检索结果-内蒙古大学图书馆

Chinese Journal of Catalysis 2023年第10期53卷 153-160页

作者：逯宇轩杨柳姜一民原甑然王双印邹雨芹山西大学化学化工学院山西太原030006 湖南大学化学化工学院教育部高级催化工程研究中心化学/生物传感与化学计量学国家重点实验室湖南长沙410082 湖南大学深圳研究院广东深圳518057

作为一种可再生碳源,5-羟甲基糠醛(HMF)是一种重要的生物质平台分子,已被广泛用于制造医药前体、单体和精细化学品.HMF的电催化氧化反应(HMFOR)是一种在常温常压下实现HMF向2,5-呋喃二甲酸(FDCA)转化的高效绿色过程.但与传统的析氧反应(... 详细信息

作为一种可再生碳源,5-羟甲基糠醛(HMF)是一种重要的生物质平台分子,已被广泛用于制造医药前体、单体和精细化学品.HMF的电催化氧化反应(HMFOR)是一种在常温常压下实现HMF向2,5-呋喃二甲酸(FDCA)转化的高效绿色过程.但与传统的析氧反应(OER)不同,HMFOR相对复杂,需要经过6个电子的转移过程,分别涉及羟基和醛基的氧化.研究发现,NiO对羟基氧化具有较高的反应活性,但HMFOR反应途径受溶液pH值的影响,醛基以二元醇的形式优先在碱性溶液中被吸附和活化,从而导致反应活性较低.本文引入了导电聚合物聚吡咯(PPy),通过X射线光电子能谱(XPS)、原位红外光谱(FTIR)、高效液相色谱(HPLC)、密度泛函理论计算(DFT)、原位电化学石英晶体微天平(EQCM)等表征技术研究了PPy在引入NiO后对HMFOR的影响和催化性能差异的原因.X射线衍射结果表明,PPy引入的聚合过程没有破坏NiO的晶体结构,而FTIR显示出PPy分子中吡咯环的C-H弯曲振动及芳香胺分子中N-H的伸缩振动,说明PPy成功引入NiO表面.高分辨透射电镜结果表明,PPy以5 nm平均厚度薄层覆盖在NiO表面.此外,XPS结果证实了Ni,O,C和N元素的存在,吡咯氮(-NH-)物种在NiO-PPy电催化剂中占主导地位,而Ni 2p_(3/2)和O 1s的XPS谱中NiO和NiO-PPy且有相似的电子结构,说明PPy的引入并没有改变NiO的电子结构.线性扫描伏安曲线和电化学活性面积测试结果表明,PPy的引入显著提高了HMFOR的电流密度和NiO的内在活性.同时,NiO-PPy比NiO具有更低的Tafel斜率,表明PPy会提高HMFOR的反应动力学,加速HMF转化.电解测试中高效液相色谱分析结果表明,在前0.5 h内NiO-PPy催化剂上HMF转化率高于NiO催化剂,说明PPy的引入加速了HMF的转化.此外,分析中间产物发现,NiO催化剂上的HMFOR中间体主要为5-羟甲基呋喃-2-羧酸,而NiO-PPy上主要为2,5-二甲酰基呋喃.周期性测试结果表明,NiO-PPy表现出较高的HMF转化率和产物选择性,且具有较好的稳定性.运用开路电位和电化学石英晶体微天平检测了HMF分子在NiO和NiO-PPy上的吸附能力.结果表明,PPy涂层明显增强了HMF分子在NiO上的吸附能力.采用表面增强红外吸收光谱研究了电催化剂表面重要中间体的吸附行为.结果表明,NiO上HMFOR路径主要为HMFCA路径,而在NiO-PPy上新增2,5-二甲酰基呋喃,表明HMF分子的羟基和醛基同时在NiO-PPy表面被激活,进一步说明PPy的引入会选择性地提升羟基氧化的反应性能,进而提升了HMFOR活性.采用密度泛函理论研究了PPy的作用,结果表明正电性PPy分子会吸引电负性的羟基,缩短Ni与醛基之间的键长,降低醛基的反应活性,调节HMFOR反应途径,进而获得更高的HMFOR性能.综上所述,本文通过导电聚合物PPy修饰调控了电极界面微环境以及表面电性,从而调控了HMF分子的吸附构型和反应路径,获得更高的HMF电催化氧化反应活性.本文为HMF氧化高效电催化剂的设计提供了新的思路,并为HMF电催化氧化应用化研究提供借鉴.

关键词：电催化剂表面微环境生物质改性聚合物改性电催化氧化

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面向大电流密度电解水的碳基催化剂研究进展

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新型炭材料（中英文） 2024年第1期39卷 1-16页

作者：陈玉祥赵秀辉董鹏张英杰邹雨芹王双印昆明理工大学材料科学与工程学院云南昆明650093 锂离子电池及材料制备技术国家地方联合工程研究中心云南省先进电池材料重点实验室云南昆明650093 国防科技大学空天科学学院湖南长沙410073 湖南大学生物传感与化学计量学国家重点实验室教育部先进催化工程中心湖南长沙410082

电解水体系可以在温和条件下制备氢气。得益于高比表面积、高电子传输性和原料丰富等优点,碳基电催化剂备受关注。商业用电解水装置需要在较低过电位下实现较大交换电流,进而实现氢气的持续快速生产。然而当前实验室研究的重心大多放在... 详细信息

电解水体系可以在温和条件下制备氢气。得益于高比表面积、高电子传输性和原料丰富等优点,碳基电催化剂备受关注。商业用电解水装置需要在较低过电位下实现较大交换电流,进而实现氢气的持续快速生产。然而当前实验室研究的重心大多放在小电流服役工况,对于大电流工况下的系列问题关注较少。研究表明,电解水体系在不同电流密度下表现出的问题差异较大,其影响因素包括气泡、电催化剂局域微环境和电极稳定性等。本综述,首先对碳基电解水催化剂的发展现状进行了总结,大电流模式下暴露出的问题与挑战进行了讨论,并提出可能有效的解决方法,以实现能满足大电流密度要求的高活性高稳定性碳基电催化剂的研发。

关键词：电解水碳基催化剂气泡大电流密度解耦

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基于核酸外切酶-Ⅲ和金片基底捕获循环策略用于锰超氧化物岐化酶DNA的检测

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分析化学 2022年第5期50卷 720-727页

作者：王海飞唐英闫晓梅陈增萍陈瑶湖南工业大学生命科学和化学学院湖南省生物医用纳米材料与器件重点实验室湖南大学化学化工学院化学生物传感与计量学国家重点实验室

利用核酸外切酶Ⅲ辅助信号放大技术和金片基底捕获循环策略，设计了一种灵敏且简单的锰超氧化物岐化酶基因序列(MnSOD DNA)检测方法。首先设计合成了标记荧光基团的发夹探针，在MnSOD DNA存在下，探针发夹结构被打开，然后在核酸外切酶... 详细信息

利用核酸外切酶Ⅲ辅助信号放大技术和金片基底捕获循环策略，设计了一种灵敏且简单的锰超氧化物岐化酶基因序列(MnSOD DNA)检测方法。首先设计合成了标记荧光基团的发夹探针，在MnSOD DNA存在下，探针发夹结构被打开，然后在核酸外切酶Ⅲ的作用下，发夹探针部分被水解，释放出MnSOD DNA和标记荧光基团的残余发夹探针片段，MnSOD DNA可继续与剩余的完整发夹探针杂交，进入下一个循环。因此，反应一定时间后，反应液中含有大量的带有标记荧光基团的残余发夹探针片段，可与金片基底上修饰的捕获探针杂交而被捕获，通过检测其荧光，可实现对MnSOD DNA的定量分析，方法检出限为0.42 pmol/L。将本方法用于检测Hela、 Jurkat和Ramos细胞裂解液中的MnSOD DNA,加标回收率在90.2%～111.2%之间。本方法可有效消除背景干扰和基质效应的影响，有望成为一种通用的短链DNA的检测方法。

关键词：核酸外切酶Ⅲ 金片基底锰超氧化物岐化酶DNA 定量检测

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杂芳基烷基醚、杂芳基卤化物与(氘代)醇的亲核醚化

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有机化学 2021年第2期41卷 795-805页

作者：王霞屈益欣龙城宇王雪强湖南大学化学化工学院分子科学与生物医学实验室(MBL)化学/生物传感与化学计量学国家重点实验室长沙410082

研究了在叔丁醇钾的作用下,杂芳基烷氧化合物、杂芳基卤化物和杂芳基硫醚与各种伯、仲、叔脂肪醇高效醚化,强调了天然产物和生物活性分子的衍生化以及不易通过其他途径获得的氘代芳基烷基醚的合成方法的实用性.

关键词：醚化杂芳基烷基醚芳香亲核取代

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水稻独脚金内酯信号感知的激活和终止

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植物学报 2024年第6期59卷 873-877页

作者：姚瑞枫谢道昕湖南大学生物学院化学生物传感与计量学国家重点实验室植物功能基因组学与发育调控湖南省重点实验室清华大学生命科学学院生物信息学教育部重点实验室清华-北大生命科学联合中心

独脚金内酯(strigolactone, SL)是调控植物分枝等重要生长发育过程的新型植物激素。水稻(Oryza sativa)中SL受体D14感知SL信号,结合F-box蛋白D3并招募转录抑制子D53,诱导D53泛素化降解,从而触发信号传递、抑制分蘖。最近的一项研究发现... 详细信息

独脚金内酯(strigolactone, SL)是调控植物分枝等重要生长发育过程的新型植物激素。水稻(Oryza sativa)中SL受体D14感知SL信号,结合F-box蛋白D3并招募转录抑制子D53,诱导D53泛素化降解,从而触发信号传递、抑制分蘖。最近的一项研究发现,低氮信号诱导D14的N端无序区(NTD)特异位点发生磷酸化修饰,造成D14的泛素化降解减弱,从而增强SL信号通路。此外,低氮信号本身可以诱导SL合成,通过这两种机制的协同作用强化SL信号转导,从而强烈抑制分蘖,使水稻适应低氮逆境。该研究还发现, SL诱导的D14-D3相互作用也促进了D14的泛素化降解,从而介导SL信号感知的终止。这些重要发现阐明了水稻中SL信号感知的激活和终止机制,揭示了SL信号在控制水稻分蘖以适应低氮逆境中的重要作用,为理解植物如何适应营养匮乏等外界环境变化提供了新的重要见解,对作物株型的精准改良以及减肥增产水稻分子设计育种具有重要指导意义。

关键词：水稻独脚金内酯受体D14 低氮信号磷酸化泛素化

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单个体电分析专辑序言

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电化学（中英文） 2024年第10期30卷 1-2页

作者：李菲应佚伦周一歌西安交通大学生命科学与技术学院陕西西安710049 生命分析化学国家重点实验室南京大学化学化工学院江苏南京210023 化学生物传感与计量学国家重点实验室湖南大学化学化工学院湖南长沙410082

化学测量领域的核心挑战之一是实现对单个体(如单个细胞、单个纳米粒子、单个纳米气泡、和单个分子等)超高灵敏检测。电化学是测量单个体电子传递过程最直接最有效的手段之一。通过高时间分辨和高电流分辨的电化学测量能够对微纳尺度界... 详细信息

化学测量领域的核心挑战之一是实现对单个体(如单个细胞、单个纳米粒子、单个纳米气泡、和单个分子等)超高灵敏检测。电化学是测量单个体电子传递过程最直接最有效的手段之一。通过高时间分辨和高电流分辨的电化学测量能够对微纳尺度界面上的电化学反应进行精准分析,获取每一个单体的特征电信号,解析被平均效应掩盖的个体间差异。目前,已有超微电极纳米孔道以及纳米针尖等在内的多种纳米结构被应用于构建高空间分辨率与高灵敏的单个体电化学传感界面,提供了与单个分析物尺寸匹配的电化学测量界面。同时,随着高时间分辨微弱电流测量仪器的发展,单个体电分析化学技术可实时追踪亚毫秒至微秒级的单个体动态电化学反应过程。基于此,可对体系中每一个待测物进行高通量、快速电化学灵敏测量,有助于识别稀有亚群个体、发现化学反应隐藏中间体、追踪动态相互作用及反应路径。例如,纳米孔道电化学单分子测序与分析,可应用于疾病的早期精准诊断;单颗粒电化学碰撞测量,可准确揭示纳米材料的构效关系;单细胞的原位电化学分析,能够探索细胞内外和细胞间的生化过程,更好地理解细胞间网络通讯机制。近年来,单个体电化学测量技术在测量界面、测量仪器及测量数据分析方面取得了显著发展,为微纳材料、生命分析以及能源催化等领域的研究提供了测量新工具。

关键词：电化学测量电化学反应电分析化学微纳材料单分子测序超微电极纳米气泡测量仪器

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自下而上构建人工细胞及其生物医学应用

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集成技术 2024年第4期13卷 30-50页

作者：闫玉玲张敏鞠秀琴刘剑波湖南大学生物纳米与分子工程湖南省重点实验室长沙410082 湖南大学化学生物传感与计量学国家重点实验室长沙410082

构建具有特定细胞模拟功能的人工细胞有助于探索天然生物细胞系统中复杂的生物反应过程和细胞功能,并为深入了解生命起源提供便利。对于人工细胞的构建方法而言,无论是基于自上而下的原则,还是基于自下而上的原则,在过去的几十年里,都... 详细信息

构建具有特定细胞模拟功能的人工细胞有助于探索天然生物细胞系统中复杂的生物反应过程和细胞功能,并为深入了解生命起源提供便利。对于人工细胞的构建方法而言,无论是基于自上而下的原则,还是基于自下而上的原则,在过去的几十年里,都取得了很大进展,并得到广泛应用。基于人工细胞构建策略的不同,人工细胞可分为“自上而下”的人工细胞和“自下而上”的人工细胞。自下而上的合成生物学是一个新兴的互补学科,它寻求从天然或合成成分中构建人工细胞。自下而上的合成生物学的目标之一是构建或模拟天然生物细胞中存在的复杂路径。人工细胞来源于脂质、聚合物、脂质/聚合物杂化体、天然细胞膜、金属有机框架和凝聚体等。真实细胞内各种物质如蛋白质、基因、线粒体等可以结合在人工细胞表面或包裹在人工细胞内部,从而使人工细胞被赋予各种功能。此外,人工细胞不仅可作为载药系统及信息交流载体,还可代替功能受损的细胞,恢复机体的正常运转。首先,介绍基于自下而上策略构建人工细胞的方法和分类;其次,讨论人工细胞的多种应用;最后,对人工细胞的未来发展前景进行展望。

关键词：人工细胞自下而上磷脂囊泡生物应用

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超蕃基非多孔非晶态超吸附分子材料

超蕃基非多孔非晶态超吸附分子材料

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第4届分子科学博士后学术年会

作者：周维何清湖南大学化学化工学院化学生物传感与化学计量学国家重点实验室

凭借高效、高选择性、低能耗等特点,吸附分离技术在净化水资源、治理环境污染、提纯化学品以及资源回收等领域扮演着至关重要的角色。随着工业化进程的加速和环境污染问题的日益严峻,传统吸附材料往往无法达到现代工业生产中所设定的严... 详细信息

凭借高效、高选择性、低能耗等特点,吸附分离技术在净化水资源、治理环境污染、提纯化学品以及资源回收等领域扮演着至关重要的角色。随着工业化进程的加速和环境污染问题的日益严峻,传统吸附材料往往无法达到现代工业生产中所设定的严苛标准。因此,开发新型先进吸附材料具有重要意义。有机分子笼作为一类新型吸附材料,具有明确的分子结构和清晰的吸附模型,展现出优异的吸附性能,对补充或重塑当前分离技术方面具有重要潜力。超蕃是一类通过六条侧臂连接两个平行苯环所构成的独特分子笼结构,有望成为一代全新的功能分子体系。在过去的四年中,我们课题组成功独立发展了超蕃的高效合成方法,制备了一系列新型超蕃分子笼,并揭示了其独特的物理化学性质。研究发现,作为一类非多孔非晶态分子材料,超蕃对特定客体分子具有超强的结合能力和超高选择性,可用于环境污染物中有害成分的选择性分离与清除以及稀贵金属离子的选择性回收等。

关键词：吸附分离有机分子笼超蕃非多孔非晶态

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功能化氮杂超蕃的合成、性质与应用探究

功能化氮杂超蕃的合成、性质与应用探究

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第4届分子科学博士后学术年会

作者：李爱民何清湖南大学化学化工学院化学生物传感与化学计量学国家重点实验室

功能分子由于在化学、生物学和材料科学等多个领域的广泛应用而备受关注。有机分子笼作为一种特殊的功能分子,因其具有独特的三维立体结构、内部空腔环境和多样的识别位点而被广泛研究。然而,目前大多数有机笼具有较为开放的内部空腔结... 详细信息

功能分子由于在化学、生物学和材料科学等多个领域的广泛应用而备受关注。有机分子笼作为一种特殊的功能分子,因其具有独特的三维立体结构、内部空腔环境和多样的识别位点而被广泛研究。然而,目前大多数有机笼具有较为开放的内部空腔结构,因此在主客体结合的过程中通常具有较差的选择性和较低的结合效率。为应对更为复杂的实际体系,开发具有更加封闭的内部空腔和更多识别位点的有机分子笼显得尤为重要。超蕃是一类由六条侧链夹持着两个平行苯环构成的特殊的笼状分子结构,有望成为一代全新的功能分子体系。然而,由于超蕃结构的复杂性,其合成过程颇为困难。因此,在本研究中,我们开发了超蕃的高效合成方法,制备了一系列新型超蕃分子笼,并探究了其独特的物理化学性质。研究发现,各类超蕃均具有较强的固态与液态荧光性质。此外,亚胺型超蕃能够高效的识别并捕获二聚体水簇,仲胺型超蕃能够实现二氧化碳的捕获与室温搅拌释放。

关键词：超蕃动态共价化学主客体化学碳捕获

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HBP21抑制胰岛素诱导的PI3K/AKT信号通路机制

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湖南大学学报（自然科学版） 2021年第6期48卷 141-148页

作者：朱海珍王鑫涛许艳田仁云邓日林王静静陈生稳李慧逸湖南大学生物学院湖南长沙410082 湖南大学病原生物学与免疫学研究所湖南长沙410082 湖南大学化学生物传感与计量学国家重点实验室湖南长沙410082

磷脂酰肌醇3-激酶/蛋白激酶B(PI3K/AKT)信号通路在肝细胞癌中处于异常激活的状态,并且促进癌症的发生发展.在肝细胞癌中,热休克蛋白HSP70结合蛋白21(Hsp70 binding protein 21,HBP21)处于低表达状态,过表达HBP21显著诱发癌细胞发生凋亡... 详细信息

磷脂酰肌醇3-激酶/蛋白激酶B(PI3K/AKT)信号通路在肝细胞癌中处于异常激活的状态,并且促进癌症的发生发展.在肝细胞癌中,热休克蛋白HSP70结合蛋白21(Hsp70 binding protein 21,HBP21)处于低表达状态,过表达HBP21显著诱发癌细胞发生凋亡.利用qRT-PCR技术检测肝癌组织中HBP21的mRNA水平,发现癌组织中HBP21的mRNA水平要低于癌旁组织.用胰岛素处理肝癌细胞Huh7以激活细胞内PI3K/AKT信号通路,采用qRT-PCR技术和蛋白免疫印迹实验检测细胞内HBP21的转录和翻译水平,随着胰岛素处理时间的延长,HBP21的mRNA水平和蛋白水平都呈现下降趋势.在Huh7内过表达HBP21显著抑制胰岛素诱导的AKT和哺乳动物雷帕霉素靶蛋白(mammalian target of rapamycin,mTOR)的磷酸化;通过泛素化实验和蛋白免疫印迹实验发现,HBP21不影响AKT的K48及K63位泛素化及人第10号染色体缺失的磷酸酶及张力蛋白同源的基因(phosphatase and tensin homolog deleted on chromosome ten,PTEN)的蛋白水平.利用抑制剂LY294002处理Huh7细胞,确定HBP21作用于PI3K/AKT信号通路.进一步研究发现,HBP21不影响IRS1和IRS2的mRNA水平,而是抑制胰岛素受体β亚基(insulin receptor beta,IRβ)的磷酸化进而影响PI3K/AKT信号通路的活化.在Huh7细胞中,HBP21抑制肝癌细胞中异常活化的PI3K/AKT发挥着重要作用.HBP21在肝细胞癌中的缺失表达,以及其抑制PI3K/AKT信号通路使其有可能成为潜在治疗癌症的靶点.

关键词： HBP21 肝细胞癌 PI3K/AKT/mTOR信号通路 PTEN 酶

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