检索结果-内蒙古大学图书馆

高等学校化学学报 2024年第11期45卷 132-139页

作者：刘思盈粟雯周仲燕杨治渝裴华夫何芷茹王娜岳磊湖南大学生物学院化学生物传感与化学计量学国家重点实验室长沙410000 邵阳学院药学院邵阳422000 湖南科技大学化学与化学工程学院湘潭411101

通过基于温度控制的蛋白质小分子相互作用电喷雾质谱(PSMI-ESI-MS)技术探究了模式蛋白质泛素(Ubi)与重要的生物活性小分子三磷酸腺苷(ATP)体系.在室温条件下,泛素和ATP以1μmol/L∶50μmol/L浓度比混合溶液的电喷雾质谱图和自然状态下... 详细信息

通过基于温度控制的蛋白质小分子相互作用电喷雾质谱(PSMI-ESI-MS)技术探究了模式蛋白质泛素(Ubi)与重要的生物活性小分子三磷酸腺苷(ATP)体系.在室温条件下,泛素和ATP以1μmol/L∶50μmol/L浓度比混合溶液的电喷雾质谱图和自然状态下泛素的电荷特征一致,主要形成了+5,+6,+7电荷态下的3类峰.ATP主要和+5,+6的泛素分别形成摩尔比为1∶1和1∶2的复合物,而+7的泛素-ATP复合物实验中相对较少,说明低电荷态时的泛素对ATP有更强的亲合力.通过不同浓度比泛素-ATP的质谱行为分析,发现浓度维度上的结合状态没有显著差异,而在不同温度的泛素及泛素-ATP复合物的电荷分布情况有明显差异.计算得到的结合亲和力随温度的增大而增大,说明去折叠后的泛素和ATP的相互作用增强.通过热力学进一步分析了不同浓度ATP对泛素折叠和去折叠吉布斯自由能的影响,发现ATP的存在增加了泛素去折叠所需的能量,因此增强了泛素的稳定性.根据泛素和ATP在温度维度下的电喷雾质谱分析得到了化学计量比、结合亲和力和吉布斯自由能等多维度的信息,为蛋白质分析,尤其是与小分子相互作用的研究提供了参考.

关键词：电喷雾质谱泛素三磷酸腺苷蛋白质小分子相互作用

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非经典泛素化修饰的机制及其生物学功能

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中国科学:化学 2025年第4期55卷 847-858页

作者：陈文静戴京闫明叶茂湖南大学生物学院长沙410082 化学生物传感与计量学国家重点实验室长沙410082

泛素化修饰是一种依赖于能量消耗来对底物进行特异性修饰的翻译后修饰方式,因其能够修饰众多的底物蛋白而在细胞的各项生命活动中发挥重要作用.随着对经典泛素化研究的深入,非经典泛素化修饰逐渐被发现,并引起广泛关注.非经典泛素化是... 详细信息

泛素化修饰是一种依赖于能量消耗来对底物进行特异性修饰的翻译后修饰方式,因其能够修饰众多的底物蛋白而在细胞的各项生命活动中发挥重要作用.随着对经典泛素化研究的深入,非经典泛素化修饰逐渐被发现,并引起广泛关注.非经典泛素化是一种新型的泛素修饰方式,其在修饰过程中底物氨基酸残基的种类、泛素与底物连接的连接方式、底物类型、酶促反应过程等方面均不同于经典泛素化修饰.非经典泛素化修饰可参与调节宿主-病原体互作、自噬、内质网相关降解、神经元活动等众多生命活动.本综述总结了非经典泛素化研究的最新进展,探讨了其在细胞中的作用机制和生物学功能,为进一步理解泛素化修饰的复杂性及其在生命过程中的重要性提供了新的视角.

关键词：泛素化非经典翻译后修饰机制功能

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绿色路径C-N偶联合成尿素的最新研究进展

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高等学校化学学报 2023年第5期44卷 37-48页

作者：张潇然郑建云吕艳红王双印湖南大学化学化工学院化学/生物传感与化学计量学国家重点实验室长沙410082 湖南第一师范学院物理与化学学院长沙410202

化学品的工业合成通常在高能耗的条件下进行,加剧了能源危机和环境问题.在可再生电力或/和太阳能的驱动下,可以降低反应的能量屏障,从而在更温和的条件下实现化学品的高效绿色合成.二氧化碳和氮作为主要的小分子,可通过电催化合成各种... 详细信息

化学品的工业合成通常在高能耗的条件下进行,加剧了能源危机和环境问题.在可再生电力或/和太阳能的驱动下,可以降低反应的能量屏障,从而在更温和的条件下实现化学品的高效绿色合成.二氧化碳和氮作为主要的小分子,可通过电催化合成各种含碳和氮的燃料,在缓解环境问题的同时降低能源枯竭的压力,达到高效储能的目的.本文综合评述了N_(2)和CO_(2)电化学转化的最新研究进展,重点关注了反应条件的改进、反应路线的调整及催化机理的研究.最后,对C-N电催化耦合目前面临的挑战和未来发展进行了展望.为进一步开发N_(2)和CO_(2)的电化学转化提供了指导.

关键词：电催化碳氮偶联尿素合成催化机制

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人工调控受体聚集的化学合成生物学策略及应用

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合成生物学 2024年第1期5卷 53-76页

作者：袁燕燕陈慧芳杨思慧王洪辉聂舟湖南大学化学生物传感与化学计量学国家重点实验室化学化工学院生物学院生物大分子化学生物学湖南省重点实验室湖南长沙410082

细胞表面受体的聚集和激活在多种生物过程中发挥着重要作用,如细胞迁移、增殖、凋亡和分化。鉴于受体介导的细胞功能对健康和疾病的广泛相关性,研究人员一直致力于探究细胞受体信号传递和激活的生物化学和生物物理学机制,进而在其基础... 详细信息

细胞表面受体的聚集和激活在多种生物过程中发挥着重要作用,如细胞迁移、增殖、凋亡和分化。鉴于受体介导的细胞功能对健康和疾病的广泛相关性,研究人员一直致力于探究细胞受体信号传递和激活的生物化学和生物物理学机制,进而在其基础上开发多样的分子工程策略操纵受体信号和细胞功能。随着化学合成生物学的快速发展,一系列分子工程工具被开发出来用于理性控制受体,使得人工受体激活更加简单、精准和多样化。本综述首先总结了涉及调节受体聚集控制的关键功能元件,包括分子识别、空间组织、动态和细胞选择性元件。随后介绍了这些高度可控的功能模块在动态聚集、特定响应性、时空分辨和高细胞选择性的精准控制受体聚集分子工具的最新研究进展。此外强调了多种人工控制受体聚集的精准激活策略在细胞表型和命运操纵、免疫激活和活体组织修复方面的新兴应用。最后,本文从作用机理、元件工程、临床局限性、体内长效性等多个角度概述人工受体聚集策略当前面临的挑战和缺点。同时,本文也对其在疾病治疗领域的潜在应用进行了前瞻性的展望。

关键词：化学合成生物学受体聚集元件工程生物医学工程细胞调控

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在过渡金属催化剂上的C―C键断裂以实现生物质的升级

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物理化学学报 2024年第4期40卷 89-106页

作者：卢卓然李圣凯逯宇轩王双印邹雨芹湖南大学化学与化工学院化学/生物传感与化学计量学国家重点实验室教育部先进催化工程研究中心长沙410082 湖南大学深圳研究院广东深圳518057 吉首大学化学与化学工程学院湖南吉首416000

将当前能源生产和消费结构从过度依赖化石能源转变为高效利用可再生能源,是解决能源危机、实现碳中和的有效途径。生物质是最有前途的可再生能源之一,可以取代化石燃料以获得有价值的有机化合物。近年来,大力利用生物质能已成为一种必... 详细信息

将当前能源生产和消费结构从过度依赖化石能源转变为高效利用可再生能源,是解决能源危机、实现碳中和的有效途径。生物质是最有前途的可再生能源之一,可以取代化石燃料以获得有价值的有机化合物。近年来,大力利用生物质能已成为一种必然趋势。用于生物质转化的传统热化学催化方法通常需要高温、高压等恶劣条件,甚至还需要外部氢或氧源。相比之下,在相对温和的条件下进行的生物质有机分子电催化转化为生产高价值化学品提供了一种绿色高效的策略。特别是,通过C―C键裂解将生物质衍生的分子转化为高价值的短链化学品至关重要。近年来,大量的研究证明过渡金属(TM)电催化剂由于其丰富的三维电子结构和独特的eg轨道增强了过渡金属-氧之间的共价键合,从而在有机物的C―C键断裂中起着至关重要的作用。此外,TM电催化剂的配位环境或电子结构会影响产物的选择性。毫无疑问,明确的反应活性位点和途径有助于深入理解催化剂结构与反应活性之间的构效关系。然而,TM电催化剂介导的生物质衍生有机分子的C―C键裂解反应用于生物质升级的研究目前尚处于起步阶段,其反应机理和催化反应过程尚不清楚。因此,有必要在原子水平上系统地了解电催化剂在C―C键裂解过程中的作用。在本综述中,我们首先依次介绍了广泛研究的TM电催化剂介导的生物质衍生有机分子(包括甘油、环己醇、木质素和糠醛)的C―C键裂解反应,并给出了一些典型的例子和相应的反应途径。然后,系统回顾了过渡金属化合物催化C―C键裂解的反应机理,揭示了界面行为,并构建了TM电催化剂的结构与裂解反应活性之间的构效关系。最后,我们简要总结了上述内容,并强调了在TM电催化剂上研究C―C键裂解的挑战和展望。我们期望这项工作可以为生物质的可控转化和合理设计C―C键裂解的TM电催化剂提供指导。

关键词：电催化生物质升级 C―C键断裂电催化过渡金属催化剂

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光催化苯制苯酚的研究进展

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Chinese Journal of Catalysis 2023年第6期49卷 16-41页

作者： Mengistu Tulu Gonfa 申升陈浪胡彪周威白张君区泽堂尹双凤湖南大学化学化工学院化学/生物传感与化学计量学国家重点实验室教育部高级催化工程研究中心湖南长沙410082 福州大学化工学院福建福州350002

苯酚作为一种重要的有机化学品,广泛用于制造树脂、合成橡胶、染料和药品等行业.然而,传统的苯酚生产方法——联苯法存在着许多问题,如反应条件苛刻和产物纯度低等,这些问题严重制约了苯酚的工业化生产应用.因此,开发一种高效、绿色的... 详细信息

苯酚作为一种重要的有机化学品,广泛用于制造树脂、合成橡胶、染料和药品等行业.然而,传统的苯酚生产方法——联苯法存在着许多问题,如反应条件苛刻和产物纯度低等,这些问题严重制约了苯酚的工业化生产应用.因此,开发一种高效、绿色的苯酚制备方法十分必要.目前,苯一步法制苯酚反应备受关注,然而,实现该反应难度很大.首先,苯分子的C(sp2)-H键活化在化学反应中比较稳定,难以高效活化.其次,相比惰性反应物苯,产物苯酚分子本身更易氧化,使反应的选择性调控成为挑战.光催化选择性氧化苯制苯酚具有反应条件温和、选择性高和产物纯度高等优点,是一种很有工业应用前景的苯酚制备方法.本文系统总结了近年来多相光催化氧化苯制苯酚的研究进展,包括从光催化剂设计原则、改性策略、反应机理分析、影响反应动力学的因素、反应器设计和光催化剂失活机制等方面.首先,单原子、层状双氢氧化物和金属簇构成的光催化剂具有高效催化作用和良好的反应选择性.其次,在光催化反应过程中,光催化剂的设计和合成是非常关键的,可以通过调节光催化剂的组成和结构来提高反应效率和选择性.此外,基于原位表征和密度泛函理论计算的机理研究也为光催化反应的优化提供了重要的理论基础.此外,介绍了光催化反应器的设计原理和操作要点,以及光催化剂失活的原因和解决方案.在未来的研究中,可以考虑更多的应用新材料和新技术来设计和制备高效催化剂.还可以利用先进的表征和理论计算方法更深入地研究光催化反应的机理,并探索更多的反应条件和催化剂组合,以提高光催化反应的效率和选择性.在实际应用中,光催化反应器的设计和操作也需要进一步完善,以确保光催化反应的稳定性和可控性.随着对光催化反应机理和催化剂设计的深入理解,相信未来光催化苯制苯酚技术会有更多的突破和进展.综上,本文为光催化选择性氧化苯成为苯酚的研究提供了参考,也为光催化反应的设计、优化和应用提供了一定的思路.

关键词：苯苯酚直接氧化光催化剂光反应器

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基于荧光光谱和化学计量学方法的百合产地快速溯源技术

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分析化学 2023年第10期51卷 1668-1677页

作者：方鑫陈瑶陈增萍唐章奉俞汝勤湖南大学化学化工学院化学生物传感与计量学国家重点实验室湖南工业大学生命科学与化学学院生物医用纳米材料与器件湖南省重点实验室

百合中富含多糖类、生物碱类、甾体皂苷类、黄酮类以及酚类化合物等多种化学成分，具有止咳平喘、抗氧化、抗抑郁、抗肿瘤、抗真菌、降血糖和免疫调节等多种药理作用，被广泛用于临床中药配方和中成药。道地百合具有明显的地域性，不良... 详细信息

百合中富含多糖类、生物碱类、甾体皂苷类、黄酮类以及酚类化合物等多种化学成分，具有止咳平喘、抗氧化、抗抑郁、抗肿瘤、抗真菌、降血糖和免疫调节等多种药理作用，被广泛用于临床中药配方和中成药。道地百合具有明显的地域性，不良商家常以其它产区的百合冒充道地百合牟利，因此需发展操作简单且能快速对百合进行品质鉴定和产地溯源的技术。本研究采取湖南平江、株洲和龙山以及江西万载4个产地的百合鳞茎样本共60份，经过烫片、热风烘干、粉碎和过筛等前处理，然后扫描其固体粉末荧光光谱，最后利用主成分分析判别方法（Principal component analysis-linear discriminant analysis, PCA-LDA）和偏最小二乘判别分析方法（Partial least squares discriminant analysis, PLS-DA）构建百合产地判别模型。结果表明，基于百合粉末荧光光谱的判别模型能够对不同产地的百合样本进行准确的溯源分析。PCA-LDA对训练集和测试集的分类准确率（Correct classification rate, CCR）分别为93.6%和95.6%, PLS-DA对训练集和测试集的CCR分别为98.3%和93.3%。基于百合粉末荧光光谱的分类结果与基于百合提取液的三维荧光光谱的分类结果无显著性差异。本方法操作简单、检测速度快，并且不损耗样本，不需要使用有机溶剂，是一种绿色环保的检测方法，适合于大批量百合样品的质控检测。

关键词：百合产地溯源主成分分析判别模型偏最小二乘判别分析模型粉末荧光光谱

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强化脱氢动力学实现超低电池电压和大电流密度下抗坏血酸电氧化

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Chinese Journal of Catalysis 2023年第7期50卷 372-380页

作者：周波石建巧姜一民肖磊逯宇轩董帆陈晨王特华王双印邹雨芹湖南大学生物传感与化学计量学国家重点实验室教育部先进催化工程中心湖南长沙410082 电子科技大学基础与前沿科学研究所环境与能源催化研究中心四川成都611700 湖南大学深圳学院广东深圳518057

当今社会日益严峻的能源危机进一步加速了生物质资源多层次转化利用的发展,现代生物质能源技术已成为研究热点.抗坏血酸是生物质平台分子之一,脱氢抗坏血酸作为抗坏血酸的氧化产物,不仅与抗坏血酸一起组成了生物抗氧化系统,而且还发挥... 详细信息

当今社会日益严峻的能源危机进一步加速了生物质资源多层次转化利用的发展,现代生物质能源技术已成为研究热点.抗坏血酸是生物质平台分子之一,脱氢抗坏血酸作为抗坏血酸的氧化产物,不仅与抗坏血酸一起组成了生物抗氧化系统,而且还发挥着重要的生物医学功能,例如人体抗癌、抗病毒和抗衰老等.在众多的脱氢抗坏血酸制备方法中,抗坏血酸的电催化氧化提供了在常温常压条件下使用水作为氧化剂和电能作为能量输入生产脱氢抗坏血酸的机会.另一方面,在水体系内,较低的抗坏血酸理论氧化电位(E理论=0.390 V)使得抗坏血酸氧化反应/氢析出反应(AAOR/HER)电对可以在低电池电压下工作,降低了因高电压带来的能源消耗和设备要求等成本,实现低能耗条件下的化学品转化和制氢.本课题组通过简单的氧气等离子体在碳材料表面引入含氧官能团(OCGs),并揭示了OCGs和抗坏血酸分子脱氢动力学之间的关系,利用提升反应动力学的策略提高AAOR的电催化活性.得益于OCGs对抗坏血酸分子脱氢动力学的调控作用,所设计的氧气等离子体处理碳纸电极(PO-CP)可以在0.65 VRHE下驱动100 mAcm^(–2)的电流密度,明显优于原始碳纸(CP)和其他金属基电催化剂.此外,在PO-CP电极表面抗坏血酸制备脱氢抗坏血酸的法拉第效率超过90%,并且具备较好的稳定性(20 h).X射线光电子能谱(XPS)结果表明,随着等离子体处理时间的延长,碳表面的含氧量增加,最终呈现饱和状态.进一步利用氢气退火作为对照组去除表面的OCGs,发现退火过程中所有类型的OCGs含量都明显下降,其中羧基和羰基的含量变化明显,说明退火处理可显著去除碳表面的C=O键,进而影响其AAOR性能.电化学测试表明,OCGs的引入提升了碳材料的AAOR本征活性,氢气退火对照组性能急剧下降,进一步表明了碳表面的含氧官能团对AAOR性能的提升至关重要.结合XPS结果,分析其中C=O键可能对AAOR本征活性的提升发挥重要作用.为降低三维电极带来的传质影响及等离子体处理对碳表面清洁影响等,进一步选用商业碳粉(XC72)作为模型材料并在玻碳电极表面探究OCGs的影响,同时选择氧气等离子体刻蚀和电化学氧化方法作为OCGs修饰策略.电化学测试表明,XC72表面的电化学性能规律和碳纸表面类似,进一步表明了碳表面的OCGs对AAOR的性能提升至关重要.最后,通过密度泛函理论来对AAOR的各基元步骤的吉布斯自由能(Gads)进行了研究.结果表明,OCGs修饰后,虽然AAOR的决速步骤没有发生变化(第一步脱氢过程),但是ΔGads变化明显.相比于原始碳晶格(G(ads(C))=1.36 eV),不同含氧官能团修饰下的碳表面的吉布斯自由能变化为ΔG(ads(-OH))=1.33 eV,ΔG(ads(C=O))=1.55 eV,ΔG(ads(-COOH))=1.24 eV.由此可见,含氧官能团特别是羧基的引入,可以显著降低AAOR过程中脱氢能垒,通过增强脱氢动力学来实现高效的抗坏血酸转化.此外,还将AAOR和HER集成到质子交换膜型电解槽中,当PO-CP阳极和Pt/C阴极组装时,在0.98 V(80℃)的超低电池电压下获得了1.00 Acm^(–2)的电流,这是目前电催化有机物转化反应的一个非常有优势的数据.而且系统每产生1 m^(3)的氢气只需要1.54 kWh的电能,几乎是传统电解水(4.95 kWh)的三分之一.综上,基于抗坏血酸在PO-CP表面高效率的电化学转化,这项工作为电化学生物质转化升级和制氢提供了更环保更经济的策略,并为适应规模化生产的电极设计提供了参考。

关键词：电催化抗坏血酸电化学氧化氧等离子体制氢无金属电催化剂脱氢动力学

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基于离子淌度质谱技术的离子光谱研究进展

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质谱学报 2022年第5期43卷 635-642,I0006,I0001页

作者：王娜粟雯张谛江游方向岳磊湖南大学生物学院化学和生物化学质谱实验室化学生物传感与计量学国家重点实验室湖南长沙410082 中国计量科学研究院北京100013

离子光谱结合了质谱的高灵敏度和光谱的分子结构特异性的优势,可对蛋白质、多肽、糖类、寡核苷酸等复杂体系进行结构表征和鉴定。但当存在同分异构体时,离子光谱难以从叠加的谱图中得到单个异构体的光谱信息。离子淌度质谱技术可通过区... 详细信息

离子光谱结合了质谱的高灵敏度和光谱的分子结构特异性的优势,可对蛋白质、多肽、糖类、寡核苷酸等复杂体系进行结构表征和鉴定。但当存在同分异构体时,离子光谱难以从叠加的谱图中得到单个异构体的光谱信息。离子淌度质谱技术可通过区分待测离子质荷比和分子空间尺寸差异来实现异构体的分离。离子淌度可以对异构体分离后分别引入到后续的光谱和质谱分析中,减少了由异构体引起的光谱叠加问题,光谱可以进一步验证离子淌度的分离效果,因此质谱、光谱、离子淌度谱的有机结合在得到异构体精确光谱的同时,也为离子淌度质谱分析带来了新的维度和深度。本文概述了近20年来基于各类离子淌度质谱技术的光谱仪器发展和应用情况,总结目前存在的问题,并展望多维度结构质谱的新需求。

关键词：离子淌度谱(ion mobility spectrometry,IMS) 离子光谱(ion spectroscopy,IS) 结构质谱(structural mass spectrometry,SMS) 低温离子光谱(cold/cryogenic ion spectroscopy,CIS)

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基于i-motif的生物医学应用纳米系统:pH成像、药物控释和肿瘤诊疗

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分析测试学报 2022年第4期41卷 486-497页

作者：马文杰黄金程洪贾瑞晨陈彪孙欢欢吴宇辰何晓晓王柯敏湖南大学生物学院湖南长沙410082 湖南大学化学化工学院化学/生物传感与化学计量学国家重点实验室湖南省生物纳米技术与分子工程重点实验室湖南长沙410082

I-motif作为一种新型pH敏感元件,因其在不同pH条件下可以进行快速的构象转变,以及具有自动化合成、优异的生物相容性和灵活的功能化整合等优点,在生物医学领域引起了广泛的关注和研究热潮。该文介绍了i-motif的基本性能,综述了基于i-mo... 详细信息

I-motif作为一种新型pH敏感元件,因其在不同pH条件下可以进行快速的构象转变,以及具有自动化合成、优异的生物相容性和灵活的功能化整合等优点,在生物医学领域引起了广泛的关注和研究热潮。该文介绍了i-motif的基本性能,综述了基于i-motif的纳米系统在细胞pH成像、pH控制的药物释放和pH响应型肿瘤诊疗一体化等生物医学领域的应用研究进展,总结了基于i-motif的纳米系统在生物医学应用中面临的挑战,并展望了基于i-motif的纳米系统在精准医学中的应用前景。

关键词： i-motif pH成像 pH控制的药物释放 pH响应型肿瘤诊疗

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