检索结果-内蒙古大学图书馆

环境化学 2024年第9期43卷 3009-3020页

作者：朱正煊詹宇张悦王鑫仝庆万海勤董林南京大学环境学院南京210023 南京大学现代分析中心南京210023 江苏省机动车尾气污染控制重点实验室南京大学南京210023

负载型贵金属催化剂由于其优异的催化性能而在挥发性有机污染物催化燃烧中被广泛研究.其中,催化剂制备方法是影响催化剂性能的重要因素.本文分别采用浸渍法、沉积沉淀法、乙二醇还原法,将等量贵金属Pt和Ir负载于CeO_(2)上,探究不同制备... 详细信息

负载型贵金属催化剂由于其优异的催化性能而在挥发性有机污染物催化燃烧中被广泛研究.其中,催化剂制备方法是影响催化剂性能的重要因素.本文分别采用浸渍法、沉积沉淀法、乙二醇还原法,将等量贵金属Pt和Ir负载于CeO_(2)上,探究不同制备方法对催化剂催化氧化甲苯性能的影响.活性测试结果显示,相较于浸渍法和沉积沉淀法,乙二醇还原法制备的Pt-Ir/CeO_(2)催化剂具有最佳的催化反应活性,当Pt、Ir载量为0.25%wt时,在180℃下就能将甲苯完全氧化.各项表征分析结果表明,乙二醇还原法制备的Pt-Ir/CeO_(2)-EG样品由于其CeO_(2)表面上具有更多均匀分散的金属态Pt0和Ir0,具有更强的氧活化能力,因此具有更优异的甲苯催化氧化活性.

关键词：甲苯催化燃烧制备方法铂铱双金属催化剂

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铈基催化剂用于NH_3选择性催化氧化的研究进展

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中国科学：化学 2024年第3期54卷 295-308页

作者：蔡彦迪纪小雨张弼凤穆屹波仝庆刘安鼐谭伟刘福东董林南京大学环境学院污染控制与资源化研究国家重点实验室南京210023 江苏省机动车尾气污染控制重点实验室南京210023 南京大学现代分析中心南京210023 中国石化催化剂有限公司北京100029 中佛罗里达大学土木、环境和建筑工程系可再生能源和化学转化催化集群奥兰多32816

逃逸到大气中的氨对人体健康和生态环境均会造成严重危害.为应对工业(固定源)和机动车(移动源)污染控制中造成的氨逃逸问题,氨选择性催化氧化技术得以有效开发,其中高效的催化剂是该技术的核心.铈基材料由于其优越的氧化还原性能、可调... 详细信息

逃逸到大气中的氨对人体健康和生态环境均会造成严重危害.为应对工业(固定源)和机动车(移动源)污染控制中造成的氨逃逸问题,氨选择性催化氧化技术得以有效开发,其中高效的催化剂是该技术的核心.铈基材料由于其优越的氧化还原性能、可调的表面状态和与金属容易形成强相互作用被广泛用于氨氧化催化剂的制备.本文对当前铈基氨选择性催化氧化催化剂的研究进展进行了系统总结、归纳和评述,并对该领域的未来发展方向提出了展望.

关键词：氨逃逸氨选择性催化氧化铈基催化剂

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稀土铈基材料对光催化甲苯氧化和二氧化碳还原的促进机制研究

稀土铈基材料对光催化甲苯氧化和二氧化碳还原的促进机制研究

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中国稀土学会第五届青年学术会议

作者：邹伟欣仝庆董林南京大学环境学院江苏省机动车尾气污染控制重点实验室南京大学现代分析中心

众所周知,氧化铈具有"储释氧性能优异"和"电子存储池"等特性,结合科顿能级图,我们指出,氧化铈具有Ce和Ce之间可以实现"低能垒"的可逆变换是源自于Ce原子价电子轨道的本征结构,即:4f5d价电子结构中4f和5d... 详细信息

众所周知,氧化铈具有"储释氧性能优异"和"电子存储池"等特性,结合科顿能级图,我们指出,氧化铈具有Ce和Ce之间可以实现"低能垒"的可逆变换是源自于Ce原子价电子轨道的本征结构,即:4f5d价电子结构中4f和5d轨道重合,使得其氧化物中Ce元素的+3和+4价间无障碍变化（电子得失可逆）成为可能[1]。利用氧化铈上述的特性,我们探究其在光催化甲苯氧化和二氧化碳还原反应性能和机制。（1）发展了一种新颖的阴离子诱导方法,在CeMO中引入不同浓度的氧空位,不同氧空位浓度CeMO遵循不同的光催化氧化甲苯反应途径[2]。（2）探究了K和CeO促进Ce/KM光催化甲苯氧化反应,OMS-2孔道中K影响费米能级,CeO活化O,从而Ce/KM具备优异的抗毒化性能。（3）比较CeO{100}和{110}的光还原CO活性,发现CeO{110}表面丰富的Lewis碱性的羟基物种,有利于CO的吸附和活化。（4）利用磷酸根官能团修饰CeO/g-CN,磷酸根与g-CN表面氨基间存在氢键加快电荷分离,同时磷酸根作为Lewis碱位,促进CO吸附活化。（5）进一步成功开发出一种新颖的无金属的电子给-受体聚合物光催化剂,首次实现在无需额外光敏剂和牺牲剂且室温的条件下,将CO和HO高选择性地转化成易于分离的CH和HO[3]。

关键词：稀土铈基材料光催化甲苯氧化二氧化碳还原促进机制

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Nb对FeCeO_(x)催化剂NH_(3)选择性催化还原NO的促进机制

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陕西师范大学学报（自然科学版） 2022年第2期50卷 44-50,F0002页

作者：安冬琦杨钰垚蔡彦迪邹伟欣孙敬方董林介观化学教育部重点实验室南京大学化学化工学院江苏南京210093 南京大学环境学院江苏南京210093 江苏省机动车尾气污染控制重点实验室南京大学现代分析中心江苏南京210093

以NH_(3)为还原剂的选择性催化还原(NH_(3)-SCR)是消除大气重要污染物氮氧化物(NO_(x))的关键技术之一。采用共沉淀法制备了一系列Nb促进的Nb_(a)Fe_(1-a)CeO_(x)(a=0、0.1、0.2、0.4)催化剂用于NH_(3)选择性催化还原NO反应,并利用BET、... 详细信息

以NH_(3)为还原剂的选择性催化还原(NH_(3)-SCR)是消除大气重要污染物氮氧化物(NO_(x))的关键技术之一。采用共沉淀法制备了一系列Nb促进的Nb_(a)Fe_(1-a)CeO_(x)(a=0、0.1、0.2、0.4)催化剂用于NH_(3)选择性催化还原NO反应,并利用BET、XRD、XRF、NH_(3)-TPD、H_(2)-TPR、in situ DRIFTS等技术对催化剂的物理化学性质进行表征。结果表明:Nb的引入能显著提升FeCeO_(x)催化剂的中低温脱硝性能,其中,Nb_(0.1)Fe_(0.9)CeO_(x)催化剂在175~350℃温度区间内获得超过80%的NO_(x)转化率,显示出优异的中低温NH_(3)-SCR催化活性。进一步分析发现,Nb_(0.1)Fe_(0.9)CeO_(x)催化剂上的SCR反应主要遵从Eley-Rideal反应机理,适量Nb的引入使得Nb、Fe、Ce之间产生了强相互作用,不仅可以降低催化剂的结晶度,增加催化剂的比表面积,还有利于氧化还原能力和表面酸量的提升,进而有助于NH_(3)的吸附、活化以及NH_(3)-SCR反应活性的增强。

关键词： NH_(3)-SCR 低温脱硝 Nb物种改性 FeCeO_(x)催化剂

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稀土铈基氧化物催化剂在催化消除CO/NO中的应用基础研究

稀土铈基氧化物催化剂在催化消除CO/NO中的应用基础研究

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中国稀土学会第五届青年学术会议

作者：高飞南京信息工程大学环境科学与工程学院江苏省机动车尾气污染控制重点实验室南京大学环境学院/现代分析中心

轻稀土铈（Ce）的核外电子排布为4f5d6s,根据科顿能级图,其4f和5d轨道能级非常接近,铈的氧化物非常容易产生Ce/Ce的价态变化,而不同价态铈物种之间的半径差异较大(Ce=2.7?,Ce=1.14?,Ce=0.87?),这使得Ce发生电子的得失时会引起非常强烈... 详细信息

轻稀土铈（Ce）的核外电子排布为4f5d6s,根据科顿能级图,其4f和5d轨道能级非常接近,铈的氧化物非常容易产生Ce/Ce的价态变化,而不同价态铈物种之间的半径差异较大(Ce=2.7?,Ce=1.14?,Ce=0.87?),这使得Ce发生电子的得失时会引起非常强烈的晶格畸变和氧空位缺陷,其作为储释氧材料在三效催化剂（TWC）中发挥着不可替代的作用。近些年来,研究人员注意到稀土铈基催化剂优良的储释氧性能对选择性催化过程起到重要的调节作用。过去数年间,我们以稀土铈基氧化物为载体,负载了一系列金属/过渡金属氧化物,用多种物理化学表征手段,结合"NO+CO"和"CO+O"等模型反应,探究了活性组分与载体间的相互作用模式及其对催化消除CO/NO反应性能影响的规律。在上述模型催化剂和模型催化反应研究的基础上,我们进一步考虑实际环境催化反应条件,重点研究了NH-SCR反应中SO存在下对于稀土铈基催化剂催化性能的影响规律,以期开发出具有优良抗硫性能的NH3-SCR氧化物催化剂。

关键词：稀土催化铈基氧化物一氧化碳氮氧化物

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制备方法对FeMnCeO_(x)催化剂(超)低温NH_(3)-SCR性能的影响

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陕西师范大学学报（自然科学版） 2022年第2期50卷 77-85,F0002页

作者：孙敬方蔡彦迪余雅昕安冬琦田笑丛邹伟欣董林南京大学现代分析中心江苏省机动车尾气污染控制重点实验室江苏南京210093 南京大学环境学院江苏南京210093 南京大学化学化工学院教育部介观化学重点实验室江苏南京210093 南京大学化学国家级实验教学示范中心江苏南京210093

锰基催化剂在(超)低温氨选择性催化还原(NH_(3)-SCR)反应中具有优异的催化性能,但抗硫性差等问题限制了其进一步工业化应用。通过改变活性组分比例及调控制备方法等手段对FeMnCeO_(x)催化剂的理化性质和NH_(3)-SCR催化性能进行了优化研... 详细信息

锰基催化剂在(超)低温氨选择性催化还原(NH_(3)-SCR)反应中具有优异的催化性能,但抗硫性差等问题限制了其进一步工业化应用。通过改变活性组分比例及调控制备方法等手段对FeMnCeO_(x)催化剂的理化性质和NH_(3)-SCR催化性能进行了优化研究,结果表明:采用溶胶-凝胶法制备的FeMnCeO_(x)(S)催化剂比采用共沉淀法制备的FeMnCeO_(x)(C)催化剂的催化性能更优,能够在80~150℃温度范围内获得超过90%的NO转化率;与此同时,FeMnCeO_(x)(S)催化剂在120℃、体积分数为0.01%的SO_(2)气氛中能够保持活性稳定,具有优异的耐硫性。结合催化剂的织构性质、表面酸性、氧化还原性能及表面物种化学态的表征结果,发现利用溶胶-凝胶法制备的催化剂样品具有更优异的氧化还原性、更强的表面酸性及更多利于低温SCR反应的表面物种,同时其NH_(3)-SCR反应遵循Eley-Rideal反应机理,上述因素综合作用使FeMnCeO_(x)(S)表现出更好的脱硝性能。

关键词：溶胶-凝胶法脱硝性能 (超)低温 FeMnCeO_(x)催化剂

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阴离子诱导氧空位形成促进氧化铈光催化氧化甲苯

阴离子诱导氧空位形成促进氧化铈光催化氧化甲苯

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中国稀土学会第四届青年学术会议

作者：魏小倩邹伟欣董林南京大学环境学院污染控制与资源化研究国家重点实验室南京大学现代分析中心江苏省机动车尾气污染控制重点实验室

光催化氧化是一种具有应用前景的高效消除室内挥发性有机化合物（VOCs）的环境修复技术。目前该研究领域存在的主要问题是芳香类VOCs的开环困难和表面反应机理不明确。而引入更多氧空位是提高甲苯矿化率的一种有效策略。然而大部分氧空... 详细信息

光催化氧化是一种具有应用前景的高效消除室内挥发性有机化合物（VOCs）的环境修复技术。目前该研究领域存在的主要问题是芳香类VOCs的开环困难和表面反应机理不明确。而引入更多氧空位是提高甲苯矿化率的一种有效策略。然而大部分氧空位的引入主要通过还原性气氛后处理,这样可能导致氧空位形成不均一。基于此,我们利用Ce-LDH中阴离子的均一分布,通过焙烧获得阴离子诱导CeO纳米片（CeMO）中氧空位形成,其中CeMO-850表现出最好的光催化氧化甲苯性能,优于商业P25、普通CeO和H处理后的CeO（Fig.1A）,探究了不同焙烧温度下氧空位的形成机制（Fig.1B）,并重点揭示了CeMO催化剂中氧空位对光催化降解甲苯的关键中间物种和反应途径的作用机制（Fig. 1C-D）。

关键词：阴离子诱导氧空位二氧化铈纳米片甲苯光催化氧化活性氧物种

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稀土铈基催化材料氧空位的表征方法综述

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化工学报 2020年第8期71卷 3403-3415页

作者：孙敬方葛成艳安冬琦仝庆高飞董林南京大学现代分析中心江苏省机动车尾气污染控制重点实验室江苏南京210093 盐城工学院化学化工学院江苏盐城224000

氧空位(oxygen vacancy,Ov)是金属氧化物缺陷的一种,在多相催化、储能材料、能源化工等众多领域都发挥着重要的作用,因而关于其在理论和实验方面的研究都得到了广泛关注。以稀土CeO2这一广泛应用于能源、环境等领域的催化材料为例,简单... 详细信息

氧空位(oxygen vacancy,Ov)是金属氧化物缺陷的一种,在多相催化、储能材料、能源化工等众多领域都发挥着重要的作用,因而关于其在理论和实验方面的研究都得到了广泛关注。以稀土CeO2这一广泛应用于能源、环境等领域的催化材料为例,简单归纳了一些氧空位检测的常用表征方法,包括拉曼(Raman)、电子顺磁共振(EPR)、正电子湮没能谱(PALS)、固体核磁(ss-NMR)、X射线光电子能谱(XPS)和扫描隧道显微镜(STM)等,同时对各种表征方法的结果分析进行了举例说明。在此基础上,对氧空位表征技术未来的发展方向提出了一些看法。希望可以对稀土铈基催化材料缺陷相关的表征及研究提供支持。

关键词：氧空位表征技术催化剂 CeO2 纳米结构表面

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稀土铈基催化剂在催化消除CO/NO中的应用基础研究

稀土铈基催化剂在催化消除CO/NO中的应用基础研究

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中国稀土学会第四届青年学术会议

作者：高飞董林江苏省机动车尾气污染控制重点实验室南京大学环境学院/现代分析中心介观化学教育部重点实验室南京大学化学化工学院

轻稀土铈（Ce）由于受镧系收缩的影响和4f电子的作用,其4f和5d轨道能级非常接近,铈的氧化物非常容易产生Ce/Ce的价态变化,而不同价态铈物种之间的半径差异较大(Ce=2.7?,Ce=1.14?,Ce=0.87?),这使得Ce发生电子的得失时会引起非常强烈的晶... 详细信息

轻稀土铈（Ce）由于受镧系收缩的影响和4f电子的作用,其4f和5d轨道能级非常接近,铈的氧化物非常容易产生Ce/Ce的价态变化,而不同价态铈物种之间的半径差异较大(Ce=2.7?,Ce=1.14?,Ce=0.87?),这使得Ce发生电子的得失时会引起非常强烈的晶格畸变和氧空位缺陷,从而使得铈基材料具有良好的储释氧性能和氧化还原能力,其作为载体时能够与贵金属形成较强的金属-载体间相互作用（SMSI）,提高贵金属物种在载体表面的分散性和稳定性,因此被广泛应用于机动车尾气后处理领域中。近些年来,研究人员注意到稀土铈基催化剂优良的储释氧性能对选择性催化过程起到重要的调节作用。因此,有关稀土铈基材料作为氨选择性催化还原氮氧化物（NH-SCR）催化剂的研究与应用也越来越受到人们的关注。过去数年间,我们以稀土铈基氧化物为载体,负载了一系列金属/过渡金属氧化物,用多种物理化学表征手段,结合"NO+CO"和"CO+O"等模型反应,探究了活性组分与载体间的相互作用模式及其对催化消除CO/NO反应性能影响的规律。在上述模型催化剂和模型催化反应研究的基础上,我们进一步考虑实际环境催化反应条件,重点研究了NH-SCR反应中SO存在下对于稀土铈基催化剂催化性能的影响规律,以期开发出具有优良抗硫性能的NH-SCR氧化物催化剂。

关键词：稀土催化铈基氧化物一氧化碳氮氧化物

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超低温(<150℃)SCR脱硝技术研究进展

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化工学报 2020年第11期71卷 4873-4884页

作者：汤常金孙敬方董林南京大学化学化工学院现代分析中心江苏省机动车尾气污染控制重点实验室江苏南京210023 南京师范大学环境学院江苏南京210023

以氨为还原剂的选择性催化还原(SCR)技术是工业脱硝的主流技术。我国已形成在180~420℃(包含低温和中高温)范围内具有良好应用效果的SCR技术及其催化剂体系,但超低温段(<150℃)仍有待突破。超低温SCR脱硝通常位于“除尘-脱硫”工艺之... 详细信息

以氨为还原剂的选择性催化还原(SCR)技术是工业脱硝的主流技术。我国已形成在180~420℃(包含低温和中高温)范围内具有良好应用效果的SCR技术及其催化剂体系,但超低温段(<150℃)仍有待突破。超低温SCR脱硝通常位于“除尘-脱硫”工艺之后,具有烟气组成简单、能耗少、改造成本低等优点,吸引了研究人员的广泛关注。在简要分析不同行业烟气排放特征及治理现状的基础上,总结了150℃以下具有良好SCR活性的催化剂体系(锰基、钒基、铬基和活性炭基),重点对催化剂的抗水、硫、碱金属和硝铵中毒性能进行了探讨,并介绍了该领域最近的一些中试/侧线试验研究进展情况,最后对这一技术的未来发展方向进行了展望。

关键词：大气污染治理烟道气脱硝超低温选择性催化还原煤燃烧

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