检索结果-内蒙古大学图书馆

Cu单原子与氧空位协同作用增强电催化CO_(2)还原中C_(2)液相产物活性

Chinese Journal of Catalysis 2024年第2期57卷 96-104页

作者：别泉泉尹海波王云龙苏海伟彭悦李俊华清华大学环境学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室北京100084

铜(Cu)因具有很好的CO结合能而被认为是目前可将CO_(2)电还原为乙酸、乙醇等多碳产物的重要催化材料.虽然Cu基催化剂表现出较好的还原活性,但产物的低选择性制约了其大规模商业化应用.因此,迫切需要开发高选择性、低成本的Cu基催化剂.... 详细信息

铜(Cu)因具有很好的CO结合能而被认为是目前可将CO_(2)电还原为乙酸、乙醇等多碳产物的重要催化材料.虽然Cu基催化剂表现出较好的还原活性,但产物的低选择性制约了其大规模商业化应用.因此,迫切需要开发高选择性、低成本的Cu基催化剂.研究表明,具有分散Cu-N活性位点的Cu基单原子催化剂是理想的CO_(2)电化学还原反应(CO_(2)RR)催化剂,但仍然存在着与反应关键中间体结合能较高的难题.当前研究多聚焦在诱导单原子的电子配位环境或催化剂的载体结构缺陷,关于二者之间的协同作用研究较少.本文通过简单的水热法与氢溢流策略制备了Cu单原子负载的高氧空位UIO66催化剂.X射线光电子能谱和高角度环形暗场扫描透射电子显微镜结果表明,Cu物种以高度分散的单原子形式存在.采用X射线吸收精细结构谱和X射线光电子能谱(XPS)的N 1s能级研究了Cu原子的电子和配位结构,证明了Cu-N键的存在.此外,相较于未经过H_(2)二次处理的Cu SAs/UIO材料和未负载Cu单原子的UIO-H_(2)材料,Cu SAs/UIO-H_(2)样品在电子顺磁光谱中观察到更加明显的氧空位信号,XPS谱的O 1s能级、傅里叶变换红外光谱(FTIR)表征结果均表明大量氧空位的存在,从而证明成功制备了Cu单原子负载的高氧空位UIO66催化剂(Cu SAs/UIO-H_(2)).反应测试结果表明,高氧空位掺杂UIO66耦合Cu-N位点后表现较好的CO_(2)RR性能,在-0.66 V(***)的低电位下对于C_(2)液相产物实现了58.62%的法拉第效率,高于大多数已报道的Cu基催化剂结果.其中,乙醇的法拉第效率达46.28%,是UIO66-NH_(2),Cu SAs/UIO的9.61倍和2.78倍.经过12 h的稳定性测试后,乙醇仍然能够维持46%的法拉第效率,且反应后催化剂形貌和晶体结构几乎未发生改变,表明催化剂具有较高的稳定性和实际应用前景.为进一步分析反应机理,利用原位FTIR技术检测*CHO,*OCCHO和*CH_(3)CH_(2)O等重要反应中间体的形成,从而确定CO_(2)RR产乙醇的反应路径,并通过密度泛函理论分析了溶剂化效应的影响,验证了Cu单原子与大量氧空位协同作用下易于诱导关键中间体*HCCOH的生成,提出了大量氧空位的存在降低了CO_(2)RR产乙醇的反应能垒的理念,并分析计算CO_(2)RR产乙醇和产乙烯两条路径的能垒,讨论Cu SAs/UIO-H_(2)催化剂具有高乙醇选择性的原因.综上所述,Cu基单原子与氧空位协同是提高电催化剂CO_(2)RR活性的有效策略,具有良好的应用前景.本文为在原子尺度上设计高性能Cu单原子催化剂提供了一种新思路.

关键词：铜单原子催化剂氧空位电催化 CO_(2)转换乙醇合成

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昆明市PM_(2.5)中无机水溶性离子的在线监测及污染特征分析

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北京大学学报(自然科学版) 2025年第2期61卷 265-276页

作者：祖可欣龚元均董华斌宋梦迪陆克定北京大学环境科学与工程学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室北京100871

为探究昆明市春季大气细颗粒物(PM_(2.5))中水溶性无机离子的污染特征及来源,利用大气气态污染物和气溶胶连续收集与在线分析装置(GAC-IC),于2021年4月15日至5月20日在昆明市西山区对PM_(2.5)中水溶性离子及其气态前体物进行在线测量。... 详细信息

为探究昆明市春季大气细颗粒物(PM_(2.5))中水溶性无机离子的污染特征及来源,利用大气气态污染物和气溶胶连续收集与在线分析装置(GAC-IC),于2021年4月15日至5月20日在昆明市西山区对PM_(2.5)中水溶性离子及其气态前体物进行在线测量。结果表明,观测期间PM_(2.5)平均浓度为25.0±15.0μg/m^(3),说明昆明市大气处于较清洁水平,水溶性离子平均浓度为8.32±4.83μg/m^(3),占PM_(2.5)浓度的32.1%。水溶性离子及其气态前体物呈现明显的日变化规律,多数情况下体现为夜间浓度升高,清晨达到高值,日间浓度降低。SOR均值为0.55,NOR均值为0.042,说明硫酸盐存在明显的二次转化过程,但硝酸盐二次转化不明显,可能同时存在硝酸盐的生成和NH4NO_(3)的热解。正交矩阵因子分析(PMF)结果表明,PM_(2.5)中水溶性离子有5个主要贡献来源,分别为化石燃料燃烧源和工业排放(贡献率为36%)、二次硫酸盐(贡献率为27%)、生物质燃烧(贡献率为18%)、二次硝酸盐(贡献率为16%)和海盐(贡献率为3%)。

关键词：昆明 PM_(2.5) 水溶性无机离子污染特征来源

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餐厨垃圾厌氧处理“碳中和”综合效益评价

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中国环境科学 2023年第1期43卷 436-445页

作者：石川李坤边潇王凯军清华大学环境学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室北京100084

为综合评估餐厨垃圾厌氧处理的环境影响与效益,对某餐厨垃圾厌氧处理工艺及其技术单元进行生命周期环境影响评价,并建立“碳中和”计算模型预测与验证实际碳排及耗能情况,综合“环境影响-碳排耗能-经济效益-社会效益”对实际案例进行评... 详细信息

为综合评估餐厨垃圾厌氧处理的环境影响与效益,对某餐厨垃圾厌氧处理工艺及其技术单元进行生命周期环境影响评价,并建立“碳中和”计算模型预测与验证实际碳排及耗能情况,综合“环境影响-碳排耗能-经济效益-社会效益”对实际案例进行评估.结果表明,沼肥加工和沼气提纯技术单元分别造成39%和59%总环境影响.另外,粗油提炼、沼气提纯以生物基产品回收形式大幅度削减碳排,分别占理论碳削减的9.7%和54.7%.餐厨垃圾处理厂需通过增加系统稳定性、完善气体监测体系、提高技术处理效率和优化设备额外耗能情况等方式,以减少理论与实际碳排能耗偏差.经综合评价,该餐厨垃圾处理厂模式具备实现“负碳”潜力,其工艺推广具有未来前景.

关键词：餐厨垃圾厌氧处理环境影响碳中和案例分析

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泰安市夏季大气PM_(2.5)污染特征及来源解析

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北京大学学报（自然科学版） 2024年第5期60卷 927-934页

作者：田莎莎宋梦迪祖可欣宋锴董华斌曾立民陆克定北京大学环境科学与工程学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室北京100871

于2019年5月10日—6月10日对泰安市大气PM_(2.5)中的碳组分、水溶性离子进行在线监测,分析PM_(2.5)及其化学组分的变化特征,讨论泰安市细颗粒物的主要来源。结果表明,泰安市夏季PM_(2.5)的质量浓度为37.7μg/m^(3),是《环境空气质量标准... 详细信息

于2019年5月10日—6月10日对泰安市大气PM_(2.5)中的碳组分、水溶性离子进行在线监测,分析PM_(2.5)及其化学组分的变化特征,讨论泰安市细颗粒物的主要来源。结果表明,泰安市夏季PM_(2.5)的质量浓度为37.7μg/m^(3),是《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)二级标准阈值(35μg/m^(3))的1.1倍。水溶性离子在PM_(2.5)中占比最高,为47.3%。水溶性组分及其气态前体物存在明显的日变化规律,在早晨7:00出现峰值(单峰)。泰安市夏季OC/EC比值在1.1~17.5之间,说明泰安市主要受生物质燃烧、燃煤和尾气排放混合源的影响。正交矩阵因子分析(PMF)结果表明,PM_(2.5)结果中二次硝酸盐、生物质燃烧源、二次硫酸盐和燃煤源的贡献比分别为22.0%,46.7%,29.9%和1.4%。

关键词： PM_(2.5) 化学组成来源解析泰安

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基于分子生物学的微生物修复技术在石油污染环境中的应用

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生物工程学报 2024年第3期40卷 739-757页

作者：叶振城苏亦凡杨云锋清华大学环境学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室北京100084

日益增长的人类活动和工业生产带来的石油污染已成为严重的环境问题。微生物修复技术绿色环保,在石油污染修复中备受关注。分子生物学技术的应用使微生物修复技术发生了迅猛变革,并为高效降解菌剂的开发提供了资源,但目前还存在物种注... 详细信息

日益增长的人类活动和工业生产带来的石油污染已成为严重的环境问题。微生物修复技术绿色环保,在石油污染修复中备受关注。分子生物学技术的应用使微生物修复技术发生了迅猛变革,并为高效降解菌剂的开发提供了资源,但目前还存在物种注释结果不够全面和精确、检测灵敏度有限等缺点。其他微生物修复技术在提高石油污染物的降解效率以及减少其对环境的危害等方面也具有相当大的潜力,特别是生物表面活性剂和生物刺激剂,修复周期较短,修复成本相对较低,在未来可以大规模应用。另外,分子生物学与其他微生物修复技术的结合成为降解石油污染物的有效工具。本文总结了分子生物学手段在石油污染环境中的应用,梳理了近年来微生物修复石油污染方法的研究进展,讨论了现有微生物修复技术的修复效果,并对未来微生物修复技术的发展方向进行了展望。

关键词：石油污染微生物修复分子生物学生物表面活性剂生物刺激联合修复

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持久性、迁移性和潜在毒性化学品环境健康风险与控制研究现状及趋势分析

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环境科学 2023年第6期44卷 3017-3023页

作者：张少轩陈安娜陈成康景侨楠刘建国北京大学环境科学与工程学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室北京100871

持久性、迁移性、毒性或高持久和高迁移性化学品(PMT/vPvM)在全球地表水、地下水和饮用水水体已被广泛检出,是未来可能显著影响人类健康和环境的一类重要新兴污染物.按照欧盟提议的鉴别标准,现有化学品中的PMT/vPvM数以千计,涉及用途广... 详细信息

持久性、迁移性、毒性或高持久和高迁移性化学品(PMT/vPvM)在全球地表水、地下水和饮用水水体已被广泛检出,是未来可能显著影响人类健康和环境的一类重要新兴污染物.按照欧盟提议的鉴别标准,现有化学品中的PMT/vPvM数以千计,涉及用途广泛,包括三聚氰胺等数10种较高产量的工业化学品.PMT/vPvM可通过农田径流、工业废水和生活污水排入环境,污水处理厂目前被认为是其主要排放途径.因难以被现行常规水处理技术有效去除,PMT/vPvM可长期存在于城镇人居环境水循环系统中,危及居民饮用水及生态系统安全.欧盟已率先开始将PMT/vPvM专门纳入现行化学品风险管理体系中的优先范畴.目前,环境中仍有众多潜在PMT/vPvM,其监测方法亟待进一步完善,物质鉴定、类别范围及清单建立均尚需时日;PMT/vPvM在全球各地区的环境分布和暴露研究十分有限,其潜在、长期的生态毒性和人体健康危害效应研究较为匮乏.与此同时,替代品或替代技术以及污水处理、污染场地修复等环境工程治理技术的研究和开发,都将成为未来PMT/vPvM风险科学研究与管理决策的迫切需求.

关键词：持久性、迁移性、毒性或高持久和高迁移性化学品(PMT/vPvM) 新兴污染物环境暴露饮用水安全化学品管理

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基于化学发光–光解转化法的大气氮氧化物精确测量原理与数值修正

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北京大学学报（自然科学版） 2023年第6期59卷 991-1002页

作者：李泫陈仕意陆克定曾立民张远航北京大学环境科学与工程学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室国家环境保护大气臭氧污染防治重点实验室北京100871

2017年夏季和冬季,将两台自主研发的蓝光光解转化–化学发光法(BLC-PCL)NOx分析仪与传统的钼转化法(MCL)NOx分析仪(Thermo 42i-TL)进行同期性能对比实验,详细阐述两种方法实现大气氮氧化物精确测量的原理,并重点讨论PCL法测量结果的光... 详细信息

2017年夏季和冬季,将两台自主研发的蓝光光解转化–化学发光法(BLC-PCL)NOx分析仪与传统的钼转化法(MCL)NOx分析仪(Thermo 42i-TL)进行同期性能对比实验,详细阐述两种方法实现大气氮氧化物精确测量的原理,并重点讨论PCL法测量结果的光化学零点、水汽和光化学干扰的数值修正方法。数据显示,两种方法对NO的测量性能稳定(R2=0.994,斜率为0.98),MCL法对NO2的测量比PCL法偏高25%~30%。干扰的修正结果表明,观测期间水汽干扰可造成NOx信号被低估0.2%~13.2%;光化学干扰可导致NO信号被低估0~13.3%,还可导致NO2信号被高估0~8.8%。以上结果表明,在NOx的常规监测与数据处理中,对上述干扰的修正非常必要,为降低干扰,需要谨慎地设计光解转化效率、管路停留时间以及管路湿度控制等相关参数。

关键词：大气氮氧化物化学发光法精确测量数值修正

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VOCs氧化催化剂设计与结构调控

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化学进展 2024年第1期36卷 27-47页

作者：杨雯皓赵东越宋海涛李俊华中石化石油化工科学研究院有限公司清华大学环境学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室

近年来我国环境空气质量显著改善，NOx与SO2等传统污染物得到有效控制，挥发性有机物（Volatile Organic Compounds, VOCs）排放控制逐渐成为进一步解决区域复合型大气污染问题的关键因素。催化氧化法因其处理效率高、能耗低及适用范围... 详细信息

近年来我国环境空气质量显著改善，NOx与SO2等传统污染物得到有效控制，挥发性有机物（Volatile Organic Compounds, VOCs）排放控制逐渐成为进一步解决区域复合型大气污染问题的关键因素。催化氧化法因其处理效率高、能耗低及适用范围广等优势，已成为最具应用前景的VOCs减排技术之一。高性能催化剂的研发是该技术的核心，结合反应机理进行催化剂设计和结构调控是目前研究的热点和重点。本文首先对VOCs催化氧化机理进行概述；其次从单一过渡金属氧化物、混合金属氧化物、复合金属氧化物以及相界面结构调控角度综述了非贵金属催化剂结构调控的相关研究进展；聚焦贵金属分散状态，总结了贵金属催化剂中贵金属纳米颗粒/团簇催化剂尺寸效应与载体效应相关研究成果，并对目前新兴的单原子催化剂基于金属-载体相互作用的调控手段进行概括；最后对VOCs氧化催化剂的研究现状与趋势进行总结与展望。我们认为深入解析构效关系，研发简约和精细化的催化剂结构调控手段并适配实际工况和工业放大是未来研究的重点发展方向。

关键词：挥发性有机物催化氧化结构调控贵金属分散状态调控反应机理

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氯气的大气化学

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科学通报 2025年第14期70卷 2023-2032页

作者：藏琪谭照峰陆克定张远航北京大学环境科学与工程学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室

氯气（molecular chorine, Cl2）是大气中重要的活性氯化合物之一,除了对人体健康产生直接危害,还通过影响大气氧化性对大气复合污染和全球气候变暖产生非线性作用. Cl2通过光解反应,产生Cl自由基,后者可以氧化挥发性有机物（volatile o... 详细信息

氯气（molecular chorine, Cl2）是大气中重要的活性氯化合物之一,除了对人体健康产生直接危害,还通过影响大气氧化性对大气复合污染和全球气候变暖产生非线性作用. Cl2通过光解反应,产生Cl自由基,后者可以氧化挥发性有机物（volatile organic compounds, VOCs）、硫酸二甲酯（dimethyl sulfate, DMS）等大气痕量物质,引发自由基链循环过程. Cl2作为主要的活性氯物种,其光解对Cl自由基的贡献显著,有研究表明可以达到85%.本文综合实验室模拟、外场观测和模型模拟的研究结果,总结了全球范围内Cl2的时空分布,结果表明在极地、海岸、城市等典型大气环境中普遍观测到较高浓度的Cl2.本文进一步梳理了现有Cl2生成机制,指出城市污染大气的Cl2的来源过程与非均相化学有关,在我国城市大气高颗粒物和高前体物并存条件下,其生成过程可能极为重要.最后,本文探讨了Cl2对我国大气氧化性和二次污染生成的影响,并简要讨论了该领域的未来发展方向.

关键词：氯气氯化学大气自由基非均相反应臭氧

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碳交易试点政策减排效应实证评估及机制分析

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中国环境科学 2025年第3期45卷 1674-1685页

作者：陈操操于凤菊张悦刘耕源王新爽郑恺昀胡婧王立波宋丹胡永锋孙粉孙大利马宁北京市应对气候变化管理事务中心北京100086 北京师范大学环境学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室北京100875

基于2000~2021年中国30个省级地区的面板数据,将碳交易政策视为准自然实验,利用多期双重差分方法系统评估了其对碳排放的影响.结果表明:引入碳交易政策后,试点地区碳总量下降13.2%,碳强度和人均碳排放分别下降21.3%和17.2%.受碳交易政... 详细信息

基于2000~2021年中国30个省级地区的面板数据,将碳交易政策视为准自然实验,利用多期双重差分方法系统评估了其对碳排放的影响.结果表明:引入碳交易政策后,试点地区碳总量下降13.2%,碳强度和人均碳排放分别下降21.3%和17.2%.受碳交易政策影响,试点地区碳强度显著降低,然而碳总量和人均排放影响不显著.碳交易减排主要依赖于产业结构改善,碳交易价格、市场活跃度和低碳技术的中介效应较弱.不同政策间可能存在互补和协同效应,尽管碳交易在推动碳减排发挥积极作用,但对SO_(2)、NO_(x)和PM_(2.5)的协同效果仍需提升.这些结果为理解碳交易政策提供了重要的实证支持,为完善碳交易制度,以及指导未来碳市场政策的调整和优化提供科学依据.

关键词：碳排放权交易多期差分模型环境效应碳中和

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