检索结果-内蒙古大学图书馆

中国科学：化学 2010年第12期40卷 1787-1793页

作者：尚静赵凤伟朱彤李佳环境模拟与污染控制国家重点联合实验室北京大学环境科学与工程学院北京100871

苝二酰亚胺(PTCDI)是一种n型半导体材料,在可见光区有很强的吸收,广泛用于有机光伏器件领域的研究.以PTCDI为光敏剂制备TiO2可见光光催化剂用以降解环境污染物的研究还鲜有报道.本文采用水热法制备苝二酰亚胺(PTCDI)和四磺酸酞菁铜(CuPc... 详细信息

苝二酰亚胺(PTCDI)是一种n型半导体材料,在可见光区有很强的吸收,广泛用于有机光伏器件领域的研究.以PTCDI为光敏剂制备TiO2可见光光催化剂用以降解环境污染物的研究还鲜有报道.本文采用水热法制备苝二酰亚胺(PTCDI)和四磺酸酞菁铜(CuPcTs)敏化的TiO2复合样品.利用XRD、TEM、UV-Vis和荧光光谱对复合样品进行表面形貌和结构表征,以可见光光催化降解罗丹明B为模型反应.研究结果表明,染料敏化能够有效地拓宽样品的吸收光谱范围,提高可见光光催化活性;电子收集型的共敏化复合样品体现出了优于单一染料敏化样品的光催化活性.应用能带结构理论,阐明了单一染料敏化和共敏化样品的光生电子转移机制.

关键词：四磺酸酞菁铜染料敏化苝二酰亚胺罗丹明B 可见光光催化

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北京市CFCs和CCl4的浓度水平与变化趋势

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环境科学研究 2010年第6期23卷 674-679页

作者：孙学志万丹史烨弘张剑波胡建信北京大学环境科学与工程学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室北京100871

采用预浓缩-GC/MS方法对2009年4—8月北京市大气中CFC-11,CFC-12,CFC-113,CFC-114和CCl45种主要消耗臭氧层物质进行了监测.结果表明:观测期内北京市大气中φ(CFC-11),φ(CFC-12)和φ(CCl4)的平均值高于全球本底站观测值,而φ(CFC-113)和... 详细信息

采用预浓缩-GC/MS方法对2009年4—8月北京市大气中CFC-11,CFC-12,CFC-113,CFC-114和CCl45种主要消耗臭氧层物质进行了监测.结果表明:观测期内北京市大气中φ(CFC-11),φ(CFC-12)和φ(CCl4)的平均值高于全球本底站观测值,而φ(CFC-113)和φ(CFC-114)与全球本底水平相当,其原因是这5种物质在我国的排放水平差异所致,其中CFC-11,CFC-12和CCl4仍存在一定量的排放.不同季节的日变化分析表明,4月5种物质的体积分数日变化趋势平缓,而8月观测日内基本呈现出夜间物质的体积分数高于白天的特征.8月φ(CFC-11),φ(CFC-12)和φ(CCl4)的平均值比4月高,这可能是由于8月的温度较高,致使这3种物质现有排放源的排放量增加.

关键词：全氯氟烃(CFCs) 四氯化碳(CCl4) 蒙特利尔议定书全球本底浓度浓度水平排放量

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TiO2-CuPcTs敏化薄膜光电流及可见光光催化性能

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分子催化 2010年第4期24卷 372-377页

作者：赵风伟宋寒尚静汪青北京大学环境科学与工程学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室北京100871

以四磺酸酞菁铜(CuPcTs)为敏化剂,玻璃和图案化的氧化铟锡(ITO)分别作为基底,制备了敏化薄膜TiO2-CuPcTs和ITO/TiO2-CuPcTs/ITO敏化器件.以罗丹明B(RhB)的可见光光催化降解为模型反应评价敏化薄膜的光催化性能.敏化薄膜采用UV-vis和Rama... 详细信息

以四磺酸酞菁铜(CuPcTs)为敏化剂,玻璃和图案化的氧化铟锡(ITO)分别作为基底,制备了敏化薄膜TiO2-CuPcTs和ITO/TiO2-CuPcTs/ITO敏化器件.以罗丹明B(RhB)的可见光光催化降解为模型反应评价敏化薄膜的光催化性能.敏化薄膜采用UV-vis和Raman技术进行表征,同时利用敏化器件的结构特性,测定其在氮气和纯水体系下的光电流.研究结果表明,TiO2-CuPcTs可以有效地将光谱响应拓宽到可见光区,一级反应速率常数为空白TiO2薄膜的3.7倍.TiO2-CuPcTs薄膜光催化降解RhB的重复性能稳定.与ITO/TiO2/ITO器件相比,敏化器件ITO/TiO2-CuPcTs/ITO具有较高的光电流信号,验证了激发态的CuPcTs能够将电子转移到TiO导带上的敏化机理.

关键词： TiO2薄膜四磺酸酞菁铜染料敏化可见光光催化

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SO_2在TiO_2颗粒物表面的非均相反应

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中国科学：化学 2010年第12期40卷 1749-1756页

作者：尚静李佳朱彤环境模拟与污染控制国家重点实验室北京大学环境科学与工程学院北京100871

使用漫反射红外傅里叶变换光谱(DRIFTS)原位反应器研究了SO2在TiO2颗粒物表面的非均相反应.研究了氧气浓度、相对湿度(RH)及紫外光光照对反应的影响.结果表明,SO2在TiO2颗粒物上可转化为亚硫酸盐或被氧化为硫酸盐.水汽或者紫外光照可促... 详细信息

使用漫反射红外傅里叶变换光谱(DRIFTS)原位反应器研究了SO2在TiO2颗粒物表面的非均相反应.研究了氧气浓度、相对湿度(RH)及紫外光光照对反应的影响.结果表明,SO2在TiO2颗粒物上可转化为亚硫酸盐或被氧化为硫酸盐.水汽或者紫外光照可促进SO2在TiO2颗粒物表面的非均相氧化反应,在两者都存在的情况下,对促进硫酸盐的生成有协同效应.在干态无光照条件下和一定湿度(RH=40%)紫外光照条件下,以硫酸盐的生成来计算,SO2在TiO2颗粒物表面的反应级数分别为二级和一级;反应摄取系数γBET分别为1.94×10-6和1.35×***2颗粒物表面的羟基参与了反应,在紫外光照下表面生成的活性氧物种在反应中起重要作用.

关键词： SO2 TiO2 漫反射红外傅里叶变换光谱(DRIFTS) 非均相反应

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SO_2在ZnO颗粒物表面的非均相反应

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中国科学：化学 2010年第12期40卷 1780-1786页

作者：李佳尚静朱彤环境模拟与污染控制国家重点实验室北京大学环境科学与工程学院北京100871

使用原位漫反射红外傅里叶变换光谱(DRIFTS)研究了SO2在ZnO颗粒物表面的非均相反应,考察了相对湿度(RH)及紫外光光照对反应的影响.结果表明:无紫外光光照条件下,SO2在ZnO颗粒物表面反应的主要产物为亚硫酸盐,RH与生成的亚硫酸盐量呈负... 详细信息

使用原位漫反射红外傅里叶变换光谱(DRIFTS)研究了SO2在ZnO颗粒物表面的非均相反应,考察了相对湿度(RH)及紫外光光照对反应的影响.结果表明:无紫外光光照条件下,SO2在ZnO颗粒物表面反应的主要产物为亚硫酸盐,RH与生成的亚硫酸盐量呈负相关关系;有紫外光光照条件下,SO2在ZnO颗粒物表面反应的主要产物为亚硫酸盐和硫酸盐,随着相对湿度和紫外光照强度的增加,亚硫酸盐向硫酸盐转化.光照和水汽对SO2在ZnO颗粒物上的氧化反应起到协同促进作用.以亚硫酸盐生成量计算,干态无光条件下反应对SO2的级数为1.6,接近二级反应;在RH为40%且紫外光光照条件下,反应对SO2的级数为0.91,接近一级反应;使用BET比表面积作为反应有效面积,反应初始摄取系数在干态无光照条件和RH=40%且紫外光照条件下分别为4.87×10-6和2.29×10-5.

关键词： SO2 ZnO 漫反射红外傅里叶变换光谱(DRIFTS) 非均相反应紫外光照

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大气复合污染及灰霾形成中非均相化学过程的作用

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中国科学：化学 2010年第12期40卷 1731-1740页

作者：朱彤尚静赵德峰环境模拟与污染控制国家重点实验室北京大学环境科学与工程学院北京100871

城市和区域大气复合污染的特征为污染源排放的一次污染物通过大气中的化学反应生成高浓度的氧化剂(臭氧等)及细颗粒物等二次污染物,它们在静稳天气下积累,导致低能见度的灰霾现象并严重影响人体健康和气候.大气复合污染中同时存在高浓... 详细信息

城市和区域大气复合污染的特征为污染源排放的一次污染物通过大气中的化学反应生成高浓度的氧化剂(臭氧等)及细颗粒物等二次污染物,它们在静稳天气下积累,导致低能见度的灰霾现象并严重影响人体健康和气候.大气复合污染中同时存在高浓度的一次排放和二次转化的气态及颗粒污染物,这为细颗粒表面非均相反应提供了充足的反应物;而气态污染物在细颗粒表面的非均相反应可改变大气氧化性及颗粒物的化学组分、物化性质和光学性质,从而可能对大气复合污染和灰霾的形成起到促进的作用.利用漫反射红外傅里叶变换光谱和单颗粒显微拉曼原位在线技术,我们对大气气态污染物NO2、SO2、O3、甲醛在CaCO3、高岭石、蒙脱石、NaCl、海盐、Al2O3和TiO2等大气主要颗粒物表面的反应进行了系统的反应动力学和机制研究,我们发现反应主要产物为硫酸盐、硝酸盐或甲酸盐,它们可极大改变颗粒物吸湿性和消光性质.通过分析这些非均相反应的动力学过程,我们识别出NO2-颗粒物-H2O、SO2-颗粒物-O3、有机物/SO2-颗粒物-光照等三元反应体系的协同作用机制,这些协同机制对于阐明大气复合污染及灰霾形成的反馈机制和非线性过程提供了实验证据和理论依据.

关键词：细颗粒物二次污染物氧化性三元反应非线性过程

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甲磺酸气体与碳酸钙和高岭土颗粒物的非均相反应

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中国科学：化学 2010年第12期40卷 1772-1779页

作者：唐明金李梦秋朱彤环境模拟与污染控制国家重点实验室北京大学环境科学与工程学院北京100871

使用漫反射红外傅立叶变换光谱(diffuse reflectance infrared Fourier transform spectroscopy,DRIFTS)和离子色谱(ion chromatography,IC),研究了甲磺酸气体与CaCO3和高岭土颗粒物的非均相反应.研究表明,这两个反应都在颗粒物上生成了甲磺酸根离子(methanesulfonate MS-),这同甲磺酸气体与NaCl和实际海盐颗粒物的反应一致.当甲磺酸气体的浓度为1.34×1013 molecules·cm-3时,甲磺酸气体与CaCO3颗粒物反应的摄取系数为(1.21±0.06)×10-8(1σ),与高岭土颗粒物反应的摄取系数为(4.10±0.65)×10-10(1σ).这两个反应的摄取系数都明显低于相应的甲磺酸气体与NaCl和实际海盐颗粒物反应的摄取系数.

关键词：甲磺酸气体非均相反应碳酸钙高岭土

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显微拉曼光谱用于研究大气单颗粒表面非均相反应

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中国科学：化学 2010年第12期40卷 1741-1748页

作者：赵德峰朱彤陈琦刘颖君张泽锋环境模拟与污染控制国家重点实验室北京大学环境科学与工程学院北京1000871

大气单颗粒表面的非均相反应研究因更接近大气实际条件,避免了堆积态研究中人为引入的误差,能够得到真实的反应过程与机理,获得反映大气实际条件的动力学参数.本研究建立了使用显微拉曼光谱研究大气单颗粒非均相反应的研究方法,并初步... 详细信息

大气单颗粒表面的非均相反应研究因更接近大气实际条件,避免了堆积态研究中人为引入的误差,能够得到真实的反应过程与机理,获得反映大气实际条件的动力学参数.本研究建立了使用显微拉曼光谱研究大气单颗粒非均相反应的研究方法,并初步用于研究NO2与单颗粒CaCO3的非均相反应.研究结果表明显微拉曼光谱可同时获得颗粒物的化学组成和形貌变化,并能得到化学环境如相态的信息,对于研究反应过程很有帮助;而颗粒物沉降在基质上得到的拉曼光谱因不受形貌共振影响,有利于获得高质量的光谱.此外,将拉曼光谱研究单颗粒的方法与其他单颗粒非均相反应的研究方法进行了综合比较,表明显微拉曼光谱技术在单颗粒非均相反应研究中具有重要的特点和应用价值.

关键词：显微拉曼光谱大气单颗粒非均相反应

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一种在线测量颗粒物中WSOC的新方法及其应用

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环境科学学报 2010年第5期30卷 908-914页

作者：唐静玥曾立民董华斌北京大学环境科学与工程学院环境模拟与污染控制国家联合重点实验室北京100871 中国科学院大气物理研究所北京100191

将气体-气溶胶收集仪(GAC)与一台湿法测量总有机碳(Total Organic Carbon,TOC)值的TOC分析仪连接,开发了一套在线测量细粒子中水溶性有机碳(Water Soluble Organic Carbon,WSOC)的方法,解决了方法建立初期背景值较高的问题,确立了方法... 详细信息

将气体-气溶胶收集仪(GAC)与一台湿法测量总有机碳(Total Organic Carbon,TOC)值的TOC分析仪连接,开发了一套在线测量细粒子中水溶性有机碳(Water Soluble Organic Carbon,WSOC)的方法,解决了方法建立初期背景值较高的问题,确立了方法运行的条件,分析了造成方法测量不确定性的原因,并将其用于珠江三角洲地区20d的连续观测(3C-STAR).GAC-TOC在线测量WSOC的方法检测限为0.07μg.m-3,它能提供离线采样方法不能达到的高时间分辨率;将该方法所测WSOC浓度与热解法元素碳/有机碳(Elemental Carbon/Organic Carbon,EC/OC)分析仪所测得OC浓度进行了比对,结果显示出较好的相关性,证明了其采样的准确性和可靠性.整个观测期间WSOC平均值为(2.81±2.31)μg.m-3,占OC的比例的平均值为23%±13%,最高小时均值为77%;WSOC和OC显示了较为一致的日变化规律.观测结果表明,GAC-TOC在线测定WSOC的方法可连续实时的得到大气颗粒物中WSOC浓度.

关键词： WSOC 颗粒物在线 GAC

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多壁碳纳米管负载TiO_2复合器件可见光光催化降解RhB

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分子催化 2010年第6期24卷 537-541页

作者：汪青尚静赵凤伟李静何松洁北京大学环境科学与工程学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室北京100871

采用溶胶-凝胶法制备了多壁碳纳米管(MWCNTs)负载的ITO/MWCNTs-TiO2/ITO复合器件,利用SEM、XPS、UV-Vis光谱等技术对复合样品进行形貌和结构表征,以液相罗丹明B(RhB)的可见光光催化降解为探针反应,评价MWCNTs-TiO2复合薄膜的催化活性.XP... 详细信息

采用溶胶-凝胶法制备了多壁碳纳米管(MWCNTs)负载的ITO/MWCNTs-TiO2/ITO复合器件,利用SEM、XPS、UV-Vis光谱等技术对复合样品进行形貌和结构表征,以液相罗丹明B(RhB)的可见光光催化降解为探针反应,评价MWCNTs-TiO2复合薄膜的催化活性.XPS结果表明MWCNTs与TiO2之间没有形成Ti-C键.I-V特性表明负载了MWCNTs的ITO/MWCNTs-TiO2/ITO复合器件的光电流增强.与空白TiO2薄膜相比,MWCNTs-TiO2复合薄膜的可见光光催化降解RhB的速率提高了3.2倍.MWCNTs并没有掺杂到TiO2晶格中,而是起到了类似光敏剂的作用,可在可见光激发下将导带电子转移到TiO导带上,经一系列反应降解RhB有机物.

关键词：二氧化钛多壁碳纳米管可见光光催化罗丹明B

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