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化学学报 2025年第3期83卷 206-211页

作者：李翔宇李家凯林淑娟王明盛孙径徐忠宁郭国聪中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福州大学化学学院

目前,中国已建成千万吨级煤制乙二醇生产装置,由于乙二醇市场行情不好,导致很多生产装置处于停产状态,迫切需要转型.煤制乙二醇中CO酯化可以生产草酸二甲酯（DMO）和碳酸二甲酯（DMC）两种重要的酯类化学品.把产物DMO转变为附加值更高的... 详细信息

目前,中国已建成千万吨级煤制乙二醇生产装置,由于乙二醇市场行情不好,导致很多生产装置处于停产状态,迫切需要转型.煤制乙二醇中CO酯化可以生产草酸二甲酯（DMO）和碳酸二甲酯（DMC）两种重要的酯类化学品.把产物DMO转变为附加值更高的DMC是一条转型思路.DMO可通过脱羰反应变成DMC,但需要增加新的反应器和催化剂.如果利用煤制乙二醇的旧装置,通过更换新型催化剂,直接产出DMC,更具有经济性,也更具有挑战.Pd/α-Al2O3是传统的DMO生产催化剂.本工作提出了Pd Zn合金化策略,调控CO酯化产物选择性,实现了产物选择性从DMO调变为DMC.相比Pd/α-Al2O3,Pd Zn（1:4）/α-Al2O3的DMO选择性显著下降（85.8%→16.8%）,而DMC选择性显著上升（14.2%→83.2%）.通过透射电子显微镜（TEM）和X-射线光电子能谱（XPS）等表征手段,证明形成了Pd Zn合金,且Zn降低了Pd的电子密度,使部分Pd处于单位点的Pdδ+状态,从而高选择性生成DMC.本工作为煤制乙二醇装置DMO改产DMC提供了一种新思路.

关键词： PdZn合金电子转移碳酸二甲酯 CO酯化反应

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NiTe纳米催化剂用于高效电化学合成H2O2

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化学学报 2025年第4期83卷 326-331页

作者：侯赟鑫胡芬林声键陈青松温珍海福州大学化学学院中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室、福建省氢能材料与技术重点实验室

过氧化氢在工业、医疗和污水处理等多领域具有重要的应用价值.本研究采用水相合成法成功制备了NiTe纳米材料.研究结果表明,以氧气和纯水为原料,采用多孔阳离子交换树脂作为介导的固态电解质器件中,在电位为0.31 V（vs. RHE）时, H2O2法... 详细信息

过氧化氢在工业、医疗和污水处理等多领域具有重要的应用价值.本研究采用水相合成法成功制备了NiTe纳米材料.研究结果表明,以氧气和纯水为原料,采用多孔阳离子交换树脂作为介导的固态电解质器件中,在电位为0.31 V（vs. RHE）时, H2O2法拉第效率高达85%,在200 mV电位窗口内保持法拉第效率超过80%.此外,在0.11 V （vs. RHE）时, H2O2产率可达4334.39 mmol·h-1·g-1. NiTe催化剂中Te的电子结构调控效应,结合富含的晶界和缺陷位点,以及小尺寸和多孔的复合结构,为其提供了理想的活性中心和优异的结构基础.固态电解质器件的应用不仅显著降低成本和操作风险,还能直接生产纯净的过氧化氢溶液,提高生产效率.该研究为氧气高效电还原产过氧化氢提供了新思路.

关键词：纳米材料 NiTe 固态电解质氧还原过氧化氢

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锆基金属有机框架材料在氧传感器上的应用

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化学学报 2025年第1期83卷 45-51页

作者：王跃邹莹张元郑舒婕王恒宇刘天赋李仁富闽江师范高等专科学校化学与生物技术学院福州350108 中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福州350108

氧气传感在环境监测、医疗保健、工业生产和应用安全等各领域都发挥着至关重要的作用,而金属有机框架(MOFs)由于具有较强的氧吸附能力,有望应用于氧气传感并提高其响应性能.本工作选取4个常见的锆基MOF材料并比较了其与配体的荧光发射... 详细信息

氧气传感在环境监测、医疗保健、工业生产和应用安全等各领域都发挥着至关重要的作用,而金属有机框架(MOFs)由于具有较强的氧吸附能力,有望应用于氧气传感并提高其响应性能.本工作选取4个常见的锆基MOF材料并比较了其与配体的荧光发射和荧光寿命,阐述了其发光机理.4种锆基MOF均表现出对氧气的荧光淬灭性能,证明了氧气是有效淬灭锆基MOF的荧光的主要空气组分.其中,MOF-808和UiO-66具有良好的稳定性,有望成为氧气传感器的候选材料.在探究Zr基MOF中导致荧光淬灭的组成时,通过对比具有相同配体的铬MOF,证明了Zr^(4+)是引发荧光淬灭的主要因素,理论计算以及氧气吸附测试辅助验证了锆基MOF在氧气传感中的优势.另外,UiO-66较短的恢复响应时间证明了MOF中孔道的作用,MOF荧光寿命的降低揭示了氧气对MOF荧光路径的抑制.这些发现预计将为开发敏感的氧气传感器提供理论指导.

关键词：金属有机框架材料氧气传感多孔材料荧光淬灭

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机器学习探究电子气体在沸石分子筛上的吸附

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无机化学学报 2025年第1期41卷 155-164页

作者：陈佳丽赵国祥颜亚玉夏万厅李巧红张健中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福州350002 福州大学化学学院福州350108 中国科学院大学福建学院福州350002

使用机器学习进行高通量筛选是一种新的材料筛选方法,我们结合巨正则蒙特卡罗(GCMC)模拟和机器学习方法研究了沸石分子筛对气体的吸附。使用GCMC模拟方法,计算了12种电子气体在240种纯硅沸石分子筛上的绝对吸附量,并通过Zeo++程序分析... 详细信息

使用机器学习进行高通量筛选是一种新的材料筛选方法,我们结合巨正则蒙特卡罗(GCMC)模拟和机器学习方法研究了沸石分子筛对气体的吸附。使用GCMC模拟方法,计算了12种电子气体在240种纯硅沸石分子筛上的绝对吸附量,并通过Zeo++程序分析了沸石分子筛的17种结构特征。在此基础上,建立了2种机器学习模型:多元线性回归模型和随机森林回归模型,旨在预测沸石分子筛对各类电子气体的吸附能力。同时,通过相关性分析和模型性能评估,揭示了不同结构特征对气体吸附容量的影响程度,并对模型的稳定性和预测精度进行了讨论。

关键词：电子特种气体沸石分子筛机器学习巨正则蒙特卡罗模拟

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两个基于吡啶基配体的Cu(Ⅰ)配合物的合成、晶体结构及荧光性质

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无机化学学报 2025年第5期41卷 855-863页

作者：沈洪杰苗皓喆杨雨荷李影华黄德光张晓峰福州大学化学学院福州350108 中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福州350002 中国科学院大学福建学院福州350002

成功合成了2个新型吡啶基配体:4-[4-(9,9-二甲基-9H-芴-2-基)苯基]吡啶(dmfpp)和9-[4-(吡啶-4-基)苯基]-9H-咔唑(ppcbz),并通过^(1)H NMR和^(13)C NMR进行了表征。将2个吡啶基配体分别与[Cu_(4)(PPh_(3))_(4)I_(4)]按化学计量比反应,合成了2个双核Cu(Ⅰ)配合物[Cu_(2)(dmfpp)_(2)(PPh_(3))_(2)I_(2)]·2CH_(2)Cl_(2)(1)和[Cu_(2)(ppcbz)_(2)(PPh_(3))_(2)I_(2)](2),并进行了元素分析、荧光光谱、热重、单晶和粉末X射线衍射表征。配合物1属于单斜晶系P2_(1)/c空间群,a=1.85343(3)nm,b=1.26634(2)nm,c=1.83348(3)nm,β=106.3193(18)°,V=4.08224(12)nm^(3)。配合物2属于三斜晶系P1空间群,a=0.94107(4)nm,b=1.12886(4)nm,c=1.69777(6)nm,α=87.775(3)°,β=79.622(3)°,γ=71.418(3)°,V=1.68126(11)nm^(3)。热重分析结果表明,这2个配合物具有良好的热稳定性,当温度超过220℃时结构才开始分解。荧光分析显示,在激发波长为370 nm时,配合物1和2均发出绿色荧光。配合物1的光致发光量子产率(PLQY)为0.02,配合物2的PLQY高达0.79。

关键词： Cu(Ⅰ)配合物吡啶基配体晶体结构荧光性质

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分级结构NiO纳米管/纳米片表面限域生长Pt亚纳米团簇催化剂用于尿素辅助节能产氢（英文）

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Chinese Journal of Catalysis 2025年第2期 203-218页

作者：李家欣吕燕吴雪岩郭新玉杨卓君郭继玺周天华贾殿赠新疆大学化学学院碳基能源化学与利用国家重点实验室中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室

在载体上分散具有催化活性的金属纳米颗粒（NPs）是提高贵金属利用率、降低催化剂成本的有效策略.大量研究表明,当NPs尺寸缩小至亚纳米尺度时,表面原子在总原子数中的比例显著增加,这对于开发高效低廉的贵金属基催化剂具有重要意义.亚... 详细信息

在载体上分散具有催化活性的金属纳米颗粒（NPs）是提高贵金属利用率、降低催化剂成本的有效策略.大量研究表明,当NPs尺寸缩小至亚纳米尺度时,表面原子在总原子数中的比例显著增加,这对于开发高效低廉的贵金属基催化剂具有重要意义.亚纳米簇（SNCs）因其丰富的金属-金属键及金属-载体键,能够优化反应物的吸附与解吸,并通过调控金属-载体相互作用提升催化性能.尽管SNCs催化剂具有优异的催化活性,但由于其较高的表面能和难以形成牢固的共价键,使其在恶劣的操作条件下极易团聚,从而降低其催化活性及稳定性.为了克服SNCs催化剂成本高和稳定性差的问题,引入过渡金属基化合物作为载体来分散和锚定SNCs催化剂,是实现其高效利用的可行方法.本文结合空间域限域和退火处理设计了一种Pt/NiO/NF催化剂,其中亚1 nmPt纳米簇被锚定在具有1D/2D纳米管/纳米片分级结构的NiO载体上.独特的1D/2D分级结构有助于亚1 nm尺寸Pt纳米团簇的限域生长,既防止了它们在形成过程中向更大尺寸迁移,也阻止了其在析氢反应（HER）和尿素氧化反应（UOR）过程中从NiO载体上脱离.在亚1 nmPt纳米团簇与NiO载体之间形成的强金属-载体相互作用（SMSI）诱导了大量电荷在Pt和NiO之间的异质界面周围重新分布,从而促使多活性位点形成以实现在碱性条件下对HER和UOR的较好的电催化活性和稳定性.微观结构分析和理论计算结果表明,亚1nm的Pt纳米簇通过Pt–O–Ni键牢固地锚定在NiO载体上,导致Pt中心的电子向NiO载体转移.这种电子转移不仅调节了Pt的电子结构增强了Pt位点的催化活性，还通过SMSI优化了NiO结构中Ni位点的催化活性.两者的协同作用促进了反应中间体在Pt/NiO/NF催化剂表面的吸附与解吸过程,从而显著增强了催化剂的本征催化.所制Pt/NiO/NF催化剂在HER中仅需12和136 mV的过电位即可分别驱动10和100 mA cm–2的电流密度,并且在500 mA cm–2的电流密度下连续运行260 h,保持96%的电催化稳定性.特别是,当制备的Pt/NiO/NF催化剂作为自支撑电极用于HER|UOR耦合系统时,仅需1.53 V的电池电压即可驱动50 mA cm–2的电流密度,比相同条件下的传统水电解系统低约300 mV.研究表明,采用纳米管/纳米片结构的NiO作为载体,不仅能够有效分散并稳定Pt亚纳米团簇,还通过金属-载体相互作用精细调控Pt团簇的电子结构.这种调控改变了Pt的电子密度分布,优化了反应物的吸附和解吸过程,从而显著提高了Pt原子在催化反应中的利用率.此外, NiO载体对Pt的电子效应增强了催化剂的催化性能和长期稳定性,显著提高了催化剂在复杂反应中的表现.综上,本文通过空间限域和强金属-载体相互作用精确调控亚1 nm Pt亚纳米团簇的尺寸及其电子结构,并结合NiO载体的协同效应,显著提升了Pt/NiO/NF催化剂的电催化活性与稳定性.Pt团簇尺寸的调节使得更多的表面原子暴露于催化反应中,同时通过调控Pt纳米团簇的电子结构优化了其催化性能.此外,具有纳米管/纳米片分级结构的NiO载体强化了金属-载体相互作用,抑制了Pt团簇的团聚,显著提高了催化剂的长期稳定性.本文为高效且稳定的负载型纳米金属团簇催化剂的设计提供了新的理论框架,在能源转化、环境催化等领域具有广泛的应用前景.

关键词：金属-载体相互作用亚纳米团簇析氢反应尺寸工程尿素氧化反应

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新型冠状病毒感染对大鼠肺栓塞后肺损伤恢复影响的研究

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深圳中西医结合杂志 2025年第1期35卷 17-20,I0003,I0004页

作者：邓宜材刘雯珍董芳唐述志陈卓福州市第二总医院呼吸与危重症医学科福建福州350007 中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福建福州350108 中国科学院大学生命科学学院北京100049

目的:探究新型冠状病毒对肺栓塞大鼠肺组织病理改变、血管紧张素转化酶2(ACE2)及血管紧张素Ⅱ(AngⅡ)表达水平的影响。方法:将60只大鼠随机分为四组:空白对照(C)组、肺栓塞模型(M)组、新型冠状病毒S蛋白(S)组及肺栓塞模型+新型冠状病毒... 详细信息

目的:探究新型冠状病毒对肺栓塞大鼠肺组织病理改变、血管紧张素转化酶2(ACE2)及血管紧张素Ⅱ(AngⅡ)表达水平的影响。方法:将60只大鼠随机分为四组:空白对照(C)组、肺栓塞模型(M)组、新型冠状病毒S蛋白(S)组及肺栓塞模型+新型冠状病毒S蛋白(MS)组,每组15只。利用明胶海绵建立急性肺栓塞模型,随后通过腹腔注射给予新型冠状病毒S蛋白或等量0.9%氯化钠注射液。分别于注射后第1、5和10天,收集肺组织进行肺病理学检查,评估肺损伤程度;采用实时荧光定量聚合酶链反应(RT–qPCR)技术检测ACE2信使核糖核酸(mRNA)和AngⅡmRNA的表达水平,通过酶联免疫吸附法(ELISA)方法检测血清中ACE2的含量及肺组织ACE2、AngⅡ蛋白的表达水平。结果:M组和S组大鼠的肺损伤症状随时间逐渐缓解,血清ACE2水平、肺组织ACE2 mRNA及ACE2蛋白的表达均呈现下调趋势,并逐渐恢复至正常水平;而MS组大鼠的肺损伤症状持续加重,血清ACE2水平长时间维持高水平状态,且肺组织中AngⅡmRNA和AngⅡ蛋白的表达显著升高。结论:肺栓塞后长时间高水平的血清ACE2及肺部AngⅡ蛋白的高表达是新型冠状病毒导致肺组织严重损伤的重要机制。

关键词：新型冠状病毒肺栓塞血管紧张素转化酶2 血管紧张素Ⅱ 肺损伤

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溶胶凝胶法制备的Cu/SiO_2催化剂及其催化草酸二甲酯加氢反应

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催化学报 2011年第6期32卷 957-969页

作者：林凌潘鹏斌周张锋李兆基杨锦霞孙明玲姚元根中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福建福州350002

采用溶胶凝胶法制备了用于草酸二甲酯加氢合成乙二醇的Cu/SiO2催化剂,在优化的反应条件下,当催化剂中Cu含量为15%～25%时,草酸二甲酯转化率和乙二醇选择性分别达到99.9%和95.0%.通过N2吸附-脱附、透射电镜、X射线衍射、氢气程序升温还原... 详细信息

采用溶胶凝胶法制备了用于草酸二甲酯加氢合成乙二醇的Cu/SiO2催化剂,在优化的反应条件下,当催化剂中Cu含量为15%～25%时,草酸二甲酯转化率和乙二醇选择性分别达到99.9%和95.0%.通过N2吸附-脱附、透射电镜、X射线衍射、氢气程序升温还原、N2O滴定法和X射线光电子能谱等手段对各Cu/SiO2催化剂进行了表征.结果表明,在相同反应条件下,随着Cu含量增加,硅胶对活性物种的包裹作用和Cu物种间的团聚作用对催化剂活性影响较大,当Cu含量≤10%时,硅胶对Cu物种的包裹作用强烈,是影响催化剂活性的主要因素;当Cu含量>10%时,催化剂表面Cu物种间的团聚作用变得突出,成为影响催化剂活性的主要因素,二者的消长对催化剂表面结构、活性物种的形态和化学环境的影响很大,并最终影响催化剂的性能.

关键词：溶胶凝胶法草酸二甲酯加氢铜二氧化硅乙二醇包裹作用团聚作用

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密度泛函交换关联势与过渡金属化合物光学非线性的计算研究

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物理学报 2005年第4期54卷 1762-1770页

作者：张明昕吴克琛刘彩萍韦永勤中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福州350002

在优化几何构型的基础上 ,对一系列强关联过渡金属化合物 ,采用密度泛函理论方法中各种交换关联势计算了电子偶极矩、一阶光学极化率和一阶光学超极化率 .考虑基组和频率影响 ,对比从头算MP2 ,HF方法及实验值 ,评价了各种交换关联势的... 详细信息

在优化几何构型的基础上 ,对一系列强关联过渡金属化合物 ,采用密度泛函理论方法中各种交换关联势计算了电子偶极矩、一阶光学极化率和一阶光学超极化率 .考虑基组和频率影响 ,对比从头算MP2 ,HF方法及实验值 ,评价了各种交换关联势的计算表现 .在此基础上 ,讨论新的混合密度泛函交换关联势 ,以提高密度泛函理论方法计算含有过渡金属体系非线性光学性质的精度 .

关键词：密度泛函交换关联势过渡金属化合物非线性光学电子偶极矩

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液相外延层层浸渍组装金属-有机框架薄膜及其物理性能

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物理学报 2020年第12期69卷 104-114页

作者：王大为谷志刚张健中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福州350002

金属-有机框架(MOF)作为一种通过配位键将金属节点和有机配体连接而成的新型无机-有机杂化多孔有序晶体材料,因其具有比表面积大、稳定性好、结构多样以及功能可调等优点,受到人们的广泛关注.MOF薄膜的制备和功能化拓展了其应用领域.本... 详细信息

金属-有机框架(MOF)作为一种通过配位键将金属节点和有机配体连接而成的新型无机-有机杂化多孔有序晶体材料,因其具有比表面积大、稳定性好、结构多样以及功能可调等优点,受到人们的广泛关注.MOF薄膜的制备和功能化拓展了其应用领域.本文重点介绍了用液相外延层层浸渍法组装表面配位金属-有机框架薄膜(SURMOF),并总结了部分SURMOF在光学、电学等方面的物理性能,以及对SURMOF的应用前景进行了展望.

关键词：金属-有机框架薄膜液相外延层层组装物理性能

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