检索结果-内蒙古大学图书馆

高等学校化学学报 2022年第12期43卷 45-59页

作者：徐心昱张乐天曹晖马原刘柳卉宋国胜张晓兵湖南大学化学化工学院化学生物传感与计量学国家重点实验室长沙410082

动脉粥样硬化是心血管疾病的主要威胁之一,可能导致如急性心肌梗死在内的急性冠状动脉综合征、卒中,甚至猝死等一系列严重的不良后果.脂质的异常积累是动脉粥样硬化的标志之一,有必要观察它们在体内的数量、定位和分布.荧光探针具有可... 详细信息

动脉粥样硬化是心血管疾病的主要威胁之一,可能导致如急性心肌梗死在内的急性冠状动脉综合征、卒中,甚至猝死等一系列严重的不良后果.脂质的异常积累是动脉粥样硬化的标志之一,有必要观察它们在体内的数量、定位和分布.荧光探针具有可操作性强、高时空分辨率和与活体生物相容性佳的优点,有望成为了解动脉粥样硬化中的脂质功能的有利工具.本文综合评述了基于罗丹明、香豆素、氟化硼二吡咯(BODIPY)、1,8-萘酰亚胺等有机框架结构以及金属配合物的脂滴特异性光学成像探针的研究进展,并重点介绍了其在动脉粥样硬化斑块成像、手术导航及治疗等领域的应用.最后,对该研究领域进行了总结和展望,希望可为相关研究提供有益参考.

关键词：荧光探针脂滴成像动脉粥样硬化

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光催化苯制苯酚的研究进展

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Chinese Journal of Catalysis 2023年第6期49卷 16-41页

作者： Mengistu Tulu Gonfa 申升陈浪胡彪周威白张君区泽堂尹双凤湖南大学化学化工学院化学/生物传感与化学计量学国家重点实验室教育部高级催化工程研究中心湖南长沙410082 福州大学化工学院福建福州350002

苯酚作为一种重要的有机化学品,广泛用于制造树脂、合成橡胶、染料和药品等行业.然而,传统的苯酚生产方法——联苯法存在着许多问题,如反应条件苛刻和产物纯度低等,这些问题严重制约了苯酚的工业化生产应用.因此,开发一种高效、绿色的... 详细信息

苯酚作为一种重要的有机化学品,广泛用于制造树脂、合成橡胶、染料和药品等行业.然而,传统的苯酚生产方法——联苯法存在着许多问题,如反应条件苛刻和产物纯度低等,这些问题严重制约了苯酚的工业化生产应用.因此,开发一种高效、绿色的苯酚制备方法十分必要.目前,苯一步法制苯酚反应备受关注,然而,实现该反应难度很大.首先,苯分子的C(sp2)-H键活化在化学反应中比较稳定,难以高效活化.其次,相比惰性反应物苯,产物苯酚分子本身更易氧化,使反应的选择性调控成为挑战.光催化选择性氧化苯制苯酚具有反应条件温和、选择性高和产物纯度高等优点,是一种很有工业应用前景的苯酚制备方法.本文系统总结了近年来多相光催化氧化苯制苯酚的研究进展,包括从光催化剂设计原则、改性策略、反应机理分析、影响反应动力学的因素、反应器设计和光催化剂失活机制等方面.首先,单原子、层状双氢氧化物和金属簇构成的光催化剂具有高效催化作用和良好的反应选择性.其次,在光催化反应过程中,光催化剂的设计和合成是非常关键的,可以通过调节光催化剂的组成和结构来提高反应效率和选择性.此外,基于原位表征和密度泛函理论计算的机理研究也为光催化反应的优化提供了重要的理论基础.此外,介绍了光催化反应器的设计原理和操作要点,以及光催化剂失活的原因和解决方案.在未来的研究中,可以考虑更多的应用新材料和新技术来设计和制备高效催化剂.还可以利用先进的表征和理论计算方法更深入地研究光催化反应的机理,并探索更多的反应条件和催化剂组合,以提高光催化反应的效率和选择性.在实际应用中,光催化反应器的设计和操作也需要进一步完善,以确保光催化反应的稳定性和可控性.随着对光催化反应机理和催化剂设计的深入理解,相信未来光催化苯制苯酚技术会有更多的突破和进展.综上,本文为光催化选择性氧化苯成为苯酚的研究提供了参考,也为光催化反应的设计、优化和应用提供了一定的思路.

关键词：苯苯酚直接氧化光催化剂光反应器

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钴催化环状烯胺的区域选择性和非对映选择性硼氢化反应

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中国科学:化学 2025年第5期55卷 1303-1309页

作者：姚一森熊峰董文科刘强赵万祥化学生物传感与计量学国家重点实验室湖南大学化学化工学院周口师范学院化学化工学院

金属催化环状烯胺的硼氢化是合成官能团化四氢吡咯的一种简单有效的方法,四氢吡咯是药物化学和材料科学中重要的结构单元.然而,这种由烯胺转化为四氢吡咯的发展仍然具有挑战性.要克服这一挑战,需要构建一种新型催化体系,既能实现烯胺的... 详细信息

金属催化环状烯胺的硼氢化是合成官能团化四氢吡咯的一种简单有效的方法,四氢吡咯是药物化学和材料科学中重要的结构单元.然而,这种由烯胺转化为四氢吡咯的发展仍然具有挑战性.要克服这一挑战,需要构建一种新型催化体系,既能实现烯胺的完全硼氢化,同时又可以精确控制区域、非对映和化学选择性.在这项工作中,我们报道了一种使用频哪醇硼烷的钴催化环状烯胺的硼氢化反应.该方法显示了其广泛的底物兼容性和高效性,以优异的产率得到了多种不同取代的四氢吡咯,具有优异的非对映选择性.克级反应的制备和成功的应用转化进一步突显了这种方法的合成潜力和转化用途.

关键词：四氢吡咯烯胺硼氢化过渡金属催化

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一种基于石英晶体微天平倍频相移信号的呼吸频率监测系统

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传感技术学报 2024年第6期37卷 1078-1083页

作者：邓如悦司士辉陈金华王桢昌贾胜彬张汶铮中南大学化学化工学院湖南长沙410083 湖南大学化学生物传感与计量学国家重点实验室湖南长沙410082

对人体呼吸频率实时连续的监测具有重要的医学诊断价值,本研究以基频10 MHz压电石英晶体为呼吸监测传感元件,采用直接数字频率合成器(DDS)合成频率源在5倍频下激励压电石英体,实时连续测定呼吸气流下的压电石英晶体相移变化信号。由于... 详细信息

对人体呼吸频率实时连续的监测具有重要的医学诊断价值,本研究以基频10 MHz压电石英晶体为呼吸监测传感元件,采用直接数字频率合成器(DDS)合成频率源在5倍频下激励压电石英体,实时连续测定呼吸气流下的压电石英晶体相移变化信号。由于高倍频下压电石英体对表面水分子吸附聚集过程具有高灵敏的质量响应,因此石英体表面不需厚膜修饰,直接采用金属电极(银电极)的石英体,成功实现了对呼吸频率的连续监测。与传统的频移法相比,该方法信号采样速度快,可低至0.05 s/点,无论对慢呼吸还是急促呼吸都可以实现准确监测。石英晶体微天平相移呼吸检测系统不仅能够满足连续呼吸监测的要求,还可以为人体呼吸监测提供呼吸频率、呼吸强弱,呼吸紊乱度等呼吸特征信息。

关键词：石英晶体微天平传感器呼吸监测相位响应

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自支撑单原子膜电极在能源电催化中的应用

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高等学校化学学报 2022年第5期43卷 176-191页

作者：吴俊何观朝费慧龙湖南大学化学化工学院化学生物传感与计量学国家重点实验室长沙410082

单原子催化剂的催化活性高,稳定性强,原子利用率高,在能源电催化领域已被广泛研究.然而,粉末状(颗粒状)单原子催化材料存在工作电极制备过程复杂、黏结剂添加降低导电性且占据催化材料的体积、活性位点易被包埋等问题,在作为电极材料催... 详细信息

单原子催化剂的催化活性高,稳定性强,原子利用率高,在能源电催化领域已被广泛研究.然而,粉末状(颗粒状)单原子催化材料存在工作电极制备过程复杂、黏结剂添加降低导电性且占据催化材料的体积、活性位点易被包埋等问题,在作为电极材料催化能源转化过程时,载量通常小于1 mg/cm^(2),反应电流密度不高于100 mA/cm^(2).与单原子催化剂相比,自支撑单原子膜电极不仅具有单原子催化剂的诸多优势,同时展现出整体式电极的特点,例如无需添加黏结剂、导电性好、单原子活性位点暴露率高、形貌与孔结构可调控等,在大电流电催化反应、高能量高功率密度电池等领域拥有应用前景.本文综合评述了面向能源电催化应用的自支撑单原子膜电极的研究进展,讨论了自支撑单原子膜电极的优势,总结了自支撑单原子膜电极的合成方法,包括自支撑基底上原位制备法、静电纺丝法、自组装法、化学气相沉积与固相扩散法等,介绍了其在析氢反应、析氧反应、电化学制过氧化氢反应、锌空电池、二氧化碳还原反应及锂硫电池中的应用,并对该类电极的发展方向进行了展望.

关键词：自支撑电极单原子催化剂能源电催化

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压力-温度双功能柔性传感器的构建及在生物医学中的应用

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无机化学学报 2024年第12期40卷 2259-2274页

作者：白巧巧周安琪李小伟刘傥刘松湖南大学化学化工学院学院化学生物传感与计量学国家重点实验室长沙410082 中南大学湘雅第二医院骨科长沙410011

柔性可穿戴电子器件因其在人体运动检测、健康监测、人工智能和人机交互等领域的广泛应用备受关注。柔性传感器作为人体和环境交互的重要组成部分,具有良好的柔韧性和感知外部刺激的能力。外界施加的压力刺激以及人体自身或者环境温度... 详细信息

柔性可穿戴电子器件因其在人体运动检测、健康监测、人工智能和人机交互等领域的广泛应用备受关注。柔性传感器作为人体和环境交互的重要组成部分,具有良好的柔韧性和感知外部刺激的能力。外界施加的压力刺激以及人体自身或者环境温度的变化都会对个人生活产生影响。因此,目前的研究重点在于开发具有压力-温度双功能传感性能的柔性传感器。本文综述了压力-温度双功能柔性传感器最近的研究进展,包括传感机制、双功能传感器的设计和其在生物医学方面的应用。通过集成不同类型的传感器以及设计由多功能材料和微结构构成的单个双功能传感器,可实现对压力和温度的同时检测。文章最后总结了柔性压力-温度双功能传感器面临的挑战和问题,并对其未来发展进一步展望。

关键词：柔性传感器双功能微结构电子皮肤

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刺激响应型SERS探针在分子医学领域的应用

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分析测试学报 2024年第1期43卷 44-57页

作者：徐逸婷罗奥雅曲家毅肖嘉祥董倩湖南科技大学化学化工学院湖南湘潭411201 湖南大学化学化工学院分子科学与生物医学湖南省重点实验室湖南长沙410082 湖南大学化学化工学院化学生物传感与计量学国家重点实验室湖南长沙410082

在众多分子医学工具中,刺激响应型光学探针可根据特定的外部刺激改变其光学特性,提高检测的选择性和分辨率,为疾病的诊断、治疗、愈后监测提供了有力的支持。表面增强拉曼散射(SERS)光谱技术基于表面等离子共振原理,能够在纳米尺度上增... 详细信息

在众多分子医学工具中,刺激响应型光学探针可根据特定的外部刺激改变其光学特性,提高检测的选择性和分辨率,为疾病的诊断、治疗、愈后监测提供了有力的支持。表面增强拉曼散射(SERS)光谱技术基于表面等离子共振原理,能够在纳米尺度上增强吸附在SERS基底上的分子的拉曼信号,显示出分子的结构信息,具有高准确度、多待测物同时检测的优点。大量研究表明,设计构建刺激响应型SERS(SR-SERS)探针,能够进一步提高检测的选择性和成像分辨率,同时利用靶向修饰和微创提取可获得检测对象有价值的实时信息,从而使该技术能够被广泛应用于分子医学领域。该文介绍了不同种类SR-SERS探针的基本原理和构建方法,就其近五年在分子医学领域的应用进展进行了概述,并对其在分子医学领域的发展趋势进行了讨论。

关键词：刺激响应 SERS探针分子医学应用

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局域静电环境工程用于增强电催化生物质转化过程中羟基活性

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Chinese Journal of Catalysis 2023年第10期53卷 153-160页

作者：逯宇轩杨柳姜一民原甑然王双印邹雨芹山西大学化学化工学院山西太原030006 湖南大学化学化工学院教育部高级催化工程研究中心化学/生物传感与化学计量学国家重点实验室湖南长沙410082 湖南大学深圳研究院广东深圳518057

作为一种可再生碳源,5-羟甲基糠醛(HMF)是一种重要的生物质平台分子,已被广泛用于制造医药前体、单体和精细化学品.HMF的电催化氧化反应(HMFOR)是一种在常温常压下实现HMF向2,5-呋喃二甲酸(FDCA)转化的高效绿色过程.但与传统的析氧反应(... 详细信息

作为一种可再生碳源,5-羟甲基糠醛(HMF)是一种重要的生物质平台分子,已被广泛用于制造医药前体、单体和精细化学品.HMF的电催化氧化反应(HMFOR)是一种在常温常压下实现HMF向2,5-呋喃二甲酸(FDCA)转化的高效绿色过程.但与传统的析氧反应(OER)不同,HMFOR相对复杂,需要经过6个电子的转移过程,分别涉及羟基和醛基的氧化.研究发现,NiO对羟基氧化具有较高的反应活性,但HMFOR反应途径受溶液pH值的影响,醛基以二元醇的形式优先在碱性溶液中被吸附和活化,从而导致反应活性较低.本文引入了导电聚合物聚吡咯(PPy),通过X射线光电子能谱(XPS)、原位红外光谱(FTIR)、高效液相色谱(HPLC)、密度泛函理论计算(DFT)、原位电化学石英晶体微天平(EQCM)等表征技术研究了PPy在引入NiO后对HMFOR的影响和催化性能差异的原因.X射线衍射结果表明,PPy引入的聚合过程没有破坏NiO的晶体结构,而FTIR显示出PPy分子中吡咯环的C-H弯曲振动及芳香胺分子中N-H的伸缩振动,说明PPy成功引入NiO表面.高分辨透射电镜结果表明,PPy以5 nm平均厚度薄层覆盖在NiO表面.此外,XPS结果证实了Ni,O,C和N元素的存在,吡咯氮(-NH-)物种在NiO-PPy电催化剂中占主导地位,而Ni 2p_(3/2)和O 1s的XPS谱中NiO和NiO-PPy且有相似的电子结构,说明PPy的引入并没有改变NiO的电子结构.线性扫描伏安曲线和电化学活性面积测试结果表明,PPy的引入显著提高了HMFOR的电流密度和NiO的内在活性.同时,NiO-PPy比NiO具有更低的Tafel斜率,表明PPy会提高HMFOR的反应动力学,加速HMF转化.电解测试中高效液相色谱分析结果表明,在前0.5 h内NiO-PPy催化剂上HMF转化率高于NiO催化剂,说明PPy的引入加速了HMF的转化.此外,分析中间产物发现,NiO催化剂上的HMFOR中间体主要为5-羟甲基呋喃-2-羧酸,而NiO-PPy上主要为2,5-二甲酰基呋喃.周期性测试结果表明,NiO-PPy表现出较高的HMF转化率和产物选择性,且具有较好的稳定性.运用开路电位和电化学石英晶体微天平检测了HMF分子在NiO和NiO-PPy上的吸附能力.结果表明,PPy涂层明显增强了HMF分子在NiO上的吸附能力.采用表面增强红外吸收光谱研究了电催化剂表面重要中间体的吸附行为.结果表明,NiO上HMFOR路径主要为HMFCA路径,而在NiO-PPy上新增2,5-二甲酰基呋喃,表明HMF分子的羟基和醛基同时在NiO-PPy表面被激活,进一步说明PPy的引入会选择性地提升羟基氧化的反应性能,进而提升了HMFOR活性.采用密度泛函理论研究了PPy的作用,结果表明正电性PPy分子会吸引电负性的羟基,缩短Ni与醛基之间的键长,降低醛基的反应活性,调节HMFOR反应途径,进而获得更高的HMFOR性能.综上所述,本文通过导电聚合物PPy修饰调控了电极界面微环境以及表面电性,从而调控了HMF分子的吸附构型和反应路径,获得更高的HMF电催化氧化反应活性.本文为HMF氧化高效电催化剂的设计提供了新的思路,并为HMF电催化氧化应用化研究提供借鉴.

关键词：电催化剂表面微环境生物质改性聚合物改性电催化氧化

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人工调控受体聚集的化学合成生物学策略及应用

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合成生物学 2024年第1期5卷 53-76页

作者：袁燕燕陈慧芳杨思慧王洪辉聂舟湖南大学化学生物传感与化学计量学国家重点实验室化学化工学院生物学院生物大分子化学生物学湖南省重点实验室湖南长沙410082

细胞表面受体的聚集和激活在多种生物过程中发挥着重要作用,如细胞迁移、增殖、凋亡和分化。鉴于受体介导的细胞功能对健康和疾病的广泛相关性,研究人员一直致力于探究细胞受体信号传递和激活的生物化学和生物物理学机制,进而在其基础... 详细信息

细胞表面受体的聚集和激活在多种生物过程中发挥着重要作用,如细胞迁移、增殖、凋亡和分化。鉴于受体介导的细胞功能对健康和疾病的广泛相关性,研究人员一直致力于探究细胞受体信号传递和激活的生物化学和生物物理学机制,进而在其基础上开发多样的分子工程策略操纵受体信号和细胞功能。随着化学合成生物学的快速发展,一系列分子工程工具被开发出来用于理性控制受体,使得人工受体激活更加简单、精准和多样化。本综述首先总结了涉及调节受体聚集控制的关键功能元件,包括分子识别、空间组织、动态和细胞选择性元件。随后介绍了这些高度可控的功能模块在动态聚集、特定响应性、时空分辨和高细胞选择性的精准控制受体聚集分子工具的最新研究进展。此外强调了多种人工控制受体聚集的精准激活策略在细胞表型和命运操纵、免疫激活和活体组织修复方面的新兴应用。最后,本文从作用机理、元件工程、临床局限性、体内长效性等多个角度概述人工受体聚集策略当前面临的挑战和缺点。同时,本文也对其在疾病治疗领域的潜在应用进行了前瞻性的展望。

关键词：化学合成生物学受体聚集元件工程生物医学工程细胞调控

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通过TEMPO增强脱氢和OH吸附促进中性电解质中5-羟甲基糠醛的电催化氧化

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Chinese Journal of Catalysis 2023年第3期46卷 148-156页

作者：王洪芳徐雷涛吴景程周鹏陶沙沙逯宇轩吴贤文王双印邹雨芹湖南大学化学化工学院先进催化教育部工程研究中心化学生物传感与计量学国家重点实验室湖南长沙410082 吉首大学化学化工学院湖南吉首416000

生物质衍生物的电催化转化为可持续能源的增值利用提供了一条绿色高效的途径.例如,由5-羟甲基糠醛(HMF)氧化可得到生物基聚酯前驱体2,5-呋喃二甲酸(FDCA),对于缓解化石资源带来的能源危机和环境问题具有重要意义.目前,HMF的电催化氧化... 详细信息

生物质衍生物的电催化转化为可持续能源的增值利用提供了一条绿色高效的途径.例如,由5-羟甲基糠醛(HMF)氧化可得到生物基聚酯前驱体2,5-呋喃二甲酸(FDCA),对于缓解化石资源带来的能源危机和环境问题具有重要意义.目前,HMF的电催化氧化通常在强碱性(pH>13.5)溶液中进行,但是容易产生难以分离的腐殖质,影响FDCA的工业利用.另外,强碱性介质还存在腐蚀安全隐患、设备维护成本高等问题.中性反应条件有助于改善上述问题,但是缺乏亲电氧物种(例如OH-),HMF和催化剂的活化困难,难以得到高附加值产物FDCA.目前,针对中性介质中HMF的电催化氧化研究少有报道,急需明晰中性介质中HMF的催化机理,并开发中性条件下具有高活性的催化剂体系.本文利用均相催化剂2,2,6,6-四甲基哌啶-1-氧基(TEMPO)和Co_(3)O_(4)电极,对HMF进行中性条件下电催化氧化,1.55 VRHE条件下反应1.5 h,以接近100%转化率获得产物FDCA,产率大于99%.而在无TEMPO的条件下,HMF在Co_(3)O_(4)电极上转化率小于2%.原位红外等实验测试及理论计算结果表明,低电位(1.10 VRHE)下形成的TEMPO+阳离子的活化能显著减低HMF,通过脱氢作用选择性生成中间产物2,5-二甲酰基呋喃(DFF),对调控HMF的氧化路径、促进中性介质电催化氧化起到关键作用.原位X射线光电子能谱和电化学阻抗等结果发现,TEMPO存在时,1.35 V后,在含有高价态Co^(3+)/^(4+)的Co_(3)O_(4)电极上出现更多的水以及OH吸附物种,并导致HMF的氧化电流密度以及FDCA的转化率显著增加.理论计算结果表明,TEMPO自由基与水分子存在较强的氢键作用,有利于促进水活化提供OH.然而,低电位(1.25 V)以Co_(3)O_(4)为电极,或高电位(1.55 V)以泡沫镍为电极,即使添加TEMPO,电极上没有出现相应的OH吸附行为和电化学活性提升现象.因此,活性的Co_(3)O_(4)电极对于协同水的解离形成OH具有重要作用,二者共同作用下,水活化解离形成Co^(3+)/^(4+)-(OH)_(ads)活性中心.在中性溶液中,亲电氧物种OHads提供氧源,促进DFF等甲酰基中间体进一步氧化转化为FDCA.综上,本文加深了对中性介质中HMF的电催化氧化机制的理解,对设计类似电催化剂体系有借鉴作用.

关键词： 5-羟甲基糠醛电催化氧化 2 2 6 6-四甲基哌啶-1-氧基中性电解中性电解质生物质电催化

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