界面结构调控提供了一条有效设计功能纳米材料的新途径,但也面临挑战。为此,我们从多个层面系统开展了纳米氧化物界面结构调控的研究。主要结果可以归纳如下:(i)在材料合成过程调节组分的添加次序,调控了CeO–CuO–RGO复合材料的多界面结构,实现了Cu的价态,Cu位点的含量与分布,以及Cu-Ce氧化物与RGO之间协同作用的控制,从而获得了优异的低温催化氧化性能和较宽的运行温度窗口(i.e., CO conversion>99.0%, 140–220℃)。(ii)我们提出并实现了新的策略把>6.1%的高浓度氧空位铆钉在CeO/Cu杂化材料的界面处,使得运行温度窗口移至120 to 210℃,比传统催化材料CeO/Cu的运行温度窗口宽5倍。(iii)通过多种溶液合成化学调变了高活性和低贵金属负载的Au/CeO杂化材料,发现CeO纳米颗粒表面存在Au,Au和Au等物种,其中Au是主要的活性物种。在催化反应中,Au可能还原为Au,从而显著增强了催化活性——20℃以下实现完全CO氧化。(iv)在氧化物纳米材料表界面调控方面,我们把Co2+掺杂到ZnO纳米结构中,从而引入sp-d相互作用,提高了价带顶也同时显著降低了导带底,使能隙发生显著窄化,有效控制了电荷转移,实现电子在界面的高度聚集。
自2001年聚集诱导发光现象(aggregation-induced emission,AIE)[1]被首次报道后,受到化学、材料、生物等领域的广泛关注与研究。目前报道的AIE体系大多基于分子内旋转受阻(restriction of intramolecular rotations,RIR)机理产生,而基...
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自2001年聚集诱导发光现象(aggregation-induced emission,AIE)[1]被首次报道后,受到化学、材料、生物等领域的广泛关注与研究。目前报道的AIE体系大多基于分子内旋转受阻(restriction of intramolecular rotations,RIR)机理产生,而基于分子内振动受阻(restriction of intramolecular vibrations,RIV)机制的AIE体系较少[2]。环八四噻吩(COTh)具有独特的"马鞍型"结构,分子中无可自由旋转的单键。在聚集状态下,COTh具有AIE性质,归属于RIV机理的AIE的分子。本研究引入芳基以增强AIE发光能力,通过改变芳基的种类和数量,设计合成一系列环八四噻吩芳基化衍生物,研究其AIE性质与高压发光行为,并进行了手性拆分与表征,得到了有趣的构效关系。
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