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微波辅助快速制备2D/1D ZnIn_(2)S_(4)/TiO_(2) S型异质结及其光催化制氢性能

物理化学学报 2021年第6期37卷 137-147页

作者：梅子慧王国宏严素定王娟湖北师范大学污染物分析与资源化湖北省重点实验室湖北黄石435002

能源危机的威胁在过去二十年里引起了全球性广泛关注。由于地球上具有丰富的太阳能和水资源,光催化分解水制氢被认为是获取绿色能源的一种有效途径。迄今为止,许多光催化剂已经得到了深入研究。其中,TiO_(2)以其无毒、化学稳定性高、形... 详细信息

能源危机的威胁在过去二十年里引起了全球性广泛关注。由于地球上具有丰富的太阳能和水资源,光催化分解水制氢被认为是获取绿色能源的一种有效途径。迄今为止,许多光催化剂已经得到了深入研究。其中,TiO_(2)以其无毒、化学稳定性高、形态可控、光催化活性强等优点得到了广泛的关注。特别是1D结构的TiO_(2)纳米纤维具有独特的一维电子转移轨迹,较大的吸附能力和较高的光生电子-空穴对(e~--h~+)传输速率等优点在光催化领域更是受到研究人员的青睐。尽管如此,TiO_(2)仍存在带隙大、光生电子-空穴对复合速率快等缺点,使其在制氢反应(HER)中效率不高。因此,构建高性能、经济、环保的光催化剂是实现太阳能高效转化的一大挑战。最近,各种提高TiO_(2)光催化活性的策略得到了广泛研究,包括与窄带隙半导体(如ZnIn_(2)S_(4))的耦合等。另外,微波辅助合成技术以其成本低、设备简单、环境无污染、反应速度快等优点,已成为制备光催化半导体材料的一种重要手段。在本工作中,为解决TiO_(2)带隙宽(约3.2 e V)和电子-空穴对复合速率快等缺点,通过微波辅助合成技术快速地将2D结构的ZnIn_(2)S_(4)纳米片原位组装在TiO_(2)纳米纤维上,构筑2D/1D ZnIn_(2)S_(4)/TiO_(2)S型异质结。通过调节ZnIn_(2)S_(4)前驱体与TiO_(2)NFs的摩尔比,可以很容易地控制TiO_(2)纳米纤维上ZnIn_(2)S_(4)负载量。实验结果表明:相对于纯ZnIn_(2)S_(4)和TiO_(2)而言,ZnIn_(2)S_(4)/TiO_(2)异质结光催化剂在太阳光照射下的光吸收和制氢性能得到明显提高。在优化条件下,样品ZT-0.5 (ZnIn_(2)S_(4)与TiO_(2)的摩尔比为0.5)具有最佳制氢性能,达到8774mmol·g^(-1)·h^(-1),分别是纯TiO_(2)纳米纤维(3312mmol·g^(-1)·h^(-1))和ZnIn_(2)S_(4) (3114mmol·g^(-1)·h^(-1))纳米片的2.7倍和2.8倍。基于实验结果,我们提出来一种在ZnIn_(2)S_(4)和TiO_(2)间形成的S型异质结机理,并很好地阐释了ZnIn_(2)S_(4)/TiO_(2)复合材料光催化制氢活性增强的原因。

关键词：微波辅助法 2D/1D ZnIn_(2)S_(4)/TiO_(2) S型异质结光催化制氢

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S-Scheme异质结光催化产氢研究进展

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物理化学学报 2023年第6期39卷 26-45页

作者：吴新鹤陈郭强王娟李金懋王国宏湖北师范大学化学化工学院污染物分析与资源化技术湖北省重点实验室湖北黄石435002

随着不可再生能源的大量消耗,能源短缺成为人类社会面临的重大挑战。在众多新能源制备技术中,光催化分解水制氢技术只需丰富的太阳能作为驱动力就可以实现分解水制氢,且制氢条件温和、绿色无污染,被认为是解决当前能源短缺危机的有效技... 详细信息

随着不可再生能源的大量消耗,能源短缺成为人类社会面临的重大挑战。在众多新能源制备技术中,光催化分解水制氢技术只需丰富的太阳能作为驱动力就可以实现分解水制氢,且制氢条件温和、绿色无污染,被认为是解决当前能源短缺危机的有效技术之一。光催化制氢技术的核心是光催化剂,因此发展高效稳定的光催化剂至关重要。然而,单组分光催化剂由于空穴-电子复合速度快、氧化还原能力有限、太阳能利用效率低等原因,通常只能呈现出有限的光催化分解水制氢活性。为此,科研人员做了大量改性研究,其中常见的改性策略有元素掺杂、助催化剂修饰、构建异质结等。通常,元素掺杂、助催化剂修饰等改性手段可以在一定程度上提高光催化剂的制氢活性,但并不能有效解决单相光催化剂的缺陷,导致其改性效果受到制约。然而,在两个或多个半导体之间构建异质结可以有效解决上述单组分光催化剂的缺陷。相较于当前流行的传统II型异质结和Z-型异质结,S-型异质结的电荷转移机制更为合理,受到科学家们的广泛关注与应用。因此,本文首先对S-型异质结光催化体系的发展背景进行介绍,包括传统II型异质结、全固态Z-型异质结和液相Z-型异质结光催化系统。随后对S-型异质结光催化机理进行具体阐述,并对其机理表征方法进行了概述,包括原位XPS光谱、开尔文探针力显微镜、电子顺磁共振、选择性沉积和密度泛函理论计算。此外,本文系统总结了当前报道的S-型异质结光催化剂在分解水制氢领域中的应用及其制氢性能增强机理分析,包括g-C_(3)N_(4)基、金属硫化物基、TiO_(2)基、其他氧化物基等S型异质结光催化剂。总体而言,S型异质结光催化剂由于其有效的载流子分离和增强的光氧化还原能力,通常呈现出优异的光催化制氢性能。最后,指出了S型异质结光催化剂在分解水产氢中的发展瓶颈,并展望攻克该瓶颈以进一步提高S型异质结的光催化效率,从而达到工业应用标准。

关键词：光催化产氢异质结 S型

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醋酸碘苯促进的脱氢氧化反应合成2-硫芳(烷)基苯酚及10H-吩噻嗪

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有机化学 2022年第7期42卷 2079-2088页

作者：曹廷舒魏向阳罗敏汪逸飞潘子俊徐程殷国栋湖北师范大学化学化工学院污染物分析与资源化湖北省重点实验室湖北黄石435002

报道了一种醋酸碘苯促进苯酚邻位C(sp^(2))—H与硫酚S—H之间通过氧化脱氢直接构建C—S键合成2-硫芳(烷)基苯酚衍生物的新方法.当底物为2-氨基苯硫酚时,则实现了缩合环化产物10H-吩噻嗪的高效合成.未见文献报道的新化合物均通过了^(1)H ... 详细信息

报道了一种醋酸碘苯促进苯酚邻位C(sp^(2))—H与硫酚S—H之间通过氧化脱氢直接构建C—S键合成2-硫芳(烷)基苯酚衍生物的新方法.当底物为2-氨基苯硫酚时,则实现了缩合环化产物10H-吩噻嗪的高效合成.未见文献报道的新化合物均通过了^(1)H NMR、^(13)C NMR、IR和HRMS的表征,其中2-((4-溴苯基)硫代)-1,4-苯二酚(3i)的结构还通过了X-ray单晶衍射的证实.该方法原料易得、条件温和、操作简便,同时具有良好的原子经济性.

关键词： 2-硫芳(烷)基苯酚 10H-吩噻嗪脱氢氧化 C—S键形成

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四氯化锆催化合成嘧啶并[4,5-b]喹啉-2,4(1H,3H)-二酮和11H-茚[1,2-b]喹啉-11-酮

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有机化学 2021年第3期41卷 1234-1240页

作者：殷国栋李源范玲湖北师范大学化学化工学院污染物分析与资源化湖北省重点实验室湖北黄石435002

以四氯化锆为催化剂,靛红、1,3-二甲基巴比妥酸/1,3-茚二酮在脂肪醇中能够通过多组分串联反应,有效地转化成为相应的稠环化合物嘧啶并[4,5-b]喹啉-2,4(1H,3H)-二酮和11H-茚[1,2-b]喹啉-11-酮,并巧妙地在这些含氮杂环中引入酯基.这些未... 详细信息

以四氯化锆为催化剂,靛红、1,3-二甲基巴比妥酸/1,3-茚二酮在脂肪醇中能够通过多组分串联反应,有效地转化成为相应的稠环化合物嘧啶并[4,5-b]喹啉-2,4(1H,3H)-二酮和11H-茚[1,2-b]喹啉-11-酮,并巧妙地在这些含氮杂环中引入酯基.这些未见文献报道的化合物均通过了1HNMR、13CNMR、IR和HRMS进行了表征,X射线单晶衍射确定了11H-茚并[1,2-b]喹啉-11-酮-10-羧酸乙酯(4q)的结构.这种以简单易得化合物为原料在温和条件下制备上述两类稠环骨架的方法,是对这些稠环骨架已有合成方法的补充,可以有效丰富此类杂环化合物库.

关键词：嘧啶并[4 5-b]喹啉-2 4(1H 3H)-二酮 11H-茚[1 2-b]喹啉-11-酮稠环化合物多组分反应合成

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喹啉酮和吡啶酮稠合的氧杂双环[3.3.1]壬烷的合成

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有机化学 2017年第3期37卷 667-674页

作者：叶明琰邱少中殷国栋湖北师范大学化学化工学院污染物分析与资源化湖北省重点实验室黄石435002

以2-羟基查尔酮与4-羟基-2(1H)-喹啉酮或4-羟基-2(1H)-吡啶酮在正丙醇中回流反应,立体选择性地合成了喹啉酮和吡啶酮稠合的2,8-二氧杂双环[3.3.1]壬烷衍生物.其中,喹啉酮片段通过烷基化反应可转化为相应的氮烷基取代的喹啉酮和氧烷基取... 详细信息

以2-羟基查尔酮与4-羟基-2(1H)-喹啉酮或4-羟基-2(1H)-吡啶酮在正丙醇中回流反应,立体选择性地合成了喹啉酮和吡啶酮稠合的2,8-二氧杂双环[3.3.1]壬烷衍生物.其中,喹啉酮片段通过烷基化反应可转化为相应的氮烷基取代的喹啉酮和氧烷基取代的喹啉结构.目标产物均未见文献报道,其结构都通过了1H NMR、^(13)C NMR、IR和HRMS的表征,6-苯基-2,12-二氢-1H-6,12-亚甲基苯并[7,8][1,3]二氧桥[5,4-c]吡啶-1-酮(3r)和1-异丙氧基-8-苯基-14H-8,14-亚甲基苯并[7,8][1,3]二氧桥[5,4-c]喹啉(6c)的结构和立体构型还进一步获得了X射线单晶衍射的证实.

关键词： 4-羟基-2(1H)-喹啉酮 4-羟基-2(1H)-吡啶酮双环[3.3.1]壬烷烷基化单晶结构

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H_6P_2Mo_(18)O_(62)/Zn(BDC)(Bipy)_(0.5)复合材料的合成、表征及对亚甲基蓝的吸附

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高等学校化学学报 2016年第9期37卷 1596-1604页

作者：龚文朋田超强杜晓刚杨水金湖北师范大学化学化工学院先进材料研究院污染物分析与资源化技术湖北省重点实验室黄石435002

在溶剂热条件下,以H6P2Mo18O62、对苯二甲酸(H2BDC)、4,4'-联吡啶(Bipy)和硝酸锌为原料构筑了1个三维金属有机骨架复合材料H_6P_2Mo_(18)O_(62)/Zn(BDC)(Bipy)_(0.5),并采用红外光谱(IR)、X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、热... 详细信息

在溶剂热条件下,以H6P2Mo18O62、对苯二甲酸(H2BDC)、4,4'-联吡啶(Bipy)和硝酸锌为原料构筑了1个三维金属有机骨架复合材料H_6P_2Mo_(18)O_(62)/Zn(BDC)(Bipy)_(0.5),并采用红外光谱(IR)、X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、热重分析(TG)、N2吸附-脱附等手段对产物进行了表征.同时,研究了产物对水溶液中亚甲基蓝(MB)的吸附性能,并探讨了MB初始p H值、初始浓度和温度对吸附量的影响.结果表明,产物的等温吸附模型符合Langmuir等温吸附模型,动力学符合拟二级动力学.H_6P_2Mo_(18)O_(62)/Zn(BDC)(Bipy)_(0.5)对亚甲基蓝的吸附是自发和放热的,此外,产物对甲基紫、罗丹明B、孔雀石绿等阳离子染料也具有良好的吸附性能.

关键词：三维金属有机骨架 H6P2Mo18O62 吸附分离染料

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Bi2WO6/UiO-66复合材料的制备及其光催化性能

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无机化学学报 2019年第6期35卷 996-1004页

作者：何云鹏金雪阳李文卓杨水金吕宝兰湖北师范大学化学化工学院污染物分析与资源化技术湖北省重点实验室

通过水热法制备了一种复合光催化剂Bi2WO6/UiO-66,探究了模板剂乙酸(CH3COOH)对UiO-66形貌的影响和2种中心元素Bi与Zr的不同物质的量之比对光催化性能的影响。通过XRD、SEM、N2吸附-脱附、UV-VisDRS、XPS等对催化剂的物相、形貌、比表... 详细信息

通过水热法制备了一种复合光催化剂Bi2WO6/UiO-66,探究了模板剂乙酸(CH3COOH)对UiO-66形貌的影响和2种中心元素Bi与Zr的不同物质的量之比对光催化性能的影响。通过XRD、SEM、N2吸附-脱附、UV-VisDRS、XPS等对催化剂的物相、形貌、比表面积、光吸收性能、元素组成等进行表征。实验结果表明,当nBi∶nZr=2∶1时,Bi2WO6/UiO-66对罗丹明B(RhB)的光催化活性最高,可见光照射50min后,RhB的相对浓度降低98.5%。经过5次循环利用实验,催化剂的光催化活性没有明显下降,说明复合光催化剂的稳定性高。根据自由基捕获实验证明了空穴(h^+)为光催化中起决定性作用的活性物质,结合电化学测试以及UV-VisDRS表征提出了可能的光催化降解机理。

关键词： Bi2WO6 UiO-66 复合物光催化

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松针活性炭对酸性品红的吸附研究

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离子交换与吸附 2018年第3期34卷 269-277页

作者：胡巧开余中山湖北师范大学城市与环境学院污染物分析与资源化技术湖北省重点实验室

以松树落叶在400℃煅烧30min后的松针活性炭作吸附剂,通过单因素实验考察了初始浓度、吸附剂用量、粒径、吸附时间、p H值等条件下,吸附剂对酸性品红模拟废水的吸附脱色效果;在此基础上的四因素三水平正交试验结果表明,当p H=6、转速为2... 详细信息

以松树落叶在400℃煅烧30min后的松针活性炭作吸附剂,通过单因素实验考察了初始浓度、吸附剂用量、粒径、吸附时间、p H值等条件下,吸附剂对酸性品红模拟废水的吸附脱色效果;在此基础上的四因素三水平正交试验结果表明,当p H=6、转速为200r/min、吸附时间为35min时,0.3g吸附剂颗粒过90mesh筛的松针活性炭对100m L初始浓度为45mg/L的酸性品红溶液的脱色率达92.1%,稀释倍数为13倍,其水质色度指标达到国家《纺织染整工业水污染物排放标准》(GB 4287-2012)排放标准;等温吸附实验结果表明,松针活性炭吸附剂对酸性品红的吸附能较好地符合Freundlich吸附等温式方程,说明该吸附主要为多层吸附过程。

关键词：松针活性炭吸附酸性品红

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NiS和Pt双助催化剂增强BaTiO_(3)纳米纤维光催化制氢性能

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无机化学学报 2024年第9期40卷 1719-1730页

作者：王娟王仲秋商琴王国宏李金懋湖北师范大学化学化工学院污染物分析与资源化技术湖北省重点实验室黄石435002

采用静电纺丝、水热和光沉积的方法制备了一种以Pt和NiS为助催化剂的BaTiO_(3)/Pt/NiS双异质结光催化剂。优化后的BaTiO_(3)/Pt/NiS样品的制氢速率最高为489μmol·h^(-1)·g^(-1),是纯物质BaTiO_(3)的2.5倍。这主要归因于BaTiO... 详细信息

采用静电纺丝、水热和光沉积的方法制备了一种以Pt和NiS为助催化剂的BaTiO_(3)/Pt/NiS双异质结光催化剂。优化后的BaTiO_(3)/Pt/NiS样品的制氢速率最高为489μmol·h^(-1)·g^(-1),是纯物质BaTiO_(3)的2.5倍。这主要归因于BaTiO_(3)与Pt之间形成的肖特基结促进了光生电子的快速转移,以及BaTiO_(3)与NiS之间构建的p-n结实现了对光生空穴的高效捕获。光电化学测试结果进一步证实了BaTiO_(3)/Pt/NiS异质结光催化剂中的光生电子和空穴被高效分离,从而具有更高的分解水制氢性能。

关键词： BaTiO_(3)/Pt/NiS 纳米纤维双助催化剂光催化制氢

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Bi/BiVO_4&Bi_4V_2O_(11)复合催化剂的制备及其光催化性能

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无机化学学报 2019年第2期35卷 263-270页

作者：梁梦君邓楠向心怡梅英杨志远杨赟杨水金湖北师范大学化学化工学院污染物分析与资源化技术湖北省重点实验室黄石435002

经由溶剂热反应、光辅助还原过程制备Bi/Bi VO_4&Bi_4V_2O_(11)纳米复合光催化材料。通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、高分辨率透射电子显微镜(HRTEM)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外-可见漫反射光谱(... 详细信息

经由溶剂热反应、光辅助还原过程制备Bi/Bi VO_4&Bi_4V_2O_(11)纳米复合光催化材料。通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、高分辨率透射电子显微镜(HRTEM)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)、N_2吸附-脱附等温线和光致发光(PL)等手段对该复合物进行表征。实验结果表明当金属Bi与BiVO_4&Bi_4V_2O_(11)的质量比值为0.8,可见光照射30 min时,Bi/BiVO_4&Bi_4V_2O_(11)复合催化剂对罗丹明B(RhB)的降解率可达95.6%。此外,Bi/BiVO_4&Bi_4V_2O_(11)对四环素(TC)的降解也表现出增强的光催化性能。Bi/BiVO_4&Bi_4V_2O_(11)复合材料提升的光催化性能可能归因于金属Bi的表面等离子体共振(SPR)效应、拓宽的可见光吸收范围和增大的比表面积。此外,提出了复合光催化剂可能的光催化机理。

关键词： Bi/BiVO4&Bi4V2O11 SPR效应光催化罗丹明B 四环素降解机理

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