苏省大气环境监测与污染控制高技术研究重点实验室

系统评估我国当前及未来臭氧短期暴露导致的全疾病非意外过早死亡人数,并量化气候变暖背景下,温度对臭氧暴露健康损害的修饰效果,具有重要的公共卫生意义. 2013～2021年我国臭氧日最大8 h平均浓度(MDA8 O3)来自TAP(Tracking Air Polluti... 详细信息

系统评估我国当前及未来臭氧短期暴露导致的全疾病非意外过早死亡人数,并量化气候变暖背景下,温度对臭氧暴露健康损害的修饰效果,具有重要的公共卫生意义. 2013～2021年我国臭氧日最大8 h平均浓度(MDA8 O3)来自TAP(Tracking Air Pollution in China)数据集,未来2030和2060年臭氧浓度来自CMIP6(Coupled Model Intercomparison Project Phase 6)模拟的不同社会发展路径(shared socioeconomic pathways, SSPs)的结果. 2013～2021年,温度修饰下我国臭氧短期暴露导致的过早死亡人数为114.9千人(95%CI:90.1～139.9千人),与未考虑温度修饰的影响相比,其效果使过早死亡人数增加1022人(95%CI:638～4875人),且主要叠加在臭氧健康损害的高风险地区.温度恶化的臭氧健康损害会在暖季影响至全国, 7月份的温度修饰效应最大,贡献16%(2227人(95%CI:2188～2378人))的过早死亡人数.相较于2021年, SSP2-4.5、SSP3-7.0和SSP5-8.5情景下,我国2030和2060年因臭氧短期暴露导致的过早死亡人数均显著增加,主要原因是浓度升高和老龄人口恶化.其中,温度修饰的最大贡献可达8.3%.但在SSP1-2.6,我国未来臭氧健康损害持续下降,主要原因是减少的臭氧浓度.其中,温度的修饰效果也因臭氧浓度的降低而减弱,甚至改善健康损害,说明持续改善臭氧空气质量既能减少臭氧暴露的危害,也能减弱未来更暖气候背景下温度的修饰效果.

关键词：臭氧短期暴露过早死亡人数温度修饰作用气候变化

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基于KZ滤波法分析2015—2021年长三角大气颗粒物趋势变化特征

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环境科学学报 2023年第4期43卷 102-110页

作者：陈红张运江占青张可馨盖鑫磊南京信息工程大学环境科学与工程学院江苏省大气环境监测与污染控制高技术研究重点实验室大气环境与装备技术协同创新中心南京210044

为了改善空气质量,近年我国实行了一系列有史以来最为严格的管控措施.量化分析排放对大气污染物趋势变化的贡献,是验证大气污染治理成效的重要科学依据.本文基于2015—2021年国家环境空气质量监测数据和欧洲中期天气预报中心ERA5气象再... 详细信息

为了改善空气质量,近年我国实行了一系列有史以来最为严格的管控措施.量化分析排放对大气污染物趋势变化的贡献,是验证大气污染治理成效的重要科学依据.本文基于2015—2021年国家环境空气质量监测数据和欧洲中期天气预报中心ERA5气象再分析资料,利用Kolmogorov–Zurbenko(KZ)滤波法定量评估了人为减排和气象条件对长三角地区15个典型城市大气细颗粒物(PM_(2.5))、可吸入颗粒物(PM_(10))及粗颗粒物(PM_(2.5~10))趋势变化的贡献.结果表明,2015—2021年,PM_(2.5)和PM_(10)污染浓度年均值分别降低了40.92μg·m^(-3)和37.12μg·m^(-3),下降幅度分别为42%和38%.使用KZ滤波的低通滤波将PM_(2.5)、PM_(10)和PM_(2.5)~10的浓度原始时间序列分解为短期分量、季节分量和长期分量,其中短期分量和季节分量在冬季的波动幅度高于其他季节.短期分量对原始时间序列总方差的贡献最大(65%),其次是季节分量(25%),而长期分量的贡献最小(10%),表明颗粒物短期变化趋势主要受到气象因素的影响.结合KZ滤波法和逐步多元线性回归模型,区分气象条件和人为排放对颗粒物浓度趋势具体贡献,发现这些城市人为排放对颗粒物趋势变化的贡献总体均大于93%,表明2015—2021年长三角大气污染治理采取的减排措施对改善大气颗粒物污染的有效性.

关键词：长三角地区 KZ滤波大气颗粒物减排趋势变化

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“大气污染防治行动计划”执行以来我国夏季大气OH浓度变化的数值模拟

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大气科学 2023年第3期47卷 713-724页

作者：张丹瑜婷廖宏李柯代慧斌顾梓会南京信息工程大学环境科学与工程学院/江苏省大气环境监测与污染控制高技术研究重点实验室/江苏省大气环境与装备技术协同创新中心南京210044

OH自由基是对流层中主要的氧化剂,是大气氧化性的重要表征。文章利用GEOS-Chem模式量化了2014~2017年“大气污染防治行动计划”执行以来,人为排放和气象因素变化对中国夏季大气OH浓度变化的贡献。模拟结果表明,2014~2017年间夏季整个中... 详细信息

OH自由基是对流层中主要的氧化剂,是大气氧化性的重要表征。文章利用GEOS-Chem模式量化了2014~2017年“大气污染防治行动计划”执行以来,人为排放和气象因素变化对中国夏季大气OH浓度变化的贡献。模拟结果表明,2014~2017年间夏季整个中国OH浓度呈现上升趋势,最大上升出现在30°N附近的华南地区。在华北平原地区,OH浓度也呈明显的上升趋势(0.1×10^(6)molecules cm^(-3)a^(-1)),而OH浓度比较高的珠江三角洲地区的OH变化趋势较小。敏感性试验结果表明,气象和人为排放变化都对2014~2017年华北平原OH浓度上升有促进作用,但人为排放的贡献(OH增加10.0%)远大于气象的贡献(OH增加1.5%);OH浓度变化最大的南方地区主要是气象条件控制。进一步对气象因素分析发现,影响全国OH变化最重要的气象要素是太阳短波辐射,决定了2014~2017年中国OH浓度增长趋势最大的区域。但在华北地区,2014~2017年短波辐射略微减少的影响被边界层高度明显降低带来的OH增加所抵消。

关键词： OH自由基 GEOS-Chem模式气象人为排放

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GPMCP原位在线监测稻田土壤氨挥发研究

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农业环境科学学报 2024年第9期43卷 2155-2165页

作者：李天玲黄家宇蒋明昊李兆兴汪晨煦汪正国邱子健申卫收南京信息工程大学环境科学与工程学院江苏省大气环境监测与污染控制高技术研究重点实验室江苏省大气环境与装备技术协同创新中心南京210044 杭州谱育科技发展有限公司杭州310000

为实现原位在线精准监测氨挥发并探究农田氨挥发实时排放特征,本研究将自主研发的基于薄膜梯度扩散的电化学氨气实时传感器(GPMCP)应用于施用基肥和分蘖肥后的水稻田进行氨挥发实时跟踪监测。结果首先证实了农田温室气体(CO_(2),CH_(4)... 详细信息

为实现原位在线精准监测氨挥发并探究农田氨挥发实时排放特征,本研究将自主研发的基于薄膜梯度扩散的电化学氨气实时传感器(GPMCP)应用于施用基肥和分蘖肥后的水稻田进行氨挥发实时跟踪监测。结果首先证实了农田温室气体(CO_(2),CH_(4)和N_(2)O)均对GPMCP监测结果无影响,表明了GPMCP有较强的抗干扰能力。对基肥和分蘖肥期的氨挥发跟踪监测发现,日间平均氨挥发量约是夜间的3倍,每天的11:00—15:00是氨挥发高峰时段(损失率高达40%)。两肥期均在施肥第2天氨排放量达峰,氨累积排放量为(24.4±6.6)kg·hm^(-2),累积氨损失率为7.7%±2.1%。GPMCP与密闭式抽气法测定的氨挥发结果具有良好正相关性,但由于密闭式抽气法受采样时段限制,其实测值低于GPMCP。与当前常用氨监测法相比,GPMCP更能有效捕捉氨挥发动态变化过程、精准反映氨挥发规律,有望成为农田氨挥发精准监测新技术,极具推广应用潜力。

关键词：膜透过电化学传感技术氨挥发原位实时在线监测水稻田

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