检索结果-内蒙古大学图书馆

科学通报 2025年第2期70卷 179-192页

作者：罗洋崔春雨费慧龙湖南大学化学化工学院化学生物传感与计量学国家重点实验室长沙410082

电子器件和新能源汽车的快速发展促使人们不断追求具有更高能量密度的储能器件.锂离子电池作为当前最主流的储能器件,其负极材料以石墨为主,然而石墨较低的理论比容量已无法满足高能量密度的发展需求.锂金属负极具有极高的理论比容量和... 详细信息

电子器件和新能源汽车的快速发展促使人们不断追求具有更高能量密度的储能器件.锂离子电池作为当前最主流的储能器件,其负极材料以石墨为主,然而石墨较低的理论比容量已无法满足高能量密度的发展需求.锂金属负极具有极高的理论比容量和最低的嵌锂电位,被认为是下一代锂离子电池最理想的负极材料.但是,锂金属负极在电镀和剥离过程中极易形成锂枝晶,所带来的安全性和稳定性问题严重阻碍了其商业化应用.近年来,金属单原子(SACs)策略常被用来解决上述难题.SACs因其独特的局部配位环境、极高的表面自由能和接近100%的原子利用率,能够促进锂离子在基底上的传输并诱导锂的均匀沉积,在抑制锂枝晶生长方面展现出了极大的潜力.基于此,本文综述了近年来SACs应用于锂金属负极的研究进展,从作用机制着手,围绕五个维度,包括SACs调控基底亲锂性、SACs提高碳基底结构稳定性、SACs修饰电池隔膜用于调控电解液中锂离子均匀分布、SACs加快去溶剂化动力学,以及SACs提高电极表面扩散动力学,对其在锂金属负极上的具体应用做了全面介绍,并在此基础上提出了SACs应用于锂金属负极的主要挑战,期望能为锂金属电池未来的发展提供思路.

关键词：锂金属负极金属单原子催化剂锂枝晶亲锂性扩散能垒去溶剂化

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温度控制的泛素/三磷酸腺苷相互作用的电喷雾质谱研究

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高等学校化学学报 2024年第11期45卷 132-139页

作者：刘思盈粟雯周仲燕杨治渝裴华夫何芷茹王娜岳磊湖南大学生物学院化学生物传感与化学计量学国家重点实验室长沙410000 邵阳学院药学院邵阳422000 湖南科技大学化学与化学工程学院湘潭411101

通过基于温度控制的蛋白质小分子相互作用电喷雾质谱(PSMI-ESI-MS)技术探究了模式蛋白质泛素(Ubi)与重要的生物活性小分子三磷酸腺苷(ATP)体系.在室温条件下,泛素和ATP以1μmol/L∶50μmol/L浓度比混合溶液的电喷雾质谱图和自然状态下... 详细信息

通过基于温度控制的蛋白质小分子相互作用电喷雾质谱(PSMI-ESI-MS)技术探究了模式蛋白质泛素(Ubi)与重要的生物活性小分子三磷酸腺苷(ATP)体系.在室温条件下,泛素和ATP以1μmol/L∶50μmol/L浓度比混合溶液的电喷雾质谱图和自然状态下泛素的电荷特征一致,主要形成了+5,+6,+7电荷态下的3类峰.ATP主要和+5,+6的泛素分别形成摩尔比为1∶1和1∶2的复合物,而+7的泛素-ATP复合物实验中相对较少,说明低电荷态时的泛素对ATP有更强的亲合力.通过不同浓度比泛素-ATP的质谱行为分析,发现浓度维度上的结合状态没有显著差异,而在不同温度的泛素及泛素-ATP复合物的电荷分布情况有明显差异.计算得到的结合亲和力随温度的增大而增大,说明去折叠后的泛素和ATP的相互作用增强.通过热力学进一步分析了不同浓度ATP对泛素折叠和去折叠吉布斯自由能的影响,发现ATP的存在增加了泛素去折叠所需的能量,因此增强了泛素的稳定性.根据泛素和ATP在温度维度下的电喷雾质谱分析得到了化学计量比、结合亲和力和吉布斯自由能等多维度的信息,为蛋白质分析,尤其是与小分子相互作用的研究提供了参考.

关键词：电喷雾质谱泛素三磷酸腺苷蛋白质小分子相互作用

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磁性核壳胶囊局域中和胃酸用于活性益生菌的高效递送

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物理化学学报 2024年第7期40卷 61-68页

作者：李芷阳邓晖蔡芯琪陈卓湖南大学化学化工学院化学生物传感与计量学国家重点实验室分子科学与生物医学实验室长沙410082

近年来基于益生菌的幽门螺旋杆菌感染治疗策略受到了越来越多的关注,然而益生菌在胃部中直接递送会受到胃酸环境的干扰,难以存活,无法有效抑制幽门螺旋杆菌。为了实现益生菌在胃部的高效递送,我们制备了具有核壳结构的益生菌胶囊。胶囊... 详细信息

近年来基于益生菌的幽门螺旋杆菌感染治疗策略受到了越来越多的关注,然而益生菌在胃部中直接递送会受到胃酸环境的干扰,难以存活,无法有效抑制幽门螺旋杆菌。为了实现益生菌在胃部的高效递送,我们制备了具有核壳结构的益生菌胶囊。胶囊外壳由海藻酸钙(Alg)、碳酸钙(CaCO_(3))以及铁钴磁性石墨纳米囊FeCo@G组成,胶囊内核为益生菌(约氏乳杆菌,Laj)菌液。其中,CaCO_(3)用于局域中和胃酸以保护内核益生菌,而FeCo@G则赋予了胶囊良好的磁驱动性能。我们利用扫描电子显微镜以及细胞显微成像系统等手段考察了益生菌胶囊的形貌和包裹稳定性,结果显示,胶囊能稳定包裹益生菌并抵御模拟胃液(SGF)中盐酸的侵蚀,维持了益生菌活性,并对幽门螺旋杆菌(H.p)具有明显抑制作用。此外,我们进一步探究了Alg/CaCO_(3)/FeCo@G-Laj(ACFL)胶囊在模拟胃部环境内的磁导航运动性能,结果表明,在磁场条件下,ACFL胶囊在不同粘度的介质中均可以实现高效的磁驱动效应,证实了ACFL胶囊的益生菌靶向递送能力。综上,ACFL胶囊为幽门螺旋杆菌的治疗提供新的方法,同时也为胃酸不稳定药物的高效保护以及精准投递提供了新平台。

关键词：益生菌幽门螺旋杆菌胃部药物投递磁性石墨纳米囊酸稳定性

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基于单原子催化剂的光热催化转化:原理和应用

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物理化学学报 2023年第9期39卷 35-52页

作者：宋千伟何观朝费慧龙湖南大学化学化工学院化学生物传感与计量学国家重点实验室长沙410082

在以碳中和为目标的全球共识下,太阳能作为一种取之不竭用之不尽的绿色环保能源被认为是替代传统化石燃料最有潜力的方式。在各种太阳能转换技术中,光热催化不仅可以最大化利用太阳能,在光场和热场双重驱动力作用下,还可以显著提升化学... 详细信息

在以碳中和为目标的全球共识下,太阳能作为一种取之不竭用之不尽的绿色环保能源被认为是替代传统化石燃料最有潜力的方式。在各种太阳能转换技术中,光热催化不仅可以最大化利用太阳能,在光场和热场双重驱动力作用下,还可以显著提升化学反应速率,引起广泛的研究兴趣。以孤立的单个原子均匀分散在载体上形成的单原子催化剂具有100%原子利用率、优异的催化活性、热稳定性等优势。因此,将单原子催化剂应用于光热催化开始受到越来越多的关注。本综述介绍了光催化、热催化和光热催化的基本原理和特征,同时列举一些典型的例子。随后以不同载体作为分类标准,总结了单原子光热催化应用的前沿研究进展。最后,提出了该催化体系所面临的挑战和未来的发展方向。本文旨在全面了解单原子催化剂在太阳能驱动光热催化领域的研究现状并为未来发展提供可行的建议。

关键词：光热催化光催化热催化单原子催化剂太阳能

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无机原生细胞的构建及其在细胞仿生和生物催化中的应用进展

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无机化学学报 2024年第12期40卷 2286-2302页

作者：李兆新魏瑞波张敏王泽峰郑晶刘剑波湖南大学化学化工学院化学生物传感与计量学国家重点实验室生物纳米与分子工程湖南省重点实验室长沙410082

自下而上构建能够模拟活细胞基本特征的人工区室(原生细胞)的研究正在快速发展。这不仅在非生命与生命之间架起了桥梁,也为生命起源提供了重要的研究线索。此外,无机原生细胞表现出更高的化学和机械稳定性、生物相容性,以及膜设计灵活... 详细信息

自下而上构建能够模拟活细胞基本特征的人工区室(原生细胞)的研究正在快速发展。这不仅在非生命与生命之间架起了桥梁,也为生命起源提供了重要的研究线索。此外,无机原生细胞表现出更高的化学和机械稳定性、生物相容性,以及膜设计灵活性。因此,它们具有非常广泛的研究前景,尤其在细胞仿生和生物催化领域展现了巨大潜力。本文介绍了无机原生细胞的基本特征,然后综述了它们的构建方法,重点介绍了无机胶体小体、磁性纳米粒子以及多金属氧簇3种主要腔室类型。最后,讨论了它们在细胞仿生和生物催化中的最新应用,并分析了当前的挑战和展望了未来的发展方向。

关键词：无机原生细胞胶体囊磁性纳米颗粒多金属氧簇生物催化

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无细胞生物传感技术在环境污染物检测方面的应用进展

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分析化学 2023年第8期51卷 1223-1231页

作者：赵晓蕊陈慧芳雷春阳聂舟湖南大学化学化工学院化学生物传感与计量学国家重点实验室

基于无细胞蛋白质合成技术的无细胞生物传感系统具有安全性高、耐受性强、稳定性好和响应速度快等优势，在环境污染物检测领域显示出良好的应用前景。本文系统介绍了无细胞生物传感系统的基本组成元件与构建策略，重点总结了近年来无细... 详细信息

基于无细胞蛋白质合成技术的无细胞生物传感系统具有安全性高、耐受性强、稳定性好和响应速度快等优势，在环境污染物检测领域显示出良好的应用前景。本文系统介绍了无细胞生物传感系统的基本组成元件与构建策略，重点总结了近年来无细胞生物传感系统在重金属、抗生素、农药和氟化物等环境污染物检测方面的研究进展，在此基础上探讨了无细胞生物传感技术在环境污染物检测中面临的挑战，并展望了其未来发展趋势。

关键词：无细胞生物传感环境污染物分析评述

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绿色路径C-N偶联合成尿素的最新研究进展

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高等学校化学学报 2023年第5期44卷 37-48页

作者：张潇然郑建云吕艳红王双印湖南大学化学化工学院化学/生物传感与化学计量学国家重点实验室长沙410082 湖南第一师范学院物理与化学学院长沙410202

化学品的工业合成通常在高能耗的条件下进行,加剧了能源危机和环境问题.在可再生电力或/和太阳能的驱动下,可以降低反应的能量屏障,从而在更温和的条件下实现化学品的高效绿色合成.二氧化碳和氮作为主要的小分子,可通过电催化合成各种... 详细信息

化学品的工业合成通常在高能耗的条件下进行,加剧了能源危机和环境问题.在可再生电力或/和太阳能的驱动下,可以降低反应的能量屏障,从而在更温和的条件下实现化学品的高效绿色合成.二氧化碳和氮作为主要的小分子,可通过电催化合成各种含碳和氮的燃料,在缓解环境问题的同时降低能源枯竭的压力,达到高效储能的目的.本文综合评述了N_(2)和CO_(2)电化学转化的最新研究进展,重点关注了反应条件的改进、反应路线的调整及催化机理的研究.最后,对C-N电催化耦合目前面临的挑战和未来发展进行了展望.为进一步开发N_(2)和CO_(2)的电化学转化提供了指导.

关键词：电催化碳氮偶联尿素合成催化机制

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荧光法测定人血液和尿液中的美托拉宗和缬沙坦：从零阶校正到二阶校正的比较

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分析化学 2025年第2期53卷 224-234页

作者：丁紫微吴海龙王小芝王童刘浩然湖南大学化学化工学院化学生物传感与计量学国家重点实验室

提出了一种二阶校正辅助的三维荧光方法，对人血清和尿液中的两种抗高血压药物美托拉宗（MET）和缬沙坦（VAL）同时进行定性和定量分析，并与零阶和一阶校正方法所获得的定量结果进行比较。结果表明，基于零阶和一阶校正方法不适用于光... 详细信息

提出了一种二阶校正辅助的三维荧光方法，对人血清和尿液中的两种抗高血压药物美托拉宗（MET）和缬沙坦（VAL）同时进行定性和定量分析，并与零阶和一阶校正方法所获得的定量结果进行比较。结果表明，基于零阶和一阶校正方法不适用于光谱严重重叠和未知干扰共存条件下目标物的精准定量分析。然而，基于交替归一加权残差（ANWE）算法的二阶校正方法具有强大的“数学分离”功能，即使在目标分析物和未知干扰物荧光光谱严重重叠的情况下，仍然能够获得令人满意的结果，利用其分析MET和VAL的相关系数均大于0.99, MET和VAL在血清中的平均回收率分别为104.9%±5.7%和107.8%±9.2%，在尿液中的平均回收率分别为103.7%±8.9%和94.7%±3.8%。考察了本方法的灵敏度（SEN）、选择性（SEL）、检出限（LOD）、定量限（LOQ）、重复性和再现性，结果表明，本方法能够实现人体液中MET和VAL的同时准确定量分析，并有望应用于两种药物的临床分析。

关键词：化学计量学交替归一加权残差算法三维荧光光谱美托拉宗缬沙坦

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可循环Pd/TiO_(2)构筑及其紫外光催化苯甲醛与碘苯偶联合成二苯甲酮

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第4期59卷 159-168页

作者：李洋王雄胡星盛胡彪田昇王丙昊陈浪陈广辉彭超申升尹双凤湖南大学化学化工学院先进催化教育部工程研究中心化学生物传感与计量学国家重点实验室湖南长沙410082

二苯甲酮是有机化学中最重要的结构单元之一,广泛存在于药物、香料、光敏剂以及许多天然产物中.然而,传统的二苯甲酮合成方法通常涉及添加剂或有毒试剂,且产生大量废弃物,不利于环保.苯甲醛与卤代苯的直接偶联反应因原料易得而备受关注... 详细信息

二苯甲酮是有机化学中最重要的结构单元之一,广泛存在于药物、香料、光敏剂以及许多天然产物中.然而,传统的二苯甲酮合成方法通常涉及添加剂或有毒试剂,且产生大量废弃物,不利于环保.苯甲醛与卤代苯的直接偶联反应因原料易得而备受关注,但苯甲醛C(sp^(2))-H键的高键能(371 kJ mol^(-1))导致其活化困难,反应条件苛刻.此外,常用的Ni或Pd均相催化剂在反应体系中难以分离回收,限制了其应用.因此,构筑多相可回收催化剂成为研究热点.将活性钯金属负载到多相载体上进行酮合成,可以解决催化剂回收问题,但活性金属钯的浸出仍是挑战.本研究旨在探索制备有效的多相可回收催化剂,以推动二苯甲酮的环保合成.本文通过煅烧Pd^(2+)/MIL-125-NH_(2)制备了碳修饰二氧化钛负载的钯纳米颗粒(Pd/C-TiO_(2)),这是一种高效且可回收的多相催化剂.在紫外光照射下,该催化剂能有效催化苯甲醛和碘苯偶联合成二苯甲酮.研究结果表明,苯甲醛活化是该反应过程的控速步骤,而紫外光诱导生成的酰基自由基则是反应进行的关键.在不添加强氧化剂和配体的情况下,二苯甲酮的产率最高可达98%,选择性高达99%.通过电子顺磁共振技术检测到,反应过程中苯甲醛和碘苯均有可能生成碳自由基.利用密度泛函理论计算研究了基于碳自由基生成二苯甲酮的两种可能发生的路径,结果表明,相较于Pd0-PdI-PdIII过程(苯自由基进攻醛基自由基与钯加成的复合物),该反应更有可能通过Pd0-PdII-PdIII催化路径发生,即苯甲醛在紫外光下直接活化生成酰基自由基,然后进攻碘苯与钯氧化加成的复合物,最终通过还原消除生成二苯甲酮.醋酸钯、Pd/SiO_(2)催化剂等一系列对照试验结果表明,钯在反应体系中首先溶解并参与反应,随后在紫外光照射下被二氧化钛光催化剂原位还原,从而实现金属钯的原位沉积,有效抑制了钯金属的流失.催化剂在循环使用10次后,其活性没有明显下降.综上所述,本文利用高能紫外光直接活化苯甲醛与TiO_(2)光催化剂的高氧化还原性能相匹配,实现了紫外光下苯甲醛与碘苯偶联制备二苯甲酮和Pd催化剂的高效回收利用.本研究为在紫外光下活化苯甲醛与其他化合物偶联合成含羰基化合物提供了一种简便的方法,并为设计有机反应中可回收的钯催化剂提供了参考.

关键词：钯碳修饰二氧化钛多相催化苯甲醛与碘苯的交叉偶联二苯甲酮的合成光催化钯回收

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在过渡金属催化剂上的C―C键断裂以实现生物质的升级

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物理化学学报 2024年第4期40卷 89-106页

作者：卢卓然李圣凯逯宇轩王双印邹雨芹湖南大学化学与化工学院化学/生物传感与化学计量学国家重点实验室教育部先进催化工程研究中心长沙410082 湖南大学深圳研究院广东深圳518057 吉首大学化学与化学工程学院湖南吉首416000

将当前能源生产和消费结构从过度依赖化石能源转变为高效利用可再生能源,是解决能源危机、实现碳中和的有效途径。生物质是最有前途的可再生能源之一,可以取代化石燃料以获得有价值的有机化合物。近年来,大力利用生物质能已成为一种必... 详细信息

将当前能源生产和消费结构从过度依赖化石能源转变为高效利用可再生能源,是解决能源危机、实现碳中和的有效途径。生物质是最有前途的可再生能源之一,可以取代化石燃料以获得有价值的有机化合物。近年来,大力利用生物质能已成为一种必然趋势。用于生物质转化的传统热化学催化方法通常需要高温、高压等恶劣条件,甚至还需要外部氢或氧源。相比之下,在相对温和的条件下进行的生物质有机分子电催化转化为生产高价值化学品提供了一种绿色高效的策略。特别是,通过C―C键裂解将生物质衍生的分子转化为高价值的短链化学品至关重要。近年来,大量的研究证明过渡金属(TM)电催化剂由于其丰富的三维电子结构和独特的eg轨道增强了过渡金属-氧之间的共价键合,从而在有机物的C―C键断裂中起着至关重要的作用。此外,TM电催化剂的配位环境或电子结构会影响产物的选择性。毫无疑问,明确的反应活性位点和途径有助于深入理解催化剂结构与反应活性之间的构效关系。然而,TM电催化剂介导的生物质衍生有机分子的C―C键裂解反应用于生物质升级的研究目前尚处于起步阶段,其反应机理和催化反应过程尚不清楚。因此,有必要在原子水平上系统地了解电催化剂在C―C键裂解过程中的作用。在本综述中,我们首先依次介绍了广泛研究的TM电催化剂介导的生物质衍生有机分子(包括甘油、环己醇、木质素和糠醛)的C―C键裂解反应,并给出了一些典型的例子和相应的反应途径。然后,系统回顾了过渡金属化合物催化C―C键裂解的反应机理,揭示了界面行为,并构建了TM电催化剂的结构与裂解反应活性之间的构效关系。最后,我们简要总结了上述内容,并强调了在TM电催化剂上研究C―C键裂解的挑战和展望。我们期望这项工作可以为生物质的可控转化和合理设计C―C键裂解的TM电催化剂提供指导。

关键词：电催化生物质升级 C―C键断裂电催化过渡金属催化剂

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