检索结果-内蒙古大学图书馆

中国科学:化学 2025年第5期55卷 1303-1309页

作者：姚一森熊峰董文科刘强赵万祥化学生物传感与计量学国家重点实验室湖南大学化学化工学院周口师范学院化学化工学院

金属催化环状烯胺的硼氢化是合成官能团化四氢吡咯的一种简单有效的方法,四氢吡咯是药物化学和材料科学中重要的结构单元.然而,这种由烯胺转化为四氢吡咯的发展仍然具有挑战性.要克服这一挑战,需要构建一种新型催化体系,既能实现烯胺的... 详细信息

金属催化环状烯胺的硼氢化是合成官能团化四氢吡咯的一种简单有效的方法,四氢吡咯是药物化学和材料科学中重要的结构单元.然而,这种由烯胺转化为四氢吡咯的发展仍然具有挑战性.要克服这一挑战,需要构建一种新型催化体系,既能实现烯胺的完全硼氢化,同时又可以精确控制区域、非对映和化学选择性.在这项工作中,我们报道了一种使用频哪醇硼烷的钴催化环状烯胺的硼氢化反应.该方法显示了其广泛的底物兼容性和高效性,以优异的产率得到了多种不同取代的四氢吡咯,具有优异的非对映选择性.克级反应的制备和成功的应用转化进一步突显了这种方法的合成潜力和转化用途.

关键词：四氢吡咯烯胺硼氢化过渡金属催化

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基于荧光光谱和化学计量学方法的百合产地快速溯源技术

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分析化学 2023年第10期51卷 1668-1677页

作者：方鑫陈瑶陈增萍唐章奉俞汝勤湖南大学化学化工学院化学生物传感与计量学国家重点实验室湖南工业大学生命科学与化学学院生物医用纳米材料与器件湖南省重点实验室

百合中富含多糖类、生物碱类、甾体皂苷类、黄酮类以及酚类化合物等多种化学成分，具有止咳平喘、抗氧化、抗抑郁、抗肿瘤、抗真菌、降血糖和免疫调节等多种药理作用，被广泛用于临床中药配方和中成药。道地百合具有明显的地域性，不良... 详细信息

百合中富含多糖类、生物碱类、甾体皂苷类、黄酮类以及酚类化合物等多种化学成分，具有止咳平喘、抗氧化、抗抑郁、抗肿瘤、抗真菌、降血糖和免疫调节等多种药理作用，被广泛用于临床中药配方和中成药。道地百合具有明显的地域性，不良商家常以其它产区的百合冒充道地百合牟利，因此需发展操作简单且能快速对百合进行品质鉴定和产地溯源的技术。本研究采取湖南平江、株洲和龙山以及江西万载4个产地的百合鳞茎样本共60份，经过烫片、热风烘干、粉碎和过筛等前处理，然后扫描其固体粉末荧光光谱，最后利用主成分分析判别方法（Principal component analysis-linear discriminant analysis, PCA-LDA）和偏最小二乘判别分析方法（Partial least squares discriminant analysis, PLS-DA）构建百合产地判别模型。结果表明，基于百合粉末荧光光谱的判别模型能够对不同产地的百合样本进行准确的溯源分析。PCA-LDA对训练集和测试集的分类准确率（Correct classification rate, CCR）分别为93.6%和95.6%, PLS-DA对训练集和测试集的CCR分别为98.3%和93.3%。基于百合粉末荧光光谱的分类结果与基于百合提取液的三维荧光光谱的分类结果无显著性差异。本方法操作简单、检测速度快，并且不损耗样本，不需要使用有机溶剂，是一种绿色环保的检测方法，适合于大批量百合样品的质控检测。

关键词：百合产地溯源主成分分析判别模型偏最小二乘判别分析模型粉末荧光光谱

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有机光敏剂结构与性能调控及其光诊疗应用

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化学学报 2023年第11期81卷 1642-1662页

作者：闫英红梁平兆邹杨袁林彭孝军樊江莉张晓兵湖南大学化学化工学院化学生物传感与计量学国家重点实验室大连理工大学化工学院精细化工国家重点实验室智能材料化工前沿科学中心

光动力治疗(Photodynamic Therapy,PDT)作为一种新兴的高效治疗方式,具有毒性低、非侵入性和可控等优点,已被广泛用于增生性皮肤疾病和肿瘤等疾病治疗.然而,已开发的PDT光敏剂在实际生物应用中仍面临诸多挑战,如:肿瘤乏氧环境降低治疗效... 详细信息

光动力治疗(Photodynamic Therapy,PDT)作为一种新兴的高效治疗方式,具有毒性低、非侵入性和可控等优点,已被广泛用于增生性皮肤疾病和肿瘤等疾病治疗.然而,已开发的PDT光敏剂在实际生物应用中仍面临诸多挑战,如:肿瘤乏氧环境降低治疗效果,光敏剂靶向性差易造成对正常组织的损伤.为了解决上述问题,研究者们开发了许多有效改善有机光敏剂治疗效果的方法.在此,主要综述了有机光敏剂的结构与性能调控策略.此外,对有机光敏剂在抗肿瘤、抗菌治疗以及余辉成像中的应用进行了介绍.最后,对有机小分子光敏剂的设计策略进行了总结与展望,以期促进该领域的发展.

关键词：光敏剂有机染料光动力治疗诊疗成像

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人工调控受体聚集的化学合成生物学策略及应用

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合成生物学 2024年第1期5卷 53-76页

作者：袁燕燕陈慧芳杨思慧王洪辉聂舟湖南大学化学生物传感与化学计量学国家重点实验室化学化工学院生物学院生物大分子化学生物学湖南省重点实验室湖南长沙410082

细胞表面受体的聚集和激活在多种生物过程中发挥着重要作用,如细胞迁移、增殖、凋亡和分化。鉴于受体介导的细胞功能对健康和疾病的广泛相关性,研究人员一直致力于探究细胞受体信号传递和激活的生物化学和生物物理学机制,进而在其基础... 详细信息

细胞表面受体的聚集和激活在多种生物过程中发挥着重要作用,如细胞迁移、增殖、凋亡和分化。鉴于受体介导的细胞功能对健康和疾病的广泛相关性,研究人员一直致力于探究细胞受体信号传递和激活的生物化学和生物物理学机制,进而在其基础上开发多样的分子工程策略操纵受体信号和细胞功能。随着化学合成生物学的快速发展,一系列分子工程工具被开发出来用于理性控制受体,使得人工受体激活更加简单、精准和多样化。本综述首先总结了涉及调节受体聚集控制的关键功能元件,包括分子识别、空间组织、动态和细胞选择性元件。随后介绍了这些高度可控的功能模块在动态聚集、特定响应性、时空分辨和高细胞选择性的精准控制受体聚集分子工具的最新研究进展。此外强调了多种人工控制受体聚集的精准激活策略在细胞表型和命运操纵、免疫激活和活体组织修复方面的新兴应用。最后,本文从作用机理、元件工程、临床局限性、体内长效性等多个角度概述人工受体聚集策略当前面临的挑战和缺点。同时,本文也对其在疾病治疗领域的潜在应用进行了前瞻性的展望。

关键词：化学合成生物学受体聚集元件工程生物医学工程细胞调控

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在过渡金属催化剂上的C―C键断裂以实现生物质的升级

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物理化学学报 2024年第4期40卷 89-106页

作者：卢卓然李圣凯逯宇轩王双印邹雨芹湖南大学化学与化工学院化学/生物传感与化学计量学国家重点实验室教育部先进催化工程研究中心长沙410082 湖南大学深圳研究院广东深圳518057 吉首大学化学与化学工程学院湖南吉首416000

将当前能源生产和消费结构从过度依赖化石能源转变为高效利用可再生能源,是解决能源危机、实现碳中和的有效途径。生物质是最有前途的可再生能源之一,可以取代化石燃料以获得有价值的有机化合物。近年来,大力利用生物质能已成为一种必... 详细信息

将当前能源生产和消费结构从过度依赖化石能源转变为高效利用可再生能源,是解决能源危机、实现碳中和的有效途径。生物质是最有前途的可再生能源之一,可以取代化石燃料以获得有价值的有机化合物。近年来,大力利用生物质能已成为一种必然趋势。用于生物质转化的传统热化学催化方法通常需要高温、高压等恶劣条件,甚至还需要外部氢或氧源。相比之下,在相对温和的条件下进行的生物质有机分子电催化转化为生产高价值化学品提供了一种绿色高效的策略。特别是,通过C―C键裂解将生物质衍生的分子转化为高价值的短链化学品至关重要。近年来,大量的研究证明过渡金属(TM)电催化剂由于其丰富的三维电子结构和独特的eg轨道增强了过渡金属-氧之间的共价键合,从而在有机物的C―C键断裂中起着至关重要的作用。此外,TM电催化剂的配位环境或电子结构会影响产物的选择性。毫无疑问,明确的反应活性位点和途径有助于深入理解催化剂结构与反应活性之间的构效关系。然而,TM电催化剂介导的生物质衍生有机分子的C―C键裂解反应用于生物质升级的研究目前尚处于起步阶段,其反应机理和催化反应过程尚不清楚。因此,有必要在原子水平上系统地了解电催化剂在C―C键裂解过程中的作用。在本综述中,我们首先依次介绍了广泛研究的TM电催化剂介导的生物质衍生有机分子(包括甘油、环己醇、木质素和糠醛)的C―C键裂解反应,并给出了一些典型的例子和相应的反应途径。然后,系统回顾了过渡金属化合物催化C―C键裂解的反应机理,揭示了界面行为,并构建了TM电催化剂的结构与裂解反应活性之间的构效关系。最后,我们简要总结了上述内容,并强调了在TM电催化剂上研究C―C键裂解的挑战和展望。我们期望这项工作可以为生物质的可控转化和合理设计C―C键裂解的TM电催化剂提供指导。

关键词：电催化生物质升级 C―C键断裂电催化过渡金属催化剂

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刺激响应型SERS探针在分子医学领域的应用

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分析测试学报 2024年第1期43卷 44-57页

作者：徐逸婷罗奥雅曲家毅肖嘉祥董倩湖南科技大学化学化工学院湖南湘潭411201 湖南大学化学化工学院分子科学与生物医学湖南省重点实验室湖南长沙410082 湖南大学化学化工学院化学生物传感与计量学国家重点实验室湖南长沙410082

在众多分子医学工具中,刺激响应型光学探针可根据特定的外部刺激改变其光学特性,提高检测的选择性和分辨率,为疾病的诊断、治疗、愈后监测提供了有力的支持。表面增强拉曼散射(SERS)光谱技术基于表面等离子共振原理,能够在纳米尺度上增... 详细信息

在众多分子医学工具中,刺激响应型光学探针可根据特定的外部刺激改变其光学特性,提高检测的选择性和分辨率,为疾病的诊断、治疗、愈后监测提供了有力的支持。表面增强拉曼散射(SERS)光谱技术基于表面等离子共振原理,能够在纳米尺度上增强吸附在SERS基底上的分子的拉曼信号,显示出分子的结构信息,具有高准确度、多待测物同时检测的优点。大量研究表明,设计构建刺激响应型SERS(SR-SERS)探针,能够进一步提高检测的选择性和成像分辨率,同时利用靶向修饰和微创提取可获得检测对象有价值的实时信息,从而使该技术能够被广泛应用于分子医学领域。该文介绍了不同种类SR-SERS探针的基本原理和构建方法,就其近五年在分子医学领域的应用进展进行了概述,并对其在分子医学领域的发展趋势进行了讨论。

关键词：刺激响应 SERS探针分子医学应用

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基于聚吡咯纳米复合材料功能化的ITO传感器电控吸附溶出伏安法测定水环境中痕量Cr(Ⅵ)

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分析科学学报 2024年第6期40卷 641-647页

作者：贾胜彬司士辉陈金华刘书平张汶铮中南大学化学化工学院湖南长沙410083 湖南大学化学生物传感与计量学国家重点实验室湖南长沙410082

基于ITO玻璃较低的背景电流、免打磨预处理等优势,结合还原氧化石墨烯(RGO)与纳米金/聚吡咯纳米复合物(AuNPs/Ppy)的电控吸附能力,构建了一种可代替传统固体(金、玻碳)电极的新型电化学传感器(RGO/AuNPs/Ppy-ITO),用于测定水环境中的痕... 详细信息

基于ITO玻璃较低的背景电流、免打磨预处理等优势,结合还原氧化石墨烯(RGO)与纳米金/聚吡咯纳米复合物(AuNPs/Ppy)的电控吸附能力,构建了一种可代替传统固体(金、玻碳)电极的新型电化学传感器(RGO/AuNPs/Ppy-ITO),用于测定水环境中的痕量Cr(Ⅵ)。利用修饰电极表面大量含氮结构与正电位下的电控吸附作用,采用差分脉冲溶出伏安法记录Cr(Ⅵ)的还原峰曲线,在经优化的pH、富集电压与时间等条件下,测得Cr(Ⅵ)还原峰电流与检测浓度在1~1500μg/L范围之内线性关系良好,相关系数R^(2)=0.9973,检测限为0.83μg/L。相较于金电极测试结果,不仅解决了金电极表面状态不稳定导致重现性较差的缺点,且具备更高的灵敏度与较低的成本耗材,在对水环境中Cr(Ⅵ)的现场快速、痕量一次性检测方面具有广阔的应用前景。

关键词：电化学传感 ITO电极 Cr(Ⅵ) 聚吡咯(Ppy)

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通过TEMPO增强脱氢和OH吸附促进中性电解质中5-羟甲基糠醛的电催化氧化

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Chinese Journal of Catalysis 2023年第3期46卷 148-156页

作者：王洪芳徐雷涛吴景程周鹏陶沙沙逯宇轩吴贤文王双印邹雨芹湖南大学化学化工学院先进催化教育部工程研究中心化学生物传感与计量学国家重点实验室湖南长沙410082 吉首大学化学化工学院湖南吉首416000

生物质衍生物的电催化转化为可持续能源的增值利用提供了一条绿色高效的途径.例如,由5-羟甲基糠醛(HMF)氧化可得到生物基聚酯前驱体2,5-呋喃二甲酸(FDCA),对于缓解化石资源带来的能源危机和环境问题具有重要意义.目前,HMF的电催化氧化... 详细信息

生物质衍生物的电催化转化为可持续能源的增值利用提供了一条绿色高效的途径.例如,由5-羟甲基糠醛(HMF)氧化可得到生物基聚酯前驱体2,5-呋喃二甲酸(FDCA),对于缓解化石资源带来的能源危机和环境问题具有重要意义.目前,HMF的电催化氧化通常在强碱性(pH>13.5)溶液中进行,但是容易产生难以分离的腐殖质,影响FDCA的工业利用.另外,强碱性介质还存在腐蚀安全隐患、设备维护成本高等问题.中性反应条件有助于改善上述问题,但是缺乏亲电氧物种(例如OH-),HMF和催化剂的活化困难,难以得到高附加值产物FDCA.目前,针对中性介质中HMF的电催化氧化研究少有报道,急需明晰中性介质中HMF的催化机理,并开发中性条件下具有高活性的催化剂体系.本文利用均相催化剂2,2,6,6-四甲基哌啶-1-氧基(TEMPO)和Co_(3)O_(4)电极,对HMF进行中性条件下电催化氧化,1.55 VRHE条件下反应1.5 h,以接近100%转化率获得产物FDCA,产率大于99%.而在无TEMPO的条件下,HMF在Co_(3)O_(4)电极上转化率小于2%.原位红外等实验测试及理论计算结果表明,低电位(1.10 VRHE)下形成的TEMPO+阳离子的活化能显著减低HMF,通过脱氢作用选择性生成中间产物2,5-二甲酰基呋喃(DFF),对调控HMF的氧化路径、促进中性介质电催化氧化起到关键作用.原位X射线光电子能谱和电化学阻抗等结果发现,TEMPO存在时,1.35 V后,在含有高价态Co^(3+)/^(4+)的Co_(3)O_(4)电极上出现更多的水以及OH吸附物种,并导致HMF的氧化电流密度以及FDCA的转化率显著增加.理论计算结果表明,TEMPO自由基与水分子存在较强的氢键作用,有利于促进水活化提供OH.然而,低电位(1.25 V)以Co_(3)O_(4)为电极,或高电位(1.55 V)以泡沫镍为电极,即使添加TEMPO,电极上没有出现相应的OH吸附行为和电化学活性提升现象.因此,活性的Co_(3)O_(4)电极对于协同水的解离形成OH具有重要作用,二者共同作用下,水活化解离形成Co^(3+)/^(4+)-(OH)_(ads)活性中心.在中性溶液中,亲电氧物种OHads提供氧源,促进DFF等甲酰基中间体进一步氧化转化为FDCA.综上,本文加深了对中性介质中HMF的电催化氧化机制的理解,对设计类似电催化剂体系有借鉴作用.

关键词： 5-羟甲基糠醛电催化氧化 2 2 6 6-四甲基哌啶-1-氧基中性电解中性电解质生物质电催化

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有序组装型荧光小分子探针及其生物成像应用研究进展

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中国科学：化学 2022年第9期52卷 1462-1475页

作者：娄霄峰任天兵徐帅袁林张晓兵湖南大学化学化工学院化学生物传感与计量学国家重点实验室长沙410082

基于小分子探针的荧光成像分析具有灵敏度高、操作简便、响应速度快、样本损伤小和时空分辨率高等优势,是在细胞和活体水平获取生化信息的有力手段.其中,有序组装型小分子荧光探针以其独特的组装方式和识别模式,表现出比传统小分子荧光... 详细信息

基于小分子探针的荧光成像分析具有灵敏度高、操作简便、响应速度快、样本损伤小和时空分辨率高等优势,是在细胞和活体水平获取生化信息的有力手段.其中,有序组装型小分子荧光探针以其独特的组装方式和识别模式,表现出比传统小分子荧光探针更优异的成像性能(如抗扩散能力强、成像对比度高、光稳定性好以及环境干扰小等),从而引起研究工作者的广泛关注.本文总结了几类常见的有机染料聚集体及相应小分子荧光探针在生物成像领域的应用.随后,着重介绍了以2-(2-羟基苯基)-4(1H)-喹唑啉酮(HPQ)及其衍生物为代表的氢键驱动有序组装的有机染料组装体的设计、优化策略及其在生物医学领域应用中的最新进展.最后,对有序组装型荧光小分子探针在设计和应用方面存在的问题进行了讨论,为新型有序组装型荧光小分子探针的设计提供了思路.

关键词：荧光探针自组装有机染料组装体荧光成像

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化学多维校正理论及其绿色分析应用的新进展

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中国科学：化学 2022年第9期52卷 1557-1579页

作者：吴海龙王童俞汝勤湖南大学化学化工学院化学生物传感与计量学国家重点实验室长沙410082

化学多维校正与现代高阶仪器结合用于复杂体系精准定量具有独特的“二阶或更高阶优势”,该分析策略符合绿色分析化学的发展需求,已在生物、药物、食品、环境等领域得到了广泛的应用.本文综述了化学多维校正理论及其应用的最新研究进展,... 详细信息

化学多维校正与现代高阶仪器结合用于复杂体系精准定量具有独特的“二阶或更高阶优势”,该分析策略符合绿色分析化学的发展需求,已在生物、药物、食品、环境等领域得到了广泛的应用.本文综述了化学多维校正理论及其应用的最新研究进展,同时强调了多维校正方法对绿色分析化学的贡献.在理论部分,重点关注多线性成分模型及其扩展方式、具有二阶或高阶优势的多维校正算法、多维校正方法使用过程中的一些关键问题;在应用方面,系统综述了近5年来二阶、三阶、四阶校正方法与不同高阶分析仪器相结合的代表性应用.

关键词：化学多维校正多维数据分析二阶优势高阶优势定量分析

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