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环境科学学报 2016年第9期36卷 3103-3117页

作者：郑利兵佟娟魏源送王军岳增刚王钢环境模拟与污染控制国家重点联合实验室中国科学院生态环境研究中心北京100085 工业废水处理与资源化北京市重点实验室中国科学院生态环境研究中心北京100085 水污染控制实验室中国科学院生态环境研究中心北京100085 中国科学院大学北京100049 华能嘉祥发电有限公司济宁272400

磁分离技术具有分离速率快、效率高、无二次污染、占地少、投资低、操作方便等优点,在水处理领域得到了越来越多的研究和应用,特别是随着超导高梯度磁分离技术以及磁分离器设计的进一步发展,其在水处理领域极具潜能.因此,本文通过文献调... 详细信息

磁分离技术具有分离速率快、效率高、无二次污染、占地少、投资低、操作方便等优点,在水处理领域得到了越来越多的研究和应用,特别是随着超导高梯度磁分离技术以及磁分离器设计的进一步发展,其在水处理领域极具潜能.因此,本文通过文献调研,分析和总结了目前主要磁分离技术(例如,磁场直接应用、磁絮凝-磁分离、磁吸附-磁分离、磁催化-磁分离及磁分离耦合技术)在水处理领域的研究进展,介绍了近年来磁分离技术在国内水处理行业中的研究与实际工程应用推广现状,分析了磁分离技术应用于水处理领域的优势和当前应用中存在的限制,并对其未来发展方向进行了展望.虽然磁分离技术目前已经成为水处理领域一项广泛应用的分离技术,但在机理研究、特异性磁种制备、磁体技术与磁分离器设计、磁分离工艺优化及实际的工程应用推广上仍存在一定的滞后,需要进一步的开展研究工作.

关键词：高梯度磁分离超导磁分离磁絮凝磁吸附磁催化水处理技术

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基于响应面分析法的微波-过氧化氢-碱预处理污泥水解酸化优化研究

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环境科学学报 2016年第3期36卷 920-931页

作者：贾瑞来刘吉宝魏源送中国科学院生态环境研究中心环境模拟与污染控制国家重点联合实验室中国科学院生态环境研究中心鄂尔多斯固体废弃物资源化工程技术研究所

为进一步优化微波-过氧化氢-碱(MW-H2O2-OH)预处理污泥的水解酸化操作参数,在前期单因素试验研究的基础上,采用3因素3水平的响应面分析法,建立了水解温度、水解酸化时间和蛋白酶投加量分别对总VFA浓度和SCOD浓度影响的回归模型,并进行... 详细信息

为进一步优化微波-过氧化氢-碱(MW-H2O2-OH)预处理污泥的水解酸化操作参数,在前期单因素试验研究的基础上,采用3因素3水平的响应面分析法,建立了水解温度、水解酸化时间和蛋白酶投加量分别对总VFA浓度和SCOD浓度影响的回归模型,并进行了碳源组成及其可利用性的评估.结果表明,模型极显著,拟合度、可信度和精确度高,数据合理,试验误差小.通过对回归模型的求解及综合考虑,得到优化的工艺条件为水解温度53.13℃、水解酸化时间4 d、蛋白酶投加量30.14 mg·g-1(蛋白酶/总固体浓度(TS),下同).验证结果表明,总VFA浓度和SCOD浓度的相对误差均在3%以内,说明该模型能很好地优化微波-过氧化氢-碱预处理后污泥的水解酸化操作条件和预测总VFA浓度和SCOD浓度.在碳源组成方面,优化工艺条件下SCOD占TCOD(混合液总COD)的44.56%,总VFA、溶解性蛋白质、溶解性糖类分别占SCOD的66.42%、19.34%和6.89%,碳源以总VFA为主,其中,VFA以乙酸(35.11%)、异戊酸(20.14%)、正丁酸(19.94%)、丙酸(16.90%)为主.三维荧光光谱的分析结果表明,污泥上清液中以溶解性微生物产物类酪氨酸和类色氨酸为主.优化组的污泥上清液作为碳源时的反硝化速率(0.184g·g-1·d-1,以每g VSS每天反硝化的NO-3-N量(g)计,下同)远远高于未优化组(0.065 g·g-1·d-1),碳源可利用性介于甲醇和乙酸钠之间,碳源可利用性较好.

关键词：响应面分析法微波-过氧化氢-碱污泥预处理水解酸化碳源

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基于微波预处理的酶强化污泥水解酸化研究

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环境科学学报 2016年第1期36卷 156-165页

作者：贾瑞来魏源送刘吉宝中国科学院生态环境研究中心环境模拟与污染控制国家重点联合实验室北京100085 中国科学院生态环境研究中心鄂尔多斯固体废弃物资源化工程技术研究所鄂尔多斯017000

微波预处理能显著提高污泥上清液中溶解性有机物含量,进而可作为内碳源补充强化生物脱氮,但释放的大量溶解性有机物却存在碳源可利用性偏低问题.因此,为了提高上述碳源的可利用性,本研究通过批量试验,考察了添加中性蛋白酶和中温α-淀... 详细信息

微波预处理能显著提高污泥上清液中溶解性有机物含量,进而可作为内碳源补充强化生物脱氮,但释放的大量溶解性有机物却存在碳源可利用性偏低问题.因此,为了提高上述碳源的可利用性,本研究通过批量试验,考察了添加中性蛋白酶和中温α-淀粉酶对微波预处理污泥水解酸化的强化效果,同时研究了水解酸化过程中污泥上清液中有机物的变化特征.结果表明,经过微波-过氧化氢-碱预处理的污泥进行水解酸化能产生较多的挥发性脂肪酸(VFA),碳源可利用性提高,但由于在水解酸化最初的2 d内存在产酸滞后期,导致水解酸化时间被延长.加入中性蛋白酶和中温α-淀粉酶不仅促进了预处理后污泥的水解酸化,而且解除了微波-过氧化氢-碱预处理导致的产酸滞后现象.在55℃、I/S(接种比)=0.07条件下,酶的最佳投加量分别为30 mg·g^(-1)(蛋白酶/总固体浓度TS)和90 mg·g^(-1)(淀粉酶/TS),最佳水解时间为0.5 d,最佳酸化时间为4 d.水解酸化过程中溶解性COD(SCOD)、溶解性蛋白质、溶解性糖类和VFA浓度均呈现先增加后降低的变化规律.水解0.5 d时,30 mg·g^(-1)(蛋白酶/TS)组和90 mg·g^(-1)(淀粉酶/TS)组的SCOD、溶解性蛋白质、溶解性糖类浓度均达到最大值.水解酸化4 d时,30 mg·g^(-1)(蛋白酶/TS)组和90 mg·g^(-1)(淀粉酶/TS)组的总VFA浓度分别为3373.39 mg·L^(-1)(以COD计,下同)和3226.79 mg·L^(-1),比预处理组分别提高了82.37%、74.45%.30 mg·g^(-1)(蛋白酶/TS)组和90 mg·g^(-1)(淀粉酶/TS)组的VFA主要组分均为乙酸、正丁酸和异戊酸,其中,乙酸占总VFA的比例分别为46.53%、45.94%,污泥上清液中的COD/总氮(TN)比分别为13.26、14.41.在碳源组成方面,在水解酸化0.5~4.0 d之内,30 mg·g^(-1)(蛋白酶/TS)组和90 mg·g^(-1)(淀粉酶/TS)组的SCOD浓度基本不变,但随着水解酸化时间的延长,溶解性蛋白质占SCOD的比例均在下降,总VFA占SCOD的比例均在提高,实现了在不改变碳源总量的条件下增加易生物降解有机物比例的目的.

关键词：微波-过氧化氢-碱污泥预处理水解酸化蛋白酶 α-淀粉酶

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银/氧化铝催化乙醇选择性还原氮氧化物过程中典型中间体的吸附态研究（英文）

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催化学报 2015年第8期36卷 1312-1320页

作者：邓华余运波贺泓中国科学院生态环境研究中心环境模拟与污染控制国家重点联合实验室北京100085

机动车污染物排放是我国大气复合污染形成的重要原因之一.尽管柴油车在我国机动车保有量中所占比例不到20%,但其排放的颗粒污染物(PM)和氮氧化物(NO x)分担率均超过60%.因此,控制柴油车尾气排放成为我国亟待解决的大气污染问题.目前,氨... 详细信息

机动车污染物排放是我国大气复合污染形成的重要原因之一.尽管柴油车在我国机动车保有量中所占比例不到20%,但其排放的颗粒污染物(PM)和氮氧化物(NO x)分担率均超过60%.因此,控制柴油车尾气排放成为我国亟待解决的大气污染问题.目前,氨选择性催化还原NOx技术(NH3-SCR)已规模化应用于柴油车污染排放控制,出于安全性考虑,以尿素水溶液作为氨的来源.但NH3-SCR技术应用于柴油车尾气净化存在如下缺点:需要布建庞大的尿素添加基础设施、后处理系统复杂等.与此相反,以车载燃油为还原剂来源的HC-SCR技术可有效规避上述难题,展现了较好的应用前景.但是,直接以柴油为还原剂时,HC-SCR对NO x净化的效率还难以满足日益严格的排放法规的要求,因此需要深入研究HC选择性还原NOx的微观机制与构效关系,并以此为指导,发展以车载燃料为还原剂来源的高效净化NOx的新原理和新方法.已有的研究表明,银/氧化铝(Ag/Al2O3)具有优异的催化乙醇选择性还原NOx的能力,是最有希望应用于柴油车尾气NOx净化的催化剂-还原剂组合体系.鉴于此,本论文以Ag/Al2O3催化剂上乙醇-SCR反应为研究对象,以密度泛函理论计算方法(DFT)搭建了Ag/Al2O3催化剂的理论模型,考察了反应物乙醇(CH3CH2OH)、关键中间体(烯醇式物种CH2=CHO-和-NCO)在Ag/Al2O3催化剂上的吸附特征,采用电子态密度分析(DOS)研究了以上物种被活化的电子机制,以期甄别Ag/Al2O3催化乙醇选择性还原NOx的活性位结构,为高性能的HC-SCR催化剂设计提供指导.依据化学态的不同,Ag/Al2O3催化剂上活性组分银可分为:高度分散的离子态(Ag+、在催化剂表面以Ag-O形式存在)、部分氧化团簇(Ag nδ+)和金属颗粒银(Ag n0),其中氧化态的银是催化乙醇选择性还原NOx的活性组分.Al2O3载体的主要暴露晶面为(110)和(100),在上述晶面上Al的配位状态存在明显差异,显著影响了银物种的锚定与分散,形成了具有不同键合特征的Ag-O-Al结构.基于对Al2O3暴露晶面上Al配位状态的分析,搭建了6种Ag-O-Al结构模型.结合Al MAS NMR对Ag/Al2O3实际催化剂的表征结果和理论模型吸附能的分析,获得了最为可能的两种Ag-O-Al结构:Ag-O-Al tetra(Al O4)和Ag-O-Al octa(Al O6);前者为AgO与Al2O3(110)面Al trip位键合形成的特征结构(Al最终为四配位),后者系AgO锚定于Al2O3(100)面Al penta位的能量最优结构(Al最终为六配位).在Ag-O-Al tetra上,Al tetra位具有较强的酸性,Ag、Al原子轨道的杂化融合有利于电子转移;以上特性促进CH3CH2OH、CH2=CHO-、-NCO的吸附活化.在HC-SCR反应中,关键中间体-NCO通过与NOx直接反应可形成最终产物N2和CO2.可见,-NCO中N=C键的拉伸活化、断裂对上述反应的发生至关重要.由电子态密度分析可知,N=Cσ键能向Ag-O-Al tetra中Altetra位转移电子,而Ag与Al的轨道融合能反馈电子到N=Cπ键;在这两种电子转移机制作用下,-NCO中的N=C键被最大程度弱化,有利其断裂,转化为最终产物N2和CO2.而Ag-O-Alocta上,并没有N=C键的活化拉伸,反而呈现出N=C键收缩趋势,不利于N=C键的断裂与最终产物的形成.由此推定,Ag-O-Al tetra是Ag/Al2O3催化剂上HC-SCR反应的活性中心.

关键词：银氧化铝氮氧化物选择性催化还原密度泛函理论

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矿质和黑碳颗粒物表面大气非均相反应研究进展

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科学通报 2015年第2期60卷 122-136页

作者：马庆鑫马金珠楚碧武刘永春赖承钺贺泓中国科学院生态环境研究中心环境模拟与污染控制国家重点联合实验室北京100085

灰霾是由于高浓度大气颗粒物消光导致能见度下降的污染现象,而颗粒物的消光性质与其参与的大气物理化学过程密切相关.因此,认识颗粒物参与的大气非均相反应对于揭示灰霾成因具有重要意义.我们通过多种手段研究了在矿质颗粒物、黑碳颗粒... 详细信息

灰霾是由于高浓度大气颗粒物消光导致能见度下降的污染现象,而颗粒物的消光性质与其参与的大气物理化学过程密切相关.因此,认识颗粒物参与的大气非均相反应对于揭示灰霾成因具有重要意义.我们通过多种手段研究了在矿质颗粒物、黑碳颗粒物表面以及吸湿过程中的大气非均相反应过程.通过系统研究大气非均相过程对常见污染气体的源汇平衡、颗粒物二次组分形成、老化过程对颗粒物吸湿性的影响,发现了多污染物共存气体在非均相反应中的复合效应,揭示了O2在界面反应中的关键作用,阐明了有机碳在黑碳老化过程中的作用.在吸湿性研究中,发现了混合颗粒物在吸湿过程中的化学反应,揭示了弱酸置换强酸的反应机理,解释了二次组分对矿质颗粒物吸湿性的促进机理.这些研究成果不仅促进了对大气非均相反应的深入认识,也有助于揭示我国的灰霾成因.

关键词：大气颗粒物非均相反应复合效应吸湿性灰霾

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锰前驱体对OMS-2催化剂的结构和催化分解臭氧活性影响

锰前驱体对OMS-2催化剂的结构和催化分解臭氧活性影响

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中国化学会第30届学术年会

作者：马金珠王彩霞刘福东贺泓环境模拟与污染控制国家重点联合实验室中国科学院生态环境研究中心北京100085 中国科学院城市大气环境研究卓越创新中心中国科学院城市环境研究所厦门361021 环境模拟与污染控制国家重点联合实验室中国科学院生态环境研究中心北京100085

锰钾矿八面体分子筛(OMS-2)材料是一种孔径为4.6(A)×4.6(A)的一维隧道结构锰氧化物,锰离子以混合价态(Mn2+,Mn3+,Mn4+)存在于OMS-2的骨架结构中,钾离子位于OMS-2结构的一维隧道中,起到中和多余负电荷的作用,除此之外,孔道中还有少... 详细信息

锰钾矿八面体分子筛(OMS-2)材料是一种孔径为4.6(A)×4.6(A)的一维隧道结构锰氧化物,锰离子以混合价态(Mn2+,Mn3+,Mn4+)存在于OMS-2的骨架结构中,钾离子位于OMS-2结构的一维隧道中,起到中和多余负电荷的作用,除此之外,孔道中还有少量的水分子来维持结构稳定[1-4].

关键词： OMS-2 型锰氧化物前驱体臭氧分解高湿度

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有机胺在高岭土上的摄取动力学

有机胺在高岭土上的摄取动力学

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中国化学会第30届学术年会

作者：刘永春葛艳丽贺泓环境模拟与污染控制国家重点联合实验室中国科学院生态环境研究中心北京100085 中国科学院城市大气环境研究卓越创新中心中国科学院城市环境研究所厦门361021 环境模拟与污染控制国家重点联合实验室中国科学院生态环境研究中心北京100085

作为一类重要的含氮有机物,有机胺不仅对大气氮沉降有贡献1,其在新粒子生成与细粒子增长和棕色碳生成等过程中也具有重要作用2.研究有机胺的大气化学过程,对理解有机氮的大气化学循环具有重要意义3.

关键词：有机胺高岭土摄取动力学

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有机胺在高岭土上的摄取动力学

有机胺在高岭土上的摄取动力学

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中国化学会第30届学术年会-第二十六分会：环境化学

作者：刘永春葛艳丽贺泓环境模拟与污染控制国家重点联合实验室中国科学院生态环境研究中心中国科学院城市大气环境研究卓越创新中心中国科学院城市环境研究所

作为一类重要的含氮有机物,有机胺不仅对大气氮沉降有贡献1,其在新粒子生成与细粒子增长和棕色碳生成等过程中也具有重要作用2。研究有机胺的大气化学过程,对理解有机氮的大气化学循环具有重要意义3。研究发现颗粒物中无机铵盐和有机酸... 详细信息

作为一类重要的含氮有机物,有机胺不仅对大气氮沉降有贡献1,其在新粒子生成与细粒子增长和棕色碳生成等过程中也具有重要作用2。研究有机胺的大气化学过程,对理解有机氮的大气化学循环具有重要意义3。研究发现颗粒物中无机铵盐和有机酸可摄取有机胺4,并可能是颗粒态有机氮的重要来源。矿质颗粒物是大气颗粒物的重要组成部分。由于缺乏其对有机胺的摄取动力学常数,还无法评估矿质颗粒物对颗粒态有机氮大气化学循环的贡献。本文利用努森池质谱系统系统研究了甲胺、二甲胺和三甲胺在高岭土上的摄取动力学。300 K,摄取系数分别为2.33±0.17?10-3,1.68±0.24?10-3和2.95±0.63?10-3,与有机胺在无机盐上的摄取相当。进一步在230-300 K范围内,研究了温度对摄取动力学的影响,测定了脱附活化能、吸附热和吸附熵等参数;并讨论了有机胺碱性与摄取动力学的关系。该结果有助于全面理解有机胺的大气化学循环过程。

关键词：有机胺高岭土摄取动力学

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气溶胶相氧化过程对α-蒎烯光氧化和臭氧氧化SOA生成的影响

气溶胶相氧化过程对α-蒎烯光氧化和臭氧氧化SOA生成的影响

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中国化学会第30届学术年会-第二十六分会：环境化学

作者：楚碧武贺泓环境模拟与污染控制国家重点联合实验室中国科学院生态环境研究中心中国科学院城市大气环境研究卓越创新中心中国科学院城市环境研究所

二次有机气溶胶(SOA)是大气细颗粒物的重要组成[1],但由于其生成机制不清,导致模型模拟和观测数据之间存在较大偏差[2,3]。除了浓度之外,SOA的氧化程度也被低估[1,4]。气溶胶相的氧化过程可能对SOA的生成和氧化程度有重要影响。本研究... 详细信息

二次有机气溶胶(SOA)是大气细颗粒物的重要组成[1],但由于其生成机制不清,导致模型模拟和观测数据之间存在较大偏差[2,3]。除了浓度之外,SOA的氧化程度也被低估[1,4]。气溶胶相的氧化过程可能对SOA的生成和氧化程度有重要影响。本研究利用一个9m3的烟雾箱,模拟了在不同气溶胶种子存在条件下,a-蒎烯光氧化和臭氧氧化体系中SOA的生成量和氧化程度变化。实验结果表明,相对于硫酸铵气溶胶种子,含铁硫酸盐种子的存在将通过Fenton反应等在气溶胶相产生活性氧物种(ROS)。这些ROS和气相氧化生成的SOA产物反应,在提高SOA的氧化性的同时,降低SOA的产率。这两种效应的相对大小在不同的氧化体系中存在明显差异,在a-蒎烯光氧化体系中主要表现为降低SOA产率,而在臭氧氧化体系中主要表现为提高SOA氧化程度。气溶胶相的氧化过程可能是SOA氧化程度被低估的主要原因之一。

关键词：二次有机气溶胶气溶胶相氧化活性氧物种 a-蒎烯

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气溶胶相氧化过程对a-蒎烯光氧化和臭氧氧化SOA生成的影响

气溶胶相氧化过程对a-蒎烯光氧化和臭氧氧化SOA生成的影响

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中国化学会第30届学术年会

作者：楚碧武贺泓环境模拟与污染控制国家重点联合实验室中国科学院生态环境研究中心北京100085 中国科学院城市大气环境研究卓越创新中心中国科学院城市环境研究所厦门361021

二次有机气溶胶(SOA)是大气细颗粒物的重要组成[1],但由于其生成机制不清,导致模型模拟和观测数据之间存在较大偏差[2,3]。除了浓度之外,SOA的氧化程度也被低估[1,4]。气溶胶相的氧化过程可能对SOA的生成和氧化程度有重要影响。

关键词：二次有机气溶胶气溶胶相氧化活性氧物种 a-蒎烯

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