检索结果-内蒙古大学图书馆

Chinese Journal of Catalysis 2023年第7期50卷 372-380页

作者：周波石建巧姜一民肖磊逯宇轩董帆陈晨王特华王双印邹雨芹湖南大学生物传感与化学计量学国家重点实验室教育部先进催化工程中心湖南长沙410082 电子科技大学基础与前沿科学研究所环境与能源催化研究中心四川成都611700 湖南大学深圳学院广东深圳518057

当今社会日益严峻的能源危机进一步加速了生物质资源多层次转化利用的发展,现代生物质能源技术已成为研究热点.抗坏血酸是生物质平台分子之一,脱氢抗坏血酸作为抗坏血酸的氧化产物,不仅与抗坏血酸一起组成了生物抗氧化系统,而且还发挥... 详细信息

当今社会日益严峻的能源危机进一步加速了生物质资源多层次转化利用的发展,现代生物质能源技术已成为研究热点.抗坏血酸是生物质平台分子之一,脱氢抗坏血酸作为抗坏血酸的氧化产物,不仅与抗坏血酸一起组成了生物抗氧化系统,而且还发挥着重要的生物医学功能,例如人体抗癌、抗病毒和抗衰老等.在众多的脱氢抗坏血酸制备方法中,抗坏血酸的电催化氧化提供了在常温常压条件下使用水作为氧化剂和电能作为能量输入生产脱氢抗坏血酸的机会.另一方面,在水体系内,较低的抗坏血酸理论氧化电位(E理论=0.390 V)使得抗坏血酸氧化反应/氢析出反应(AAOR/HER)电对可以在低电池电压下工作,降低了因高电压带来的能源消耗和设备要求等成本,实现低能耗条件下的化学品转化和制氢.本课题组通过简单的氧气等离子体在碳材料表面引入含氧官能团(OCGs),并揭示了OCGs和抗坏血酸分子脱氢动力学之间的关系,利用提升反应动力学的策略提高AAOR的电催化活性.得益于OCGs对抗坏血酸分子脱氢动力学的调控作用,所设计的氧气等离子体处理碳纸电极(PO-CP)可以在0.65 VRHE下驱动100 mAcm^(–2)的电流密度,明显优于原始碳纸(CP)和其他金属基电催化剂.此外,在PO-CP电极表面抗坏血酸制备脱氢抗坏血酸的法拉第效率超过90%,并且具备较好的稳定性(20 h).X射线光电子能谱(XPS)结果表明,随着等离子体处理时间的延长,碳表面的含氧量增加,最终呈现饱和状态.进一步利用氢气退火作为对照组去除表面的OCGs,发现退火过程中所有类型的OCGs含量都明显下降,其中羧基和羰基的含量变化明显,说明退火处理可显著去除碳表面的C=O键,进而影响其AAOR性能.电化学测试表明,OCGs的引入提升了碳材料的AAOR本征活性,氢气退火对照组性能急剧下降,进一步表明了碳表面的含氧官能团对AAOR性能的提升至关重要.结合XPS结果,分析其中C=O键可能对AAOR本征活性的提升发挥重要作用.为降低三维电极带来的传质影响及等离子体处理对碳表面清洁影响等,进一步选用商业碳粉(XC72)作为模型材料并在玻碳电极表面探究OCGs的影响,同时选择氧气等离子体刻蚀和电化学氧化方法作为OCGs修饰策略.电化学测试表明,XC72表面的电化学性能规律和碳纸表面类似,进一步表明了碳表面的OCGs对AAOR的性能提升至关重要.最后,通过密度泛函理论来对AAOR的各基元步骤的吉布斯自由能(Gads)进行了研究.结果表明,OCGs修饰后,虽然AAOR的决速步骤没有发生变化(第一步脱氢过程),但是ΔGads变化明显.相比于原始碳晶格(G(ads(C))=1.36 eV),不同含氧官能团修饰下的碳表面的吉布斯自由能变化为ΔG(ads(-OH))=1.33 eV,ΔG(ads(C=O))=1.55 eV,ΔG(ads(-COOH))=1.24 eV.由此可见,含氧官能团特别是羧基的引入,可以显著降低AAOR过程中脱氢能垒,通过增强脱氢动力学来实现高效的抗坏血酸转化.此外,还将AAOR和HER集成到质子交换膜型电解槽中,当PO-CP阳极和Pt/C阴极组装时,在0.98 V(80℃)的超低电池电压下获得了1.00 Acm^(–2)的电流,这是目前电催化有机物转化反应的一个非常有优势的数据.而且系统每产生1 m^(3)的氢气只需要1.54 kWh的电能,几乎是传统电解水(4.95 kWh)的三分之一.综上,基于抗坏血酸在PO-CP表面高效率的电化学转化,这项工作为电化学生物质转化升级和制氢提供了更环保更经济的策略,并为适应规模化生产的电极设计提供了参考。

关键词：电催化抗坏血酸电化学氧化氧等离子体制氢无金属电催化剂脱氢动力学

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基于激光介导富集的表面增强拉曼分析

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高等学校化学学报 2021年第10期42卷 3054-3061页

作者：唐文涛李圣凯王昚陈龙陈卓湖南大学化学化工学院化学生物传感与计量学国家重点实验室分子科学与生物医学实验室长沙410082 澳门大学科技学院澳门999078

基于具有优异表面增强拉曼散射(SERS)性能的石墨烯隔离的金纳米晶(GIAN)能够在水-有机相界面自组装,待测物分子在有机相中的分配系数较大以及GIAN能够通过π⁃π相互作用与待测物分子结合的优势,构建了激光介导的待测物分子的高效富集策... 详细信息

基于具有优异表面增强拉曼散射(SERS)性能的石墨烯隔离的金纳米晶(GIAN)能够在水-有机相界面自组装,待测物分子在有机相中的分配系数较大以及GIAN能够通过π⁃π相互作用与待测物分子结合的优势,构建了激光介导的待测物分子的高效富集策略,进而实现了9,10-双苯乙炔基蒽(BPEA)分子的痕量SERS分析.所构建的新型待测物分子高效富集策略在一定程度上避免了因“咖啡环效应”带来的信号波动,有望为复杂体系中痕量待测物的SERS分析提供可靠的平台.

关键词：激光介导的富集表面增强拉曼散射两相界面石墨烯隔离的金纳米晶自组装

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杂芳基烷基醚、杂芳基卤化物与(氘代)醇的亲核醚化

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有机化学 2021年第2期41卷 795-805页

作者：王霞屈益欣龙城宇王雪强湖南大学化学化工学院分子科学与生物医学实验室(MBL)化学/生物传感与化学计量学国家重点实验室长沙410082

研究了在叔丁醇钾的作用下,杂芳基烷氧化合物、杂芳基卤化物和杂芳基硫醚与各种伯、仲、叔脂肪醇高效醚化,强调了天然产物和生物活性分子的衍生化以及不易通过其他途径获得的氘代芳基烷基醚的合成方法的实用性.

关键词：醚化杂芳基烷基醚芳香亲核取代

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金属有机骨架在肿瘤治疗中的应用进展

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生物化学与生物物理进展 2020年第2期47卷 105-122页

作者：杨婵柯国梁宦双燕张晓兵湖南大学化学生物传感与计量学国家重点实验室

金属有机骨架(metal-organic frameworks,MOFs)是一类由金属结点和有机配体配位组装而成的晶体材料.金属有机骨架具有孔隙度大、孔径和尺寸可调、生物相容性好、成分可调、表面可修饰等优越性能,在肿瘤治疗领域具有重要的应用潜力.本文... 详细信息

金属有机骨架(metal-organic frameworks,MOFs)是一类由金属结点和有机配体配位组装而成的晶体材料.金属有机骨架具有孔隙度大、孔径和尺寸可调、生物相容性好、成分可调、表面可修饰等优越性能,在肿瘤治疗领域具有重要的应用潜力.本文首先介绍了金属有机骨架用于小分子药物、生物大分子药物等药物递送体系的构建方法.随后,我们总结了近年来MOFs药物递送体系在肿瘤的化学治疗、光动力学治疗、放射性治疗、免疫治疗、光热治疗等方面的应用进展.最后,本文总结了MOFs在肿瘤治疗方面的进展和特点,并展望了MOFs在肿瘤治疗领域的研究挑战和应用前景.

关键词：金属有机骨架药物递送化疗光动力学治疗 MOF-蛋白复合物

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谐振调幅压电石英晶体分子键裂型传感仪的研制

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分析科学学报 2022年第3期38卷 303-308页

作者：张润司士辉陈金华扶梅冯浪霞中南大学化学化工学院湖南长沙410083 化学生物传感与计量学国家重点实验室(湖南大学) 湖南长沙410082

基于谐振调幅激励压电石英晶体开发了一种分子键裂型传感仪。该传感系统通过数字信号发生器DDS 9854产生频率可调的正弦波,激励9.98 MHz的压电石英晶体,经信号放大滤波后得到谐振频率。通过数控技术调节激励电压实现谐振调幅,以增大石... 详细信息

基于谐振调幅激励压电石英晶体开发了一种分子键裂型传感仪。该传感系统通过数字信号发生器DDS 9854产生频率可调的正弦波,激励9.98 MHz的压电石英晶体,经信号放大滤波后得到谐振频率。通过数控技术调节激励电压实现谐振调幅,以增大石英晶振表面的剪切动量。当调幅到一定程度会导致分子间键断裂,通过调幅电压值测定分子键的强度,可在数分钟内得到晶体表面的结合质量和结合强度的信息。使用了谐振调幅压电石英晶体分子键裂型传感仪检测了不同粒径的氨基纳米磁珠与金电极之间的相互作用,由频率信号得到磁珠在金电极上的结合量。通过不同谐振调幅电压激励石英晶体以甩脱电极表面的磁珠,由激励电压得到不同粒径的氨基纳米磁珠与金电极间的键裂力为2±0.5 nN。本仪器的研制为传感分子间的相互作用提供了一种新技术,可快速检测鉴别键的强度。

关键词：压电石英晶体被动激励振荡调幅谐振分子键裂传感

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HBP21抑制胰岛素诱导的PI3K/AKT信号通路机制

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湖南大学学报（自然科学版） 2021年第6期48卷 141-148页

作者：朱海珍王鑫涛许艳田仁云邓日林王静静陈生稳李慧逸湖南大学生物学院湖南长沙410082 湖南大学病原生物学与免疫学研究所湖南长沙410082 湖南大学化学生物传感与计量学国家重点实验室湖南长沙410082

磷脂酰肌醇3-激酶/蛋白激酶B(PI3K/AKT)信号通路在肝细胞癌中处于异常激活的状态,并且促进癌症的发生发展.在肝细胞癌中,热休克蛋白HSP70结合蛋白21(Hsp70 binding protein 21,HBP21)处于低表达状态,过表达HBP21显著诱发癌细胞发生凋亡... 详细信息

磷脂酰肌醇3-激酶/蛋白激酶B(PI3K/AKT)信号通路在肝细胞癌中处于异常激活的状态,并且促进癌症的发生发展.在肝细胞癌中,热休克蛋白HSP70结合蛋白21(Hsp70 binding protein 21,HBP21)处于低表达状态,过表达HBP21显著诱发癌细胞发生凋亡.利用qRT-PCR技术检测肝癌组织中HBP21的mRNA水平,发现癌组织中HBP21的mRNA水平要低于癌旁组织.用胰岛素处理肝癌细胞Huh7以激活细胞内PI3K/AKT信号通路,采用qRT-PCR技术和蛋白免疫印迹实验检测细胞内HBP21的转录和翻译水平,随着胰岛素处理时间的延长,HBP21的mRNA水平和蛋白水平都呈现下降趋势.在Huh7内过表达HBP21显著抑制胰岛素诱导的AKT和哺乳动物雷帕霉素靶蛋白(mammalian target of rapamycin,mTOR)的磷酸化;通过泛素化实验和蛋白免疫印迹实验发现,HBP21不影响AKT的K48及K63位泛素化及人第10号染色体缺失的磷酸酶及张力蛋白同源的基因(phosphatase and tensin homolog deleted on chromosome ten,PTEN)的蛋白水平.利用抑制剂LY294002处理Huh7细胞,确定HBP21作用于PI3K/AKT信号通路.进一步研究发现,HBP21不影响IRS1和IRS2的mRNA水平,而是抑制胰岛素受体β亚基(insulin receptor beta,IRβ)的磷酸化进而影响PI3K/AKT信号通路的活化.在Huh7细胞中,HBP21抑制肝癌细胞中异常活化的PI3K/AKT发挥着重要作用.HBP21在肝细胞癌中的缺失表达,以及其抑制PI3K/AKT信号通路使其有可能成为潜在治疗癌症的靶点.

关键词： HBP21 肝细胞癌 PI3K/AKT/mTOR信号通路 PTEN 酶

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高灵敏核酸探针在生化分析中的应用研究进展

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分析试验室 2022年第4期41卷 449-457页

作者：谢烨张思娜陈代安邓婷李继山中南林业科技大学理学院应用化学研究所长沙410004 湖南大学化学化工学院化学/生物传感与计量学国家重点实验室长沙410082

化学生物样品中所含生化信息的获取对环境的监控、疾病致病机理的研究和疾病早期诊断及治疗等有着重要意义。然而,实际生化体系中所含物质极其复杂,实现对这些物质的高灵敏检测变得极为重要。核酸探针在生化样品的分析中具有广阔的应用... 详细信息

化学生物样品中所含生化信息的获取对环境的监控、疾病致病机理的研究和疾病早期诊断及治疗等有着重要意义。然而,实际生化体系中所含物质极其复杂,实现对这些物质的高灵敏检测变得极为重要。核酸探针在生化样品的分析中具有广阔的应用前景,深受国内外研究者的关注。本文详细介绍了具有广泛识别能力的核酸探针:分子信标、核酸适配体和核酸酶,并重点综述了它们在生化分析中的应用研究进展。

关键词：核酸探针分子信标核酸适配体脱氧核酶生化分析

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柱前衍生化高效液相色谱法测定氯氮平中肼含量

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应用化学 2022年第2期39卷 322-331页

作者：陈瑶唐英湖南工业大学生命科学和化学学院湖南省生物医用纳米材料与器件重点实验室株洲412007 湖南大学化工学院化学生物传感与计量学国家重点实验室长沙410082

建立了柱前衍生高效液相色谱法准确测定氯氮平中游离肼的含量。该方法以对二甲氨基苯甲醛为衍生试剂,将游离肼衍生化为对二甲氨基苄连氮,然后进行高效液相色谱测定。采用Inertsil ODS-3色谱柱(250 mm×4.6 mm,5μm)分离,以体积分数0... 详细信息

建立了柱前衍生高效液相色谱法准确测定氯氮平中游离肼的含量。该方法以对二甲氨基苯甲醛为衍生试剂,将游离肼衍生化为对二甲氨基苄连氮,然后进行高效液相色谱测定。采用Inertsil ODS-3色谱柱(250 mm×4.6 mm,5μm)分离,以体积分数0.1%磷酸水溶液和乙腈为流动相进行梯度洗脱,检测波长为480 nm,流速为1.0 mL/min,进样量为30μL,柱温为30℃。结果表明,游离肼在0.001~12.25μg/mL范围内具有良好线性关系,线性相关系数r为0.9994,在低、中和高3个添加水平下目标物的加标回收率在97.4%~100.9%之间,RSD均低于1.2%(n=9),游离肼的检出限为0.3125μg/L,定量限为1.225μg/L,该结果完全满足标准限度的要求。随机抽取的3个批次氯氮平样品均未检出游离肼,表明抽取的氯氮平药品中肼含量合格。与盐酸肼屈嗪中肼(USP39版)的检测方法相比较,本方法具有专属性强,灵敏度高,结果准确可靠等优点,为氯氮平样品中游离肼的常规定量检测提供了参考。

关键词：高效液相色谱游离肼氯氮平对二甲氨基苯甲醛

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超蕃基非多孔非晶态超吸附分子材料

超蕃基非多孔非晶态超吸附分子材料

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第4届分子科学博士后学术年会

作者：周维何清湖南大学化学化工学院化学生物传感与化学计量学国家重点实验室

凭借高效、高选择性、低能耗等特点,吸附分离技术在净化水资源、治理环境污染、提纯化学品以及资源回收等领域扮演着至关重要的角色。随着工业化进程的加速和环境污染问题的日益严峻,传统吸附材料往往无法达到现代工业生产中所设定的严... 详细信息

凭借高效、高选择性、低能耗等特点,吸附分离技术在净化水资源、治理环境污染、提纯化学品以及资源回收等领域扮演着至关重要的角色。随着工业化进程的加速和环境污染问题的日益严峻,传统吸附材料往往无法达到现代工业生产中所设定的严苛标准。因此,开发新型先进吸附材料具有重要意义。有机分子笼作为一类新型吸附材料,具有明确的分子结构和清晰的吸附模型,展现出优异的吸附性能,对补充或重塑当前分离技术方面具有重要潜力。超蕃是一类通过六条侧臂连接两个平行苯环所构成的独特分子笼结构,有望成为一代全新的功能分子体系。在过去的四年中,我们课题组成功独立发展了超蕃的高效合成方法,制备了一系列新型超蕃分子笼,并揭示了其独特的物理化学性质。研究发现,作为一类非多孔非晶态分子材料,超蕃对特定客体分子具有超强的结合能力和超高选择性,可用于环境污染物中有害成分的选择性分离与清除以及稀贵金属离子的选择性回收等。

关键词：吸附分离有机分子笼超蕃非多孔非晶态

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功能化氮杂超蕃的合成、性质与应用探究

功能化氮杂超蕃的合成、性质与应用探究

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第4届分子科学博士后学术年会

作者：李爱民何清湖南大学化学化工学院化学生物传感与化学计量学国家重点实验室

功能分子由于在化学、生物学和材料科学等多个领域的广泛应用而备受关注。有机分子笼作为一种特殊的功能分子,因其具有独特的三维立体结构、内部空腔环境和多样的识别位点而被广泛研究。然而,目前大多数有机笼具有较为开放的内部空腔结... 详细信息

功能分子由于在化学、生物学和材料科学等多个领域的广泛应用而备受关注。有机分子笼作为一种特殊的功能分子,因其具有独特的三维立体结构、内部空腔环境和多样的识别位点而被广泛研究。然而,目前大多数有机笼具有较为开放的内部空腔结构,因此在主客体结合的过程中通常具有较差的选择性和较低的结合效率。为应对更为复杂的实际体系,开发具有更加封闭的内部空腔和更多识别位点的有机分子笼显得尤为重要。超蕃是一类由六条侧链夹持着两个平行苯环构成的特殊的笼状分子结构,有望成为一代全新的功能分子体系。然而,由于超蕃结构的复杂性,其合成过程颇为困难。因此,在本研究中,我们开发了超蕃的高效合成方法,制备了一系列新型超蕃分子笼,并探究了其独特的物理化学性质。研究发现,各类超蕃均具有较强的固态与液态荧光性质。此外,亚胺型超蕃能够高效的识别并捕获二聚体水簇,仲胺型超蕃能够实现二氧化碳的捕获与室温搅拌释放。

关键词：超蕃动态共价化学主客体化学碳捕获

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