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质谱学报 2022年第5期43卷 635-642,I0006,I0001页

作者：王娜粟雯张谛江游方向岳磊湖南大学生物学院化学和生物化学质谱实验室化学生物传感与计量学国家重点实验室湖南长沙410082 中国计量科学研究院北京100013

离子光谱结合了质谱的高灵敏度和光谱的分子结构特异性的优势,可对蛋白质、多肽、糖类、寡核苷酸等复杂体系进行结构表征和鉴定。但当存在同分异构体时,离子光谱难以从叠加的谱图中得到单个异构体的光谱信息。离子淌度质谱技术可通过区... 详细信息

离子光谱结合了质谱的高灵敏度和光谱的分子结构特异性的优势,可对蛋白质、多肽、糖类、寡核苷酸等复杂体系进行结构表征和鉴定。但当存在同分异构体时,离子光谱难以从叠加的谱图中得到单个异构体的光谱信息。离子淌度质谱技术可通过区分待测离子质荷比和分子空间尺寸差异来实现异构体的分离。离子淌度可以对异构体分离后分别引入到后续的光谱和质谱分析中,减少了由异构体引起的光谱叠加问题,光谱可以进一步验证离子淌度的分离效果,因此质谱、光谱、离子淌度谱的有机结合在得到异构体精确光谱的同时,也为离子淌度质谱分析带来了新的维度和深度。本文概述了近20年来基于各类离子淌度质谱技术的光谱仪器发展和应用情况,总结目前存在的问题,并展望多维度结构质谱的新需求。

关键词：离子淌度谱(ion mobility spectrometry,IMS) 离子光谱(ion spectroscopy,IS) 结构质谱(structural mass spectrometry,SMS) 低温离子光谱(cold/cryogenic ion spectroscopy,CIS)

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解析P450催化芳环羟基化反应的机理:氧化芳烃途径以及区域选择性的探究（英文）

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Chinese Journal of Catalysis 2025年第3期70卷 420-430页

作者：黄群张璇孙光武邱瑞英罗兰王翠珍高龙威高兵陈波王斌举王健博浙江大学医学院 “多脏器衰竭预警与干预”教育部重点实验室浙江大学第二附属医院综合ICU及药物生物技术研究所湖南师范大学化学化工学院化学生物学与中药研究教育部重点实验室植化单体开发与利用湖南省重点实验室重庆理工大学药学与生物工程学院厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室福建省理论与计算化学重点实验室宁波大学新药技术研究院天体化学与空间生命-钱学森空间科学协同研究中心湖南大学化学化工学院化学生物学与纳米医学研究所化学/生物传感与化学计量学国家重点实验室

P450酶催化的芳环羟基化在芳香族化合物的解毒、生物合成和潜在致癌作用中均起着重要作用.虽然其催化机理与烷烃的羟基化一样,是由高反应活性的血红素-Fe(IV)=O(CpdI)介导,但相比之下, CpdI与芳香族π系统的反应更为复杂.尽管P450催化... 详细信息

P450酶催化的芳环羟基化在芳香族化合物的解毒、生物合成和潜在致癌作用中均起着重要作用.虽然其催化机理与烷烃的羟基化一样,是由高反应活性的血红素-Fe(IV)=O(CpdI)介导,但相比之下, CpdI与芳香族π系统的反应更为复杂.尽管P450催化芳环羟基化的机理被研究了几十年,目前仍存在许多争议.此外,实验表明取代芳香族化合物的羟基化通常发生在邻位或对位,该区域选择性是否与已知或未知中间体的生成有关,还没有相关研究.因此,有关P450催化芳环羟基化的真实过程以及机理细节仍有待深入研究.有机分子中,氟元素的引入可以显著提高化合物的代谢稳定性,据此我们推测含氟芳香族化合物,可能是P450催化芳环羟基化反应中获得稳定中间体的合适底物.因此,本文以α-氟代苯乙酸乙酯为化学探针, P450-BM3为催化剂,以期检测出相应的关键中间体,详细阐明P450催化芳环羟基化的机理.通过对α-氟代苯乙酸乙酯转化体系进行反应时间尺度监测,成功捕获了芳烃1,2-氧化物和芳烃2,3-氧化物两个环氧化中间体,并对其进行了制备与分离.结合两个环氧化中间体的质谱、核磁及其Diels-Alder反应衍生物的晶体结构检测分析,首次对两种环氧化中间体的结构进行了确定.进一步利用分离所得的两个环氧化中间体进行反应性探究,发现其均可通过NIH迁移,形成不稳定的酮中间体.该中间体迅速发生重排,形成芳环羟化产物2-氟-2-(2-羟基苯基)乙酸乙酯.而该芳环羟化产物可自发脱氟,进一步在还原酶作用下生成脱氟产物2-(2-羟基苯基)乙酸乙酯,这一系列证据证实了“芳烃氧化物形成-NIH迁移”机制确实存在于P450催化芳环的羟化反应中.此外,通过混合簇连续体(HCC)模型计算对P450催化芳环羟基化反应过程和区域选择性机理进行了解释,结合NIH迁移的条件,推测环氧化中间体的化学性质以及水分子的影响是影响其环氧结构开环的关键因素.最后,为了验证P450催化芳环羟基化的“环氧化物形成-NIH迁移”机制的普遍性,本文进一步探究了P450催化天然底物肉桂酸甲酯的芳环羟基化过程.通过对其进行反应时间尺度监测,成功捕获了一个手性环氧中间体,利用分离所得的环氧化中间体进行反应性测试,发现其能自发转化成邻羟基产物3-(2-羟基苯基)-2-丙烯酸甲酯,这进一步证明了芳烃氧化物途径确实参与了P450催化的芳环羟基化.综上,本文成功证明了P450催化芳环羟基化的“芳烃氧化物形成-NIH迁移”机制并对其区域选择性机理进行了解析,不仅为P450催化芳环羟基化的芳烃氧化物途径提供了最直接的证据,为该反应过程中存在的区域选择性提供了新的见解,而且也为实现芳香化合物的不对称去芳构化提供了一种新的途径.

关键词：芳环羟基化细胞色素P450 芳烃氧化物区域选择性脱芳构化

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基于分子键裂的高频压电石英适配体生物传感器检测肌红蛋白

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分析化学 2022年第7期50卷 1065-1071页

作者：余建芳司士辉周卓王桢昌陈金华中南大学化学化工学院湖南大学化学化工学院化学生物传感与计量学国家重点实验室

基于调幅谐振压电石英体表面分子键裂传感技术和双适配体夹心法构建了一种检测肌红蛋白(Myo)的生物传感器。将巯基修饰的适配体Ⅰ通过Au—S键固定在石英晶体微天平(QCM)的金电极表面以特异性结合Myo,再结合适配体Ⅱ-磁珠进行质量放大。... 详细信息

基于调幅谐振压电石英体表面分子键裂传感技术和双适配体夹心法构建了一种检测肌红蛋白(Myo)的生物传感器。将巯基修饰的适配体Ⅰ通过Au—S键固定在石英晶体微天平(QCM)的金电极表面以特异性结合Myo,再结合适配体Ⅱ-磁珠进行质量放大。对于基频50 MHz镀金石英晶体，在谐振频率下增加激励电压峰值为8 V,结合在压电石英体表面的适配体-磁珠会被甩脱除去，发生分子键裂过程，晶体谐振频率上升，从而实现对Myo的特异性检测。在优化的实验条件下，检测Myo的线性范围为1.0～500 ng/mL,检出限(3σ)为0.38 ng/mL,实际血清样本中加标回收率为96.4%～104.0%。与常规QCM传感技术相比，本传感方法的信号获取过程简单、快速、易操作。基于分子键裂机制的QCM生物传感器具有良好的实用性和推广价值。

关键词：石英晶体微天平分子键裂肌红蛋白适配体

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G-四链体探针在病毒基因检测和成像中的应用进展

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分析测试学报 2022年第1期41卷 43-49页

作者：张家恒雷春阳聂舟化学生物传感与计量学国家重点实验室生物大分子化学生物学湖南重点实验室湖南大学化学化工学院湖南长沙410082

病毒依赖宿主细胞完成生命周期,影响着地球上所有生物,是人类疾病的主要原因之一,对人类健康以及社会经济造成严重影响,因此开发检测病毒的工具对防治病毒感染和预防病毒导致的疾病具有重要意义。病毒基因组在病毒的生命周期中发挥着重... 详细信息

病毒依赖宿主细胞完成生命周期,影响着地球上所有生物,是人类疾病的主要原因之一,对人类健康以及社会经济造成严重影响,因此开发检测病毒的工具对防治病毒感染和预防病毒导致的疾病具有重要意义。病毒基因组在病毒的生命周期中发挥着重要作用,为病毒检测提供了有效靶点。G-四链体(G4)是由富含鸟嘌呤的核酸折叠形成的一种稳定的核酸二级结构,其参与多种生物功能的调节,在重要的细胞生理过程中起到关键作用。G4特异性探针的迅速发展为生物传感新方法的构建以及G4结构的检测和细胞成像提供了不可缺少的关键元件。目前,G4/探针复合物作为信号输出单元在生物传感中得到广泛应用,其中一些方法可实现对多种病毒基因序列的免标记检测,在病毒相关疾病的诊断和临床分析领域显示出巨大的潜力。另外,G4广泛存在于在病毒基因组中,成为病毒基因中的潜在成像靶点,为病毒的可视化提供了新的思路。该文综述了基于G4探针构建的生物传感方法在病毒基因检测中的研究进展,介绍了G4结构在多种病毒中的生理作用,并总结了G4探针在病毒基因组成像中的应用,最后对病毒检测存在的问题以及发展趋势进行了总结和展望。

关键词：病毒 G-四链体探针检测成像

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三维荧光结合化学多维校正快速灵敏测定环境水样中的噻菌灵和双酚A

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光谱学与光谱分析 2021年第8期41卷 2511-2517页

作者：孙海博吴海龙陈安祺孙小东湖南大学化学化工学院化学生物传感与计量学国家重点实验室湖南长沙410082

随着经济的高速发展,环境问题正在日益引起人们的广泛关注。在实际生产中,农药和塑化剂长期存在滥用的问题,使其成为最为广泛的环境污染源并对生态环境、食品、人畜等造成严重的危害。针对环境中农药和塑化剂的残留问题,开发一种灵敏、... 详细信息

随着经济的高速发展,环境问题正在日益引起人们的广泛关注。在实际生产中,农药和塑化剂长期存在滥用的问题,使其成为最为广泛的环境污染源并对生态环境、食品、人畜等造成严重的危害。针对环境中农药和塑化剂的残留问题,开发一种灵敏、快速的高效检测分析方法,采用三维荧光结合化学计量学方法用于环境水样中噻菌灵(TBZ)与双酚A(BPA)的快速灵敏分析。兼顾了三维荧光分析的灵敏度高、信息丰富及化学多维校正方法“数学分离”的显著优势,仅需要简单的预处理过程即可实现TBZ和BPA的痕量检测。即使分析物之间以及分析物和水样中未知背景干扰之间的光谱存在严重的重叠,基于交替三线性分解(ATLD)算法的二阶校正方法仍能借助其显著的“二阶优势”对其进行解析,并获得可靠的定性定量结果。其中,TBZ在20~200 ng·mL^(-1)范围内线性关系良好(r=0.9999),而BPA在40~280 ng·mL^(-1)范围内线性关系良好(r=0.9991)。TBZ和BPA在两种水样中的平均加标回收率分别为96.3%~99.1%和90.0%~90.8%,且标准偏差均低于7.2%。另外,计算品质因子,如灵敏度(SEN)、选择性(SEL)、检测限(LOD)和定量限(LOQ),评估了该方法的准确性。所得结果均令人满意,表明所提出的方法能够用于环境水样中TBZ和BPA的准确、快速定量分析,为环境中农药和塑化剂的残留问题提供了一种科学有效的监测手段。

关键词：三维荧光二阶校正交替三线性分解算法噻菌灵双酚A

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基于DNA纳米结构的细胞间相互作用的调控

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高等学校化学学报 2021年第11期42卷 3284-3294页

作者：胡灵殷垚柯国梁张晓兵湖南大学化学化工学院化学生物传感与计量学国家重点实验室长沙410082

细胞通过化学信号、电子交换和直接接触等方式交换彼此之间的物质和信息,以调节生命体的生长发育.因此,细胞间的相互作用研究与调控在细胞功能的机制研究和疾病的诊断及治疗等领域具有非常重要的意义. DNA纳米结构具有易合成、易修饰、... 详细信息

细胞通过化学信号、电子交换和直接接触等方式交换彼此之间的物质和信息,以调节生命体的生长发育.因此,细胞间的相互作用研究与调控在细胞功能的机制研究和疾病的诊断及治疗等领域具有非常重要的意义. DNA纳米结构具有易合成、易修饰、可编程性设计及生物安全性高等优点,有望实现操作简单、精确可调、智能响应的细胞间相互作用调控,受到了广泛关注.本文综述了寡核苷酸链杂交、受体-配体结合和核酸适体靶向识别等基于DNA纳米结构的细胞组装策略,总结了pH调控、金属离子调控和DNA链激活等细胞间相互作用的调控手段,并重点介绍了其在细胞间作用力的测量和成像、体外组织模型的构建、细胞间的通讯交流和细胞免疫治疗等领域的应用.最后对该领域进行了总结和展望,希望为相关研究提供有益参考.

关键词：脱氧核糖核酸纳米结构细胞间相互作用细胞组装调控手段

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光催化苯制苯酚的研究进展

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Chinese Journal of Catalysis 2023年第6期49卷 16-41页

作者： Mengistu Tulu Gonfa 申升陈浪胡彪周威白张君区泽堂尹双凤湖南大学化学化工学院化学/生物传感与化学计量学国家重点实验室教育部高级催化工程研究中心湖南长沙410082 福州大学化工学院福建福州350002

苯酚作为一种重要的有机化学品,广泛用于制造树脂、合成橡胶、染料和药品等行业.然而,传统的苯酚生产方法——联苯法存在着许多问题,如反应条件苛刻和产物纯度低等,这些问题严重制约了苯酚的工业化生产应用.因此,开发一种高效、绿色的... 详细信息

苯酚作为一种重要的有机化学品,广泛用于制造树脂、合成橡胶、染料和药品等行业.然而,传统的苯酚生产方法——联苯法存在着许多问题,如反应条件苛刻和产物纯度低等,这些问题严重制约了苯酚的工业化生产应用.因此,开发一种高效、绿色的苯酚制备方法十分必要.目前,苯一步法制苯酚反应备受关注,然而,实现该反应难度很大.首先,苯分子的C(sp2)-H键活化在化学反应中比较稳定,难以高效活化.其次,相比惰性反应物苯,产物苯酚分子本身更易氧化,使反应的选择性调控成为挑战.光催化选择性氧化苯制苯酚具有反应条件温和、选择性高和产物纯度高等优点,是一种很有工业应用前景的苯酚制备方法.本文系统总结了近年来多相光催化氧化苯制苯酚的研究进展,包括从光催化剂设计原则、改性策略、反应机理分析、影响反应动力学的因素、反应器设计和光催化剂失活机制等方面.首先,单原子、层状双氢氧化物和金属簇构成的光催化剂具有高效催化作用和良好的反应选择性.其次,在光催化反应过程中,光催化剂的设计和合成是非常关键的,可以通过调节光催化剂的组成和结构来提高反应效率和选择性.此外,基于原位表征和密度泛函理论计算的机理研究也为光催化反应的优化提供了重要的理论基础.此外,介绍了光催化反应器的设计原理和操作要点,以及光催化剂失活的原因和解决方案.在未来的研究中,可以考虑更多的应用新材料和新技术来设计和制备高效催化剂.还可以利用先进的表征和理论计算方法更深入地研究光催化反应的机理,并探索更多的反应条件和催化剂组合,以提高光催化反应的效率和选择性.在实际应用中,光催化反应器的设计和操作也需要进一步完善,以确保光催化反应的稳定性和可控性.随着对光催化反应机理和催化剂设计的深入理解,相信未来光催化苯制苯酚技术会有更多的突破和进展.综上,本文为光催化选择性氧化苯成为苯酚的研究提供了参考,也为光催化反应的设计、优化和应用提供了一定的思路.

关键词：苯苯酚直接氧化光催化剂光反应器

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基于核酸外切酶-Ⅲ和金片基底捕获循环策略用于锰超氧化物岐化酶DNA的检测

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分析化学 2022年第5期50卷 720-727页

作者：王海飞唐英闫晓梅陈增萍陈瑶湖南工业大学生命科学和化学学院湖南省生物医用纳米材料与器件重点实验室湖南大学化学化工学院化学生物传感与计量学国家重点实验室

利用核酸外切酶Ⅲ辅助信号放大技术和金片基底捕获循环策略，设计了一种灵敏且简单的锰超氧化物岐化酶基因序列(MnSOD DNA)检测方法。首先设计合成了标记荧光基团的发夹探针，在MnSOD DNA存在下，探针发夹结构被打开，然后在核酸外切酶... 详细信息

利用核酸外切酶Ⅲ辅助信号放大技术和金片基底捕获循环策略，设计了一种灵敏且简单的锰超氧化物岐化酶基因序列(MnSOD DNA)检测方法。首先设计合成了标记荧光基团的发夹探针，在MnSOD DNA存在下，探针发夹结构被打开，然后在核酸外切酶Ⅲ的作用下，发夹探针部分被水解，释放出MnSOD DNA和标记荧光基团的残余发夹探针片段，MnSOD DNA可继续与剩余的完整发夹探针杂交，进入下一个循环。因此，反应一定时间后，反应液中含有大量的带有标记荧光基团的残余发夹探针片段，可与金片基底上修饰的捕获探针杂交而被捕获，通过检测其荧光，可实现对MnSOD DNA的定量分析，方法检出限为0.42 pmol/L。将本方法用于检测Hela、 Jurkat和Ramos细胞裂解液中的MnSOD DNA,加标回收率在90.2%～111.2%之间。本方法可有效消除背景干扰和基质效应的影响，有望成为一种通用的短链DNA的检测方法。

关键词：核酸外切酶Ⅲ 金片基底锰超氧化物岐化酶DNA 定量检测

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有序组装型荧光小分子探针及其生物成像应用研究进展

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中国科学：化学 2022年第9期52卷 1462-1475页

作者：娄霄峰任天兵徐帅袁林张晓兵湖南大学化学化工学院化学生物传感与计量学国家重点实验室长沙410082

基于小分子探针的荧光成像分析具有灵敏度高、操作简便、响应速度快、样本损伤小和时空分辨率高等优势,是在细胞和活体水平获取生化信息的有力手段.其中,有序组装型小分子荧光探针以其独特的组装方式和识别模式,表现出比传统小分子荧光... 详细信息

基于小分子探针的荧光成像分析具有灵敏度高、操作简便、响应速度快、样本损伤小和时空分辨率高等优势,是在细胞和活体水平获取生化信息的有力手段.其中,有序组装型小分子荧光探针以其独特的组装方式和识别模式,表现出比传统小分子荧光探针更优异的成像性能(如抗扩散能力强、成像对比度高、光稳定性好以及环境干扰小等),从而引起研究工作者的广泛关注.本文总结了几类常见的有机染料聚集体及相应小分子荧光探针在生物成像领域的应用.随后,着重介绍了以2-(2-羟基苯基)-4(1H)-喹唑啉酮(HPQ)及其衍生物为代表的氢键驱动有序组装的有机染料组装体的设计、优化策略及其在生物医学领域应用中的最新进展.最后,对有序组装型荧光小分子探针在设计和应用方面存在的问题进行了讨论,为新型有序组装型荧光小分子探针的设计提供了思路.

关键词：荧光探针自组装有机染料组装体荧光成像

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单个体电分析专辑序言

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电化学（中英文） 2024年第10期30卷 1-2页

作者：李菲应佚伦周一歌西安交通大学生命科学与技术学院陕西西安710049 生命分析化学国家重点实验室南京大学化学化工学院江苏南京210023 化学生物传感与计量学国家重点实验室湖南大学化学化工学院湖南长沙410082

化学测量领域的核心挑战之一是实现对单个体(如单个细胞、单个纳米粒子、单个纳米气泡、和单个分子等)超高灵敏检测。电化学是测量单个体电子传递过程最直接最有效的手段之一。通过高时间分辨和高电流分辨的电化学测量能够对微纳尺度界... 详细信息

化学测量领域的核心挑战之一是实现对单个体(如单个细胞、单个纳米粒子、单个纳米气泡、和单个分子等)超高灵敏检测。电化学是测量单个体电子传递过程最直接最有效的手段之一。通过高时间分辨和高电流分辨的电化学测量能够对微纳尺度界面上的电化学反应进行精准分析,获取每一个单体的特征电信号,解析被平均效应掩盖的个体间差异。目前,已有超微电极纳米孔道以及纳米针尖等在内的多种纳米结构被应用于构建高空间分辨率与高灵敏的单个体电化学传感界面,提供了与单个分析物尺寸匹配的电化学测量界面。同时,随着高时间分辨微弱电流测量仪器的发展,单个体电分析化学技术可实时追踪亚毫秒至微秒级的单个体动态电化学反应过程。基于此,可对体系中每一个待测物进行高通量、快速电化学灵敏测量,有助于识别稀有亚群个体、发现化学反应隐藏中间体、追踪动态相互作用及反应路径。例如,纳米孔道电化学单分子测序与分析,可应用于疾病的早期精准诊断;单颗粒电化学碰撞测量,可准确揭示纳米材料的构效关系;单细胞的原位电化学分析,能够探索细胞内外和细胞间的生化过程,更好地理解细胞间网络通讯机制。近年来,单个体电化学测量技术在测量界面、测量仪器及测量数据分析方面取得了显著发展,为微纳材料、生命分析以及能源催化等领域的研究提供了测量新工具。

关键词：电化学测量电化学反应电分析化学微纳材料单分子测序超微电极纳米气泡测量仪器

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