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第二十五届大气污染防治技术研讨会

作者：高珂张译丹刘元洋杨梅贵朱彤北京大学工程科学与新兴技术高精尖创新中心、北京大学环境科学与工程学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室

大气细颗粒物(PM)中咪唑类化合物的定性识别和定量分析较少,并且现有的方法只针对少数咪唑类化合物。为了检测更多种类的咪唑类化合物,尤其是一些以前未鉴定的咪唑类化合物,本研究采用超高效液相色谱-四极杆飞行时间质谱（UPLC-QTOF-MS... 详细信息

大气细颗粒物(PM)中咪唑类化合物的定性识别和定量分析较少,并且现有的方法只针对少数咪唑类化合物。为了检测更多种类的咪唑类化合物,尤其是一些以前未鉴定的咪唑类化合物,本研究采用超高效液相色谱-四极杆飞行时间质谱（UPLC-QTOF-MS）技术,开发了一种基于数据依赖型自动MS/MS采集模式（DDA）,在优先筛查清单中包含421种咪唑类化合物。为了使我们的方法能够有效和准确地检测尽可能多的咪唑类化合物,本研究利用20种不同官能团的咪唑标准品,对方法的特异性、检测限（LOD）、定量限（LOQ）、线性、准确度、精密度和基质效应等参数进行了优化和验证。方法的检出限和定量限分别为0.5～2.0 ng/mL和1.5～6.0ng/mL,加标回收率为64.7～98.7%,标准偏差小于16.0%,并且分析时间相对较短。利用所建立的方法对37个环境PM样品中的咪唑进行了筛选。用咪唑标准品鉴定和定量了10种咪唑化合物,在没有标准品的情况下鉴定了5种疑似咪唑化合物,其中3种咪唑化合物之前没有报道过。10种目标咪唑的浓度范围为0.13–0.42 ng/m。本研究所建立的方法使我们能够在使用和不使用标准的情况下分析大气细颗粒物中的咪唑类化合物。

关键词：咪唑类化合物 PM2.5 液相色谱串联四极杆飞行时间质谱靶向和非靶向结合方法数据依赖型自动MS/MS采集模式优先靶向分析列表

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华北区域点冬季二次有机气溶胶特征与影响因素

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环境科学学报 2020年第1期40卷 58-64页

作者：吴兴贺殷耀兵谭瑞王甜甜许栩楠祖可欣陈士意曾立民郭松河北工程大学能源与环境工程学院邯郸056038 河北工程大学材料科学与工程学院邯郸056038 北京大学环境科学与工程学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室北京100871 南京信息工程大学江苏省大气环境与装备技术协同创新中心南京210044

为探明二次有机气溶胶(SOA)的污染特征和影响因素,本研究于2018年11月—2019年1月对华北区域点(德州市郊区点)细颗粒物(PM2.5)的化学组成进行了在线测量,并分析了PM2.5中有机碳(OC)、元素碳(EC)和水溶性离子组分的污染特征及PM2.5与气... 详细信息

为探明二次有机气溶胶(SOA)的污染特征和影响因素,本研究于2018年11月—2019年1月对华北区域点(德州市郊区点)细颗粒物(PM2.5)的化学组成进行了在线测量,并分析了PM2.5中有机碳(OC)、元素碳(EC)和水溶性离子组分的污染特征及PM2.5与气象要素之间的相关性.结果表明,观测期间德州PM2.5污染严重,平均质量浓度为(115.6±24.6)μg·m^-3;其中,有机碳和元素碳是PM2.5的主要成分,平均质量浓度分别为(8.2±5.8)μg·m^-3和(2.6±2.2)μg·m^-3,占PM2.5总质量的7.1%和2.2%;PM2.5与风速呈负相关,与相对湿度呈正相关,与气温的相关性较差,偏北风对PM2.5浓度影响较大.同时,本研究利用EC示踪OC/EC比值法对PM2.5中的二次有机碳(SOC)进行了估算,通过估算得到的SOC结果表明,华北区域点冬季SOC是OC的重要组成部分,平均浓度为(4.0±2.9)μg·m^-3,占OC的45.7%,SOC在白天占比较高(62.7%),早晚由于有局地生物质燃烧影响,SOC占比降低,约占OC的42.7%.本研究还分析了SOC生成的影响因素,分析了德州市冬季O3、含水量、酸度与SOC的相关性.结果表明,SOC受臭氧浓度影响,但在白天和夜晚表现出不同的相关关系,可能存在不同的生成机制.最后,利用ISORROPIA模型估算了颗粒物的含水量和酸度,发现SOC在高含水量和低含水量下存在不同的关系,高含水量更能促进SOC生成;在高含水量下SOC与H+具有显著相关性,但在低含水量下则不相关,表明颗粒物含水量较高、H+浓度较高情况下液相酸催化反应可能对SOC具有重要贡献.

关键词： PM2.5 有机碳和元素碳二次有机气溶胶影响因素

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餐饮排放半/中等挥发性有机物(S/IVOCs)的特征及其对SOA的贡献

餐饮排放半/中等挥发性有机物(S/IVOCs)的特征及其对SOA的贡献

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第27届中国大气环境科学与技术大会暨中国环境科学学会大气环境分会2021年学术年会

作者：宋锴龚原正吕大器万子超王辉俞颖谭瑞沈睿哲郭松李双德陈运法北京大学环境科学与工程学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室100871 中国科学院过程工程研究所北京100084

餐饮源是复杂的挥发性有机物(VOCs)、中等挥发性有机物(IVOCs)和半挥发性有机物(SVOCs)排放的混合体系。餐饮污染物对室内空气质量和人体健康存在显著不良影响。目前关于餐饮源排放S/IVOCs 类化合物的研究较少。本研究使用热脱附-全二... 详细信息

餐饮源是复杂的挥发性有机物(VOCs)、中等挥发性有机物(IVOCs)和半挥发性有机物(SVOCs)排放的混合体系。餐饮污染物对室内空气质量和人体健康存在显著不良影响。目前关于餐饮源排放S/IVOCs 类化合物的研究较少。本研究使用热脱附-全二维气相色谱-四极杆质谱(TDGC×GC-qMS)定量了126 种S/IVOCs 化合物，并基于两维保留时间开发了挥发性-极性研究体系，弄清了S/IVOCs 在餐饮源二次有机气溶胶(SOA)中的重要贡献。

关键词：餐饮中等挥发性有机物半挥发性有机物

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甲苯光化学氧化机理的比对研究

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中国科学：地球科学 2019年第4期49卷 741-752页

作者：李冬青李歆邵敏刘莹陆思华北京大学环境科学与工程学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室北京100871

芳香烃是城市地区人为源排放的重要挥发性有机物,其光化学氧化与臭氧和细颗粒物的生成密切相关.本研究以SAPHIR烟雾箱实验测得的甲苯光化学氧化反应数据为基础,基于盒子模型搭载MCM3.3.1、SAPRC07、RACM2以及CB06机理对不同机理中的甲... 详细信息

芳香烃是城市地区人为源排放的重要挥发性有机物,其光化学氧化与臭氧和细颗粒物的生成密切相关.本研究以SAPHIR烟雾箱实验测得的甲苯光化学氧化反应数据为基础,基于盒子模型搭载MCM3.3.1、SAPRC07、RACM2以及CB06机理对不同机理中的甲苯氧化机制进行比较.结果表明,四种机理均可较好地模拟甲苯光化学氧化过程中O_3和OH自由基浓度以及OH总反应活性(kOH)的变化,但是高估了PAN的浓度且低估了HCHO和HO_2自由基的浓度.本研究通过调整PAN、HCHO生成过程中重要的氧化中间态物种CH_3CO_3反应途径的分支比例,并增加RO_2和HO_2反应再生OH的循环机制,使模型模拟PAN、HCHO以及HO_2自由基的结果得以改进,表明未来对关键氧化中间态物种的准确测量将有助于对现有光化学反应机理的验证与更新.

关键词：甲苯光化学氧化 MCM SAPRC RACM CB

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基于复合软电离源飞行时间质谱的小型化大气非甲烷烃在线快速监测系统的设计与应用

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环境科学学报 2019年第3期39卷 859-869页

作者：杜玥萱陈仕意翟淑婷曾立民北京大学环境科学与工程学院环境模拟与污染控制国家重点实验室北京100871 华盛顿大学大气科学系西雅图华盛顿州98195

针对大气非甲烷烃(NMHCs)的时空分布监测需求,并弥补现有监测技术时间分辨率低、体积和功耗较大的不足,本研究自主研发出一套高性能、小型化的大气非甲烷烃在线快速测量系统.该方法基于串联吸附剂在特定温度下对目标物质的富集与解吸,... 详细信息

针对大气非甲烷烃(NMHCs)的时空分布监测需求,并弥补现有监测技术时间分辨率低、体积和功耗较大的不足,本研究自主研发出一套高性能、小型化的大气非甲烷烃在线快速测量系统.该方法基于串联吸附剂在特定温度下对目标物质的富集与解吸,采用单光子/化学复合软电离源飞行时间质谱(SPI/CI-TOFMS)作为分离和检测手段,实现对C_2～C_(10)挥发性有机物的快速分离和检测.通过对标准样品的测量表明:在SPI/CI模式下,C_2～C_(10)物种工作曲线(0～10×10^(-9))拟合优度R^2>0.99,大部分物种方法检出限为1×10^(-12)～80×10^(-12),仪器检出限为1×10^(-12)～35×10^(-12),RSD(n≥10)小于10%.将仪器初步应用于北京大学站点进行定点观测,测量结果与商业化仪器TH-300B离线分析结果吻合.本系统样品分析时间5～12 min可调,整机重量低于40 kg,整机尺寸小于50 cm×50 cm×80 cm,功率低于500 W,可满足大气非甲烷烃的快速监测需求,为提供高分辨率大气NMHCs时空分布数据提供技术支持.

关键词：非甲烷烃吸附-热解吸复合软电离飞行时间质谱小型化

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超大城市北京和天津市区大气生物性冰核特性

超大城市北京和天津市区大气生物性冰核特性

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第27届中国大气环境科学与技术大会暨中国环境科学学会大气环境分会2021年学术年会

作者：胡伟黄舒陈洁陈景川裴翔宇吴志军傅平青天津大学地球系统科学学院天津 300072 北京大学环境科学与工程学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室北京 100871 浙江大学环境与资源学院杭州 310058

地球大气中生物性冰核颗粒物能在较高温度下(> 15℃)促进云中冰晶形成。具有高效冰核活性的生物物质主要包括细菌、真菌孢子、花粉、藻类、地衣、古菌、病毒和生物性碎片(如落叶和昆虫)等颗粒物以及与生物相关的大分子物质，例如蛋... 详细信息

地球大气中生物性冰核颗粒物能在较高温度下(> 15℃)促进云中冰晶形成。具有高效冰核活性的生物物质主要包括细菌、真菌孢子、花粉、藻类、地衣、古菌、病毒和生物性碎片(如落叶和昆虫)等颗粒物以及与生物相关的大分子物质，例如蛋白质、多糖和脂类等。

关键词：生物气溶胶冰核颗粒物细菌城市大气

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大气半/中等挥发性有机物的组成及其对有机气溶胶贡献

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化学进展 2019年第1期31卷 180-190页

作者：唐荣志王辉刘莹郭松环境模拟与污染控制国家联合重点实验室北京大学环境科学与工程学院江苏省大气环境与装备技术协同创新中心江苏省大气环境监测与污染控制重点实验室南京信息工程大学

本文综述了大气半/中等挥发性有机物S/IVOCs的测量技术、来源、大气行为及对有机气溶胶生成的贡献。S/IVOCs测量技术的进步主要依托于质谱技术的发展,分为离线和在线测量质谱测量技术。离线测量物种鉴别能力好,但预处理复杂、时间分辨率... 详细信息

本文综述了大气半/中等挥发性有机物S/IVOCs的测量技术、来源、大气行为及对有机气溶胶生成的贡献。S/IVOCs测量技术的进步主要依托于质谱技术的发展,分为离线和在线测量质谱测量技术。离线测量物种鉴别能力好,但预处理复杂、时间分辨率低;在线测量技术可以获得高时间分辨率的组分及气粒分配信息,对揭示化学反应机理具有重要作用。S/IVOCs的来源包括一次和二次源。目前对一次源排放的研究主要针对机动车和生物质燃烧。研究结果表明,汽油车、柴油车和生物质燃烧排放S/IVOCs分别为POA的2.9～8.5倍、4.5～20.4倍和0.83～5.57倍。汽油车排放的S/IVOCs氧化可贡献总SOA的34%～76%,柴油车则高达90%,生物质燃烧占80%。基于外场观测数据的模型模拟表明S/IVOCs对实际大气中SOA的贡献可达40%～85%,是不可或缺的SOA前体物。未来研究中,开发新的测量技术、定量分析源排放和环境大气中S/IVOCs浓度及其对SOA贡献是研究的关键,将外场观测、实验室模拟与模型模拟相结合,能够为S/IVOCs生成SOA机制探讨提供思路。

关键词：半/中等挥发性有机物测量技术一次排放二次有机气溶胶大气行为气粒分配

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北京市秋冬季大气环流型下的气象和污染特征

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中国环境科学 2019年第5期39卷 1813-1822页

作者：林廷坤洪礼楠黄争超王雪松蔡旭晖北京大学环境科学与工程学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室北京100871 天津市环境保护局天津300191 生态环境部宣传教育中心北京100020

分析了北京市2013～2018年秋冬季(即当年11、12月和次年1、2月份)11种环流型的地面和垂直气象特征,归纳出5类大气环流条件,探讨了不同环流型下北京地区的大气传输规律以及环流型与北京PM_(2.5)污染之间的关系.在5类大气环流条件中,第I类... 详细信息

分析了北京市2013～2018年秋冬季(即当年11、12月和次年1、2月份)11种环流型的地面和垂直气象特征,归纳出5类大气环流条件,探讨了不同环流型下北京地区的大气传输规律以及环流型与北京PM_(2.5)污染之间的关系.在5类大气环流条件中,第I类(含北(N)、东北(NE)环流型,天数占比28%)和第II类(含西北(NW)、反气旋(A)环流型,占33%)有利于传输扩散,以西北风为主,风向较稳定,风速大,边界层高度高;第III类(含东(E)环流型,占7%)传输扩散条件居中,边界层内以东南风为主,风向变化大,风速中等;第IV类(含西南(SW)、西(W)、南(S)3种环流型,占12%)和第V类(含东南(SE)、均压(UM)、气旋(C)3种环流型,占20%)均不利于传输扩散,边界层内以偏南风为主,风速较小,边界层高度低,低层逆温较强,第IV类近地面风向较稳定,而第V类则风向变化大.不同环流型下气团传输至北京的路径存在差异,对北京空气质量产生潜在影响的周边地区随之发生变化.大气环流型与北京市秋冬季PM_(2.5)污染紧密关联,SW、UM、C、S和W是北京地区最易发生PM_(2.5)污染的环流型(平均污染发生频率>75%,平均重度以上污染发生频率>42%),而在N、A、NE和NW环流型下污染发生频率最低.研究期间,PM_(2.5)污染极端严重的月份存在UM环流型占比显著增加的共同特点,而PM_(2.5)污染水平最低的月份N环流型占比增加近一倍.此外,PM_(2.5)污染变化相对于环流型变化存在一定的滞后性.

关键词：环流型气象细颗粒物污染北京

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北京市春季交通干道移动源非甲烷总烃的在线跟踪观测与特征分析

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环境科学学报 2019年第11期39卷 3618-3629页

作者：杜玥萱曾立民陈仕意翟淑婷北京大学环境科学与工程学院环境模拟与污染控制国家重点实验室北京100871 江苏省大气环境与装备技术协同创新中心南京210044

机动车排放(Vehicular Emission,VE)是地面非甲烷烃(Non-methane hydrocarbon,NMHCs)的重要人为源之一.为获得北京市交通主干道NMHCs的实际排放情况,本研究以自主研发的吸附/热解吸前处理-单光子/化学复合软电离源飞行时间质谱(SPI/CI-T... 详细信息

机动车排放(Vehicular Emission,VE)是地面非甲烷烃(Non-methane hydrocarbon,NMHCs)的重要人为源之一.为获得北京市交通主干道NMHCs的实际排放情况,本研究以自主研发的吸附/热解吸前处理-单光子/化学复合软电离源飞行时间质谱(SPI/CI-TOFMS)为检测手段,于2018年3月14日在北京四环、五环主干道,对C2~C10挥发性有机物进行了车载在线跟踪观测.结果表明,C2、C3高挥发性物质浓度较高,其次是苯系物和丁烷;从空间分布来看,NMHCs浓度在离市中心较近的四环主干道相对较高,且车流量较大的南五环公路和西四环处NMHCs污染也较为严重;从NMHCs的结构组成来看,烷烃(63%、52%)占比最多,芳香烃(23%、32%)次之,烯烃(14%、16%)最少;对NMHCs特征物质之间的线性关系和比值关系进行分析,确定机动车排放对此次观测中NMHCs的生成贡献较大;通过计算各物种臭氧生成潜势(OFP),评估出C3、C4烯烃类物质和苯系物为北京四、五环地区优先控制物种.

关键词：非甲烷烃机动车排放车载移动观测北京市

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基于洛杉矶–北京迁徙人群的大气污染暴露相关急性健康效应标志物的代谢组学研究

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北京大学学报（自然科学版） 2019年第3期55卷 501-508页

作者：谢天宁林岩邱兴华环境模拟与污染控制国家重点联合实验室北京大学环境科学与工程学院北京100871 Department of Environmental Health Sciences Jonathan and Karin Fielding School of Public Health and Division of Cardiology Department of Medicine School of Medicine University of CaliforniaLos Angelesca90095

采用定组设计,以14名洛杉矶加州大学–北京大学交换学生为受试者,建立基于气相色谱–质谱联用的尿液非靶向代谢组学方法,采用包括(正交)偏最小二乘回归判别分析在内的多种统计方法识别差异物质,并基于色谱–质谱信息进行结构鉴定。通过... 详细信息

采用定组设计,以14名洛杉矶加州大学–北京大学交换学生为受试者,建立基于气相色谱–质谱联用的尿液非靶向代谢组学方法,采用包括(正交)偏最小二乘回归判别分析在内的多种统计方法识别差异物质,并基于色谱–质谱信息进行结构鉴定。通过固定站点监测数据评价研究期间两地的大气污染物暴露,采用混合效应线性模型探索污染物与指征氧化损伤的生物标志物间的关联。结果表明,两地的暴露变化与人体能量代谢、氧化损伤、肠胃菌群、蛋白质与RNA代谢(可能涉及细胞凋亡)等通路变化之间可能存在关联,受试者尿液中的尿囊素、胱氨酸和假尿嘧啶水平在北京显著上升。当以尿囊素作为指征机体急性氧化损伤的标志物时,其变化与0～96小时的PM_(2.5)、0～24小时的CO、24～48小时的NO_2、48～72小时的O_3以及24～72小时的SO_2暴露有较强的相关性。结果表明北京与洛杉矶间大气污染物暴露的差异可能导致受试者体内氧化损伤负担发生变化,同时体内可能产生抗氧化损伤的生理活动,例如通过调动能量代谢通路抵御氧化还原失衡造成的氧化损伤负担。

关键词：代谢组学生物标志物氧化损伤大气污染物混合效应模型

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