检索结果-内蒙古大学图书馆

中国科学:化学 2025年第4期55卷 859-876页

作者：曹乾夏炜吴超巢晖毛宗万中山大学化学学院生物无机与合成化学教育部重点实验室广州510006

金属介导的生物大分子动态修饰参与了生物信号传导、能量转换、代谢调控等重要生理过程,是细胞赖以生存的基础,同时也在人类重大疾病的发生发展、诊断与治疗中发挥着关键的作用.一方面,金属-生物大分子的结合具有动态、多价以及立体的特... 详细信息

金属介导的生物大分子动态修饰参与了生物信号传导、能量转换、代谢调控等重要生理过程,是细胞赖以生存的基础,同时也在人类重大疾病的发生发展、诊断与治疗中发挥着关键的作用.一方面,金属-生物大分子的结合具有动态、多价以及立体的特征,其本身就是一种独特的生物大分子动态修饰形式,能够直接影响核酸和蛋白质的结构、构象与功能;另一方面,内源性金属离子包括锌、铁、铜等辅因子以及外源性金属及其配合物都能错综复杂地影响生物大分子的修饰图谱,致使其磷酸化、乙酰化、泛素化、糖基化、甲基化等修饰状态发生改变,进而动态地塑造细胞反应.本文综述了近年来内源金属稳态和外源金属干预介导的生物大分子动态修饰研究进展,并对其修饰机制和功能调控进行了归纳总结,希望通过本文可以对未来生物大分子动态修饰策略的发展提供新的研究基础与启发.

关键词：金属-生物大分子互作表观遗传修饰翻译后修饰金属配合物动态调控

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取代苯甲酸根对银(Ⅰ)⁃四(4⁃吡啶基)乙烯金属有机框架材料的结构与发光性质调控

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无机化学学报 2025年第1期41卷 141-148页

作者：丁乙廖培毓贾建华童明良中山大学化学学院生物无机与合成化学教育部重点实验室绿色化学与分子工程研究院广州510006

选取了1,1,2,2‑四(4‑吡啶基)乙烯(TEPE)作为桥联配体与Ag(Ⅰ)组装形成阳离子框架,通过引入五氟苯甲酸根(PFB-)或苯甲酸根(Bz-)作为客体得到2例新颖的配合物:[Ag(TEPE)(H_(2)O)](PFB)·7H_(2)O·3EtOH(1)和[Ag(TEPE)](Bz)·4... 详细信息

选取了1,1,2,2‑四(4‑吡啶基)乙烯(TEPE)作为桥联配体与Ag(Ⅰ)组装形成阳离子框架,通过引入五氟苯甲酸根(PFB-)或苯甲酸根(Bz-)作为客体得到2例新颖的配合物:[Ag(TEPE)(H_(2)O)](PFB)·7H_(2)O·3EtOH(1)和[Ag(TEPE)](Bz)·4H_(2)O·2EtOH(2)。通过热重分析、红外光谱和单晶X射线衍射等测试对二者的组成与结构进行分析表征。配合物1是一个二维“砖墙”式层状结构,具有经典的hcb拓扑网络。中心Ag(Ⅰ)与分别来自3个TEPE配体的3个氮原子和1个水分子配位,形成四面体的配位几何构型。PFB-客体分布于二维层间,与主体层间产生丰富的超分子相互作用。配合物2则呈现三维网络结构,Ag(Ⅰ)与分别来自4个TEPE配体的4个氮原子配位,Bz-客体填充在c轴方向形成的一维孔道中。配合物2的拓扑结构为sqc8116。在紫外光的激发下,2个配合物均表现出由阴离子客体引起的特征荧光性质。1发射红光,而2则发射蓝光。

关键词： 1,1,2,2‑四(4‑吡啶基)乙烯苯甲酸根金属有机框架银(Ⅰ) 发光

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柞蚕蛹表达人促红细胞生成素的糖基化修饰分析

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高等学校化学学报 2025年第4期46卷 133-142页

作者：刘晓黎刘宇博李学臣陈秋实范琦张嘉宁李文利大连理工大学生命科学与药学系盘锦124221 大连理工大学生物智能制造教育部重点实验室大连116023 香港大学化学系合成化学国家重点实验室中国香港特别行政区999077 合成化学暨分子生物学有限公司香港科学园中国香港特别行政区999077 辽宁省海洋水产科学研究院大连116023

利用DNA重组技术在柞蚕蛹中表达重组人促红细胞生成素(Recombinant human erythropoietin,rhEPO),经过亲和层析纯化后,用SDS-PAGE分离纯化各组分,并通过电喷雾电离串联质谱技术(ESI-MS/MS)检测其糖基化修饰.结果显示,在柞蚕蛹中表达的rh... 详细信息

利用DNA重组技术在柞蚕蛹中表达重组人促红细胞生成素(Recombinant human erythropoietin,rhEPO),经过亲和层析纯化后,用SDS-PAGE分离纯化各组分,并通过电喷雾电离串联质谱技术(ESI-MS/MS)检测其糖基化修饰.结果显示,在柞蚕蛹中表达的rhEPO比活性约为1190 U/μg,其糖基化修饰位点与人体表达的EPO一致,有3个N-糖基化位点和1个O-糖基化位点.凝集素杂交实验结合质谱结果表明,柞蚕蛹表达的rhEPO的糖链中缺乏唾液酸修饰,而缺少唾液酸修饰的EPO通过鼻腔给药后在多种神经系统疾病的治疗中发挥着重要的作用.所得结果为进一步研究外源蛋白在柞蚕蛹-柞蚕核型多角体病毒(Anthraea pernyi nucleopolyhedrorirus,ApNPV)宿主载体表达系统表达后的糖基化与生物活性提供了依据.

关键词：电喷雾质谱促红细胞生成素柞蚕蛹糖基化

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核酸G-四链体的识别、复合物结构与细胞内探测的研究进展

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高等学校化学学报 2023年第3期44卷 81-96页

作者：刘文婷刘柳宜朱博琛毛宗万中山大学化学学院生物无机与合成化学教育部重点实验室广州510006

富含鸟嘌呤的DNA或RNA序列可以折叠成非典型G-四链体二级结构.G-四链体结构丰富多样,在生物体内动态存在,参与了转录、复制、基因组稳定性和表观遗传调控等关键的基因组功能,与癌症生物学密切相关.G-四链体的结构与功能机制研究促进了... 详细信息

富含鸟嘌呤的DNA或RNA序列可以折叠成非典型G-四链体二级结构.G-四链体结构丰富多样,在生物体内动态存在,参与了转录、复制、基因组稳定性和表观遗传调控等关键的基因组功能,与癌症生物学密切相关.G-四链体的结构与功能机制研究促进了以G-四链体为靶点的肿瘤治疗干预.本文综合评述了核酸G-四链体的特异性识别、细胞内探测及生物学功能的调控,总结了识别靶向G-四链体的小分子及复合物结构的研究进展,讨论了以G-四链体为靶点的靶向干预及疾病治疗的可能性,最后展望了G-四链体未来研究所面临的挑战与机遇.

关键词： G-四链体特异性识别细胞内探测复合物结构功能调控

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超大孔分子筛,十年再回顾

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高等学校化学学报 2021年第1期42卷 101-116页

作者：闻嘉丽张钧豪姜久兴生物无机与合成化学教育部重点实验室中山大学化学学院广州510275

沸石分子筛是一类重要的具有明确孔道结构以及催化位点的结晶孔材料.但是由于其微孔开口的本质限制了其在大分子吸附与转化方面的应用.10年前,西班牙ITQ研究所的Corma教授、吉林大学于吉红教授以及本文通讯作者发表了一篇关于超大孔分... 详细信息

沸石分子筛是一类重要的具有明确孔道结构以及催化位点的结晶孔材料.但是由于其微孔开口的本质限制了其在大分子吸附与转化方面的应用.10年前,西班牙ITQ研究所的Corma教授、吉林大学于吉红教授以及本文通讯作者发表了一篇关于超大孔分子筛的历史回顾文章.该文从超大孔分子筛的合成、结构、假想结构以及催化性能等方面进行了综述.这一类材料填补了传统沸石分子筛和有序介孔材料之间的孔径缺口.在最近10年中,多种新型超大孔分子筛以及新颖的合成方法陆续被报道.本文对该方向近10年中的研究进行了综合评述.

关键词：超大孔沸石分子筛有机机构导向剂拓扑转 Assembly-disassembly-organization-reassembly(ADOR)

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原位合成手性镍配合物中的阻转异构及磁性研究

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高等学校化学学报 2021年第3期42卷 709-716页

作者：阮泽宇杜杉楠黄国璋童明良刘俊良中山大学化学学院生物无机与合成化学教育部重点实验室广州510275

阻转异构体是一类特殊的手性化合物.利用轴手性配体制得的具有阻转异构行为的配合物在不对称催化等领域有广泛的应用.相比之下,通过原位反应由非手性底物制备这类手性配合物的报道较少,而利用非轴手性化合物原位组装得到非轴手性阻转异... 详细信息

阻转异构体是一类特殊的手性化合物.利用轴手性配体制得的具有阻转异构行为的配合物在不对称催化等领域有广泛的应用.相比之下,通过原位反应由非手性底物制备这类手性配合物的报道较少,而利用非轴手性化合物原位组装得到非轴手性阻转异构体的报道则更加罕见.乙腈是一种廉价易得的基本化工原料,在金属离子存在下活化乙腈分子是向有机分子中引入氰甲基的一种有效手段.本文利用乙腈分子进攻2-二吡啶基酮获得了一例含有氰甲基官能团的配体dpkMeCN-H[dpkMeCN=cyanomethyl-di(pyridin-2-yl)methanol].在Ni^(II)和K^(I)的配位作用下,该体系发生原位组装生成了一对阻转异构体.磁性拟合结果表明镍离子之间主要为铁磁耦合,且它们由于八面体畸变产生一定的零场分裂,使手性镍配合物产生磁各向异性.

关键词：手性阻转异构体氰甲基化反应磁性零场分裂

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Zn3–xMnxTeO6的晶体结构与吸收光谱和磁性研究

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无机材料学报 2020年第8期35卷 895-901页

作者：李淑芳赵爽周潇李满荣中山大学化学学院生物无机和合成化学教育部重点实验室广州510275

本工作主要研究Mn2+离子掺杂的类刚玉系氧化物Zn3TeO6(0<x≤2.0)的晶体结构与光学性质和磁性的变化。Zn3–xMnxTeO6粉末样品通过固相反应合成。Mn掺杂量的相图表明,x<1.0时保持单斜(C2/c)结构,1.0≤x≤1.6为单斜(C2/c)和三方六面... 详细信息

本工作主要研究Mn2+离子掺杂的类刚玉系氧化物Zn3TeO6(0合成。Mn掺杂量的相图表明,x<1.0时保持单斜(C2/c)结构,1.0≤x≤1.6为单斜(C2/c)和三方六面体混合相(R-3),x≥1.8时完全转变为R-3相,且x=2.0时形成ZnMn2TeO6,Te–O和Mn/Zn–O键长增大,八面体发生更大畸变。X射线粉末衍射结构精修也表明R-3相中Zn/MnO6为畸变八面体。随着Mn2+掺杂含量的增加,Zn3–xMnxTeO6系列化合物不仅结构发生变化,其颜色也由浅变深。紫外吸收光谱中随着掺杂浓度的增加,400~550 nm处的吸收增强,样品的光学带隙也由3.25 eV(x=0.1)逐渐减小到2.08 eV(x=2.0),分析表明,可见区吸收的增强是源于MnO6八面体中Zn/MnO6八面体中Mn2+离子的d-d跃迁,导致样品由浅黄色逐渐变为暗黄色。磁性测试表明,固溶体的反铁磁转变温度随着Mn2+掺杂量的提高而逐渐增加,且掺入的Mn2+离子以高自旋态存在。

关键词： Zn3TeO6-Mn3TeO6 晶体结构磁性紫外吸收光谱

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助熔剂法合成钨氧氯化合物Li23CuW10O40Cl5

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无机材料学报 2020年第7期35卷 834-838页

作者：李淑芳赵爽李满荣中山大学化学学院生物无机和合成化学教育部重点实验室广州510275

由于不同阴离子之间的电负性、离子半径、极化率和氧化态之间的差异,混合阴离子化合物可以产生不同于单一类型阴离子的新特性。混合阴离子金属材料在电子、湿度探测器、气体传感器、太阳能电池电极等领域有着广泛的应用前景。助熔剂方... 详细信息

由于不同阴离子之间的电负性、离子半径、极化率和氧化态之间的差异,混合阴离子化合物可以产生不同于单一类型阴离子的新特性。混合阴离子金属材料在电子、湿度探测器、气体传感器、太阳能电池电极等领域有着广泛的应用前景。助熔剂方法是一种广泛应用于混合离子晶体生长的方法,它以适当的金属盐作为助熔剂,在较温和的条件下进行复分解反应。助熔剂法在混合阴离子化合物的合成中具有重要意义。钨氧氯化合物Li23CuW10O40Cl5单晶以高质量的Li4WO5为前驱体,以CuCl2为助熔剂通过两步法合成。通过X射线单晶衍射确定其晶体结构。结果表明, Li23CuW10O40Cl5结晶属于P63/mcm空间群,晶胞参数分别为a=1.02846(3) nm, c=1.98768(9) nm,V=1.82076(11) nm3, Z=2。单胞中分别包含五个晶体学独立的Li原子,两个W原子,一个Cu原子,两个Cl原子以及五个O原子。结构中, W(1)原子和一个Cl原子及五个O原子相连接,形成畸变八面体,而W(2)原子与四个O原子相连接形成四面体,Cu原子与六个O原子相连形成八面体。因此,Li23CuW10O40Cl5的晶体结构主要由[CuO6]和[W(1)O5Cl]八面体以及[W(2)O4]四面体构成。助熔剂法合成钨氧氯化合物Li23CuW10O40Cl5对今后探索新型的混合阴离子化合物具有重要意义。

关键词：钨氧氯化合物 CuCl2助熔剂晶体结构 X射线衍射

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轴向卤离子配位调控金属冠醚铽(Ⅲ)配合物的慢磁弛豫行为

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化学学报 2020年第5期78卷 412-418页

作者：万瑞辰伍思国刘俊良贾建华黄国璋李泉文童明良中山大学化学学院生物无机与合成化学教育部重点实验室广州510275

以金属冠醚[15-MC_(Ni(Ⅱ))-5]和卤素离子分别作为Tb(Ⅲ)在赤道平面和轴向上的配体,成功地组装了三例混合过渡金属-稀土配合物{TbNi_5X_2}(X=F, Cl, Br),其中TbNi_5F_2为首例双氟端基配位的稀土配合物. X射线单晶衍射分析结果表明,配合... 详细信息

以金属冠醚[15-MC_(Ni(Ⅱ))-5]和卤素离子分别作为Tb(Ⅲ)在赤道平面和轴向上的配体,成功地组装了三例混合过渡金属-稀土配合物{TbNi_5X_2}(X=F, Cl, Br),其中TbNi_5F_2为首例双氟端基配位的稀土配合物. X射线单晶衍射分析结果表明,配合物中Tb(Ⅲ)离子采用具有高轴次对称性的五角双锥(D_(5h))配位方式,表明利用金属冠醚策略可以定向构筑含五角双锥稀土基元的混合过渡金属-稀土配合物.交流磁化率的测试结果表明,Tb(Ⅲ)轴向的电荷分布对配合物的慢磁弛豫行为有着重要的影响.依次削弱轴向配体X-的电负性,在1 k Oe外场下{TbNi_5F_2}和{TbNi_5Cl_2}分别表现出场诱导的单分子磁体和弱的慢磁弛豫行为,而{TbNi_5Br_2}则由于快速的磁量子隧穿而不表现出慢的磁弛豫行为.

关键词：稀土铽离子金属冠醚慢磁弛豫单分子磁体

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原位包覆纳米碳提升钴锰氧化物材料储锌性能

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化学学报 2020年第10期78卷 1069-1075页

作者：何锦俊张昊喆刘晓庆卢锡洪中山大学化学学院生物无机与合成化学教育部重点实验室广州510275

钴锰氧化物(CMO)具有安全无毒、价格便宜、活性位点多等优点,是极具潜力的锌离子电池正极材料.目前,充放电过程中电极材料溶解造成的结构坍塌成为限制其发展的瓶颈问题.本工作提出了一种原位碳包覆的方法来缓解CMO的溶解问题,在提高材... 详细信息

钴锰氧化物(CMO)具有安全无毒、价格便宜、活性位点多等优点,是极具潜力的锌离子电池正极材料.目前,充放电过程中电极材料溶解造成的结构坍塌成为限制其发展的瓶颈问题.本工作提出了一种原位碳包覆的方法来缓解CMO的溶解问题,在提高材料容量的基础上成功地延长了其循环寿命.通过简单的一步水热方法,成功制备了纳米碳(nC)包覆的钴锰氧化物(CMO@C)材料, X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、拉曼光谱(Raman)等表征证明, nC包覆层的引入并没有改变CMO材料的基本组分结构.而且,相较于CMO, CMO@C的电荷转移阻力更小,离子扩散更快,表现出更优异的电化学性能.在0.5 A·g-1的电流密度下, CMO@C显示出271.9 mAh·g-1的比容量,且经过1000圈循环后,材料的比容量没有发生衰减,性能大大优于CMO对比样品(103.7 mAh·g-1;130圈失效).由此可见,纳米碳包覆层可同时提升CMO的储锌容量和循环寿命.本工作为双金属氧化物正极材料的优化改性提供了新的策略.

关键词：锌离子电池原位包覆碳锰基材料长寿命

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