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中国化学会·第十六届全国应用化学年会

作者：徐忠宁郭国聪中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室

乙二醇是一类大宗化学品,我国年需求量约1300万吨,其中进口超过800万吨。传统的乙二醇生产是采用石油技术路线,与我国"缺油、少气、煤炭相对丰富"的资源特点不相符合,因此,我国特别重视煤制乙二醇技术的研发。从上世纪60年代... 详细信息

乙二醇是一类大宗化学品,我国年需求量约1300万吨,其中进口超过800万吨。传统的乙二醇生产是采用石油技术路线,与我国"缺油、少气、煤炭相对丰富"的资源特点不相符合,因此,我国特别重视煤制乙二醇技术的研发。从上世纪60年代至2008年,由于催化剂未获得突破,国际上煤制乙二醇技术未能实现产业化。至2009年,福建物构所突破了催化剂关键技术,与企业一起率先建成了世界首套20万吨煤制乙二醇工业装置,从而实现一代煤制乙二醇技术的开发和生产。在煤制乙二醇技术中CO酯化反应是实现无机碳到有机碳转化的关键步骤,是一个较为通用的催化过程,深入研究CO高效酯化的纳米催化技术及应用意义重大。CO酯化产物有草酸二甲酯(DMO)、碳酸二甲酯(DMC)、甲酸甲酯(MF)等,实现CO高效、高选择性酯化的关键是催化剂。针对CO高效酯化制DMO的催化剂,一代煤制乙二醇催化剂中贵金属Pd负载量为2%,致使成本大大增加,通过催化剂纳米化研究,首次揭示并证实了Pd纳米晶裸露的(111)面是CO高效酯化制DMO的择优晶面,进一步发展了Pd (111)晶面的浸渍-液相可控还原法和室温还原原位负载法两种纳米催化剂制备新技术,在晶面效应和协同效应的共同作用下,贵金属Pd负载量由一代催化剂的2%下降至0.13%,下降了93%;发现增强载体的Lewis碱性可以提高催化剂性能,发现Mg掺杂到ZnO载体中可以增强催化剂稳定性。与研究所相关课题组形成了自主知识产权的二代煤制乙二醇催化剂技术(申请专利84件,授权专利38件,其中美国发明专利1件),并与企业合作开展千吨级中试和60万吨级工业生产装置建设,实现了二代煤制乙二醇催化剂技术的工程产业化。相比于一代技术,二代技术在强化催化性能的同时,显著降低了贵金属负载量,且更加绿色,投资成本下降约25%,运行成本下降约20%。针对CO高效酯化制DMC的催化剂,通过DFT模拟,发现原子级分散的Pd(Ⅱ)是合成碳酸二甲酯的催化活性物种,带电分子筛可提供合适的配位环境稳定Pd(Ⅱ)物种;基于对催化剂分子层面的认识,开发了一种高性能(时空收率>1200g·kgcat-1·h-1,选择性>99%)、长寿命的碳酸二甲酯催化剂。目前正在进行100m L催化剂模试试验,成功后将进一步开展公斤级催化剂单管试验。针对CO高效酯化制MF的催化剂,通过技术革新,创新开发了CO酯化制MF的变革性生产技术,简称煤制甲酸甲酯技术。相比BASF生产技术,煤制甲酸甲酯技术在反应过程、催化剂及工艺流程方面具有重大创新。已获得4件授权中国发明专利,同时申请了美国、欧洲、PCT专利,具有完全自主知识产权。目前,已完成实验室小试、模试,正在开展10吨级单管试验和千吨级中试。煤制甲酸甲酯新技术有望打破BASF技术的垄断地位,发展成为更具市场竞争力的变革性生产技术,将成为一种有自主知识产权的新型煤化工技术,促进我国甲酸甲酯行业的升级换代平。

关键词：煤制乙二醇 CO 酯化纳米催化剂草酸二甲酯碳酸二甲酯甲酸甲酯

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超临界二氧化碳活化提升多孔有机聚合物的比表面积和气体吸附性能的研究

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高分子通报 2018年第6期 66-71页

作者：贾子彦袁大强中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福州350002

以多孔有机聚合物PPN-1(Porous polymer networks)为研究对象,分别采用两种不同的活化方式,即传统的溶剂交换-真空热处理活化和超临界二氧化碳活化,得到了两种多孔有机聚合物CON-PPN-1(Conventional method activated PPN-1)和SC-PPN-1(... 详细信息

以多孔有机聚合物PPN-1(Porous polymer networks)为研究对象,分别采用两种不同的活化方式,即传统的溶剂交换-真空热处理活化和超临界二氧化碳活化,得到了两种多孔有机聚合物CON-PPN-1(Conventional method activated PPN-1)和SC-PPN-1(Supercritical carbon dioxide activated PPN-1)。与CONPPN-1相比,SC-PPN-1更为蓬松,而且颜色更浅。通过红外、固体核磁、扫描电镜以及气体吸附等手段,表征了CON-PPN-1和SC-PPN-1的孔道结构和吸附性能。结果表明,SC-PPN-1的比表面积高达2052m2·g-1,比CON-PPN-1的比表面积(1744m^2·g^(-1))增长了近18%。此外,SC-PPN-1对氢气和二氧化碳的吸附容量都有明显的提高。

关键词：多孔有机聚合物活化超临界二氧化碳比表面积气体吸附

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配体场敏感的锰(Ⅱ)配合物磷光材料与器件研究

配体场敏感的锰(Ⅱ)配合物磷光材料与器件研究

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中国化学会第十届全国无机化学学术会议

作者：吴越张续杨明陈忠宁中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室

与具有辐射性f-f跃迁的稀土配合物不同,过渡金属配合物d-d跃迁激发态通常是非辐射的,因此常温发光的过渡金属配合物种类要少得多。某些d,d和d金属配合物在常温下呈现强磷光发射,产生于金属到配体或配体到配体间的电荷转移三重态跃迁。最... 详细信息

与具有辐射性f-f跃迁的稀土配合物不同,过渡金属配合物d-d跃迁激发态通常是非辐射的,因此常温发光的过渡金属配合物种类要少得多。某些d,d和d金属配合物在常温下呈现强磷光发射,产生于金属到配体或配体到配体间的电荷转移三重态跃迁。最近,我们的研究表明,某些具有d电子构型的Mn（Ⅱ）配合物在室温呈现高效率发光,产生于A→T（G）的d-d能级跃迁,发光激发态为三重态,本质上是磷光。本研究组利用双膦氧配体Ph（O）PXP（O）Ph (X=（CH）_n,n=1,2,3;pyridyl)设计合成了一系列具有四面体（四配位）、三角双锥（五配位）和八面体（六配位）几何构型的Mn（Ⅱ）寡核配合物和配位聚合物,室温下固体呈现蓝绿、绿、黄、橙、红等颜色的磷光发射。发光颜色和能量取决于配体场类型和强度,且Mn（Ⅱ）配位场对温度、有机蒸汽和机械力等外界刺激相当敏感,导致非常显著的热致磷光变色、蒸汽磷光变色和机械磷光变色等特殊的响应发光变色现象。鉴于配合物（PhP）[MnBr]呈现高效率的d-d跃迁纯绿光发射,晶体和粉末状态的磷光效率高达98%,而且热稳定性高达400°C,且溶解于二氯甲烷等卤代烃溶剂。为此,首次利用低成本Mn（Ⅱ）配合物（PhP）[MnBr]为发光材料,采用溶液法分别制备四层非掺杂有机发光二极管和三层掺杂发光器件。对于非掺杂有机发光二极管,器件结构为ITO/PEDOT:PSS （50 nm）/TCTA （50 nm）/20%Mn（Ⅱ）配合物（50 nm）/TPBi （50 nm）/LiF （1 nm）/Al（100 nm）。器件的启亮电压为3.5 V,最大电流效率、功率效率和外量子效率分别为25.4 cd A,18.3 lm W和7.2%。对于掺杂有机发光二极管,器件结构为ITO/PEDOT:PSS （50 nm）/40%TCTA:40%2,6-DCZPPY:20%锰（Ⅱ）配合物（50 nm）/TPBi （50 nm）/LiF （1 nm）/Al （100 nm）。在具有实际应用价值的亮度556 cd m（电压6.3 V）时,器件的电流效率、功率效率和外量子效率分别为32.0 cd A,16.2 lm W和9.6%。

关键词：锰光致发光电致发光有机发光二极管

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咪唑嗡盐金属-有机框架高效催化CO2环加成反应

咪唑嗡盐金属-有机框架高效催化CO2环加成反应

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中国化学会·第一届全国二氧化碳资源化利用学术会议

作者：黄远标曹荣中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室

将CO转化为高附加值的化学品不仅可以有效解决温室效应,同时实现资源化利用。目前的MOFs催化CO环加成反应一般需要高压或额外加入大量的助催化剂如有机亲核试剂,不仅增加了危险和成本,而且会堵塞孔道导致催化活性降低。为此,我们基于&qu... 详细信息

将CO转化为高附加值的化学品不仅可以有效解决温室效应,同时实现资源化利用。目前的MOFs催化CO环加成反应一般需要高压或额外加入大量的助催化剂如有机亲核试剂,不仅增加了危险和成本,而且会堵塞孔道导致催化活性降低。为此,我们基于"无机-有机活性基元协同催化"策略,采用后修饰、混配体策略、直接法三种手段构筑了三例稳定的咪唑嗡盐离子型MOFs材料（图1）。由于所获得的系列MOFs框架上的布朗斯特酸位点（Zr–OH）/路易斯酸性位点（Cr）和咪唑嗡盐阴离子的协同作用,我们实现了在常压条件下、不需要助催化剂催化烯烃环氧化物与CO反应生成环状碳酸酯,并且该系列催化剂能够回收多次循环利用,并保持活性基本不变（图1）。该系列工作为实现在常压条件下无需添加助催化剂催化转化CO提供了一个新的绿色策略。

关键词：咪唑嗡盐阳离子框架金属-有机框架二氧化碳环加成反应

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稀土配位超分子组装结构及性能

稀土配位超分子组装结构及性能

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第九届国际稀土开发与应用研讨会暨2019中国稀土学会学术年会

作者：孙庆福结构化学国家重点实验室中国科学院福建物质结构研究所

溶液配位自组装是在超分子层次精准创制新物质和产生新功能的重要合成手段。我们将具有优异光、电、磁及催化性能的稀土金属离子引入到配位超分子体系的结构设计,突破了此前配位超分子体系中金属大都仅作为连接节点而缺乏自身功能性的难... 详细信息

溶液配位自组装是在超分子层次精准创制新物质和产生新功能的重要合成手段。我们将具有优异光、电、磁及催化性能的稀土金属离子引入到配位超分子体系的结构设计,突破了此前配位超分子体系中金属大都仅作为连接节点而缺乏自身功能性的难题,发展了稀土超分子的精准配位组装与敏化发光调控策略,并基于多组分协同效应进一步推动了稀土超分子体系在高效光学传感、萃取分离及仿生催化等方面的功能化应用。

关键词：配位自组装稀土超分子发光调控传感

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一例硫代锑酸盐捕获Cs+离子的研究

一例硫代锑酸盐捕获Cs+离子的研究

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NCEC2019第十届全国环境化学大会

作者：廖翌钰冯美玲黄小荥中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福州350002

核能作为一种高效、清洁的能源，逐渐受到人们的青睐。但核能在为我们带来诸多便利之时，也引发了一系列的问题。核废液中含有多种的放射性离子，对环境和人类产生了严重的威胁。

关键词：硫代锑酸盐二维结构离子交换铯

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两例层状硫代镓锑酸盐对放射性Eu3+和Ba2+离子的高效、快速捕获

两例层状硫代镓锑酸盐对放射性Eu3+和Ba2+离子的高效、快速捕获

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NCEC2019第十届全国环境化学大会

作者：曾夕冯美玲黄小荥中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福州350002

能源的巨大需求和化石能源的日益枯竭刺激着核能的快速发展。然而，核能产业大力发展方便人们生活的同时，也伴随着放射性核素导致的环境污染问题。

关键词：硫代镓锑酸盐离子交换放射性核素

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两例含碱金属离子的钒酸盐用于镧系元素的捕获

两例含碱金属离子的钒酸盐用于镧系元素的捕获

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NCEC2019第十届全国环境化学大会

作者：孙海燕冯美玲黄小荥中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福州350002

与核废液相关的环境问题引起人们重视，由于放射性镧系离子半衰期长、生物降解慢，治理十分困难，释放后给环境和人体健康造成极大伤害。高效去除和回收放射性镧系元素对资源的回收利用和环境治理都具有至关重要的作用。

关键词：镧系元素钒酸盐离子交换吸附量

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硫卤化合物红外NLO晶体材料的探索

硫卤化合物红外NLO晶体材料的探索

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第一届人工晶体材料青年学术会议

作者：刘彬文姜小明郭国聪中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福州 350002

非线性光学(NLO)晶体材料在光电领域,如激光通讯,激光探测,激光治疗等具有重要的应用。探索新的兼具大的NLO效应和高的激光损伤阈值的红外NLO晶体材料具有重要的意义。一方面,非中心对称的MQ4(M=Ga,Ge,P,In,Sn等)四面体是重要的NLO活性... 详细信息

非线性光学(NLO)晶体材料在光电领域,如激光通讯,激光探测,激光治疗等具有重要的应用。探索新的兼具大的NLO效应和高的激光损伤阈值的红外NLO晶体材料具有重要的意义。一方面,非中心对称的MQ4(M=Ga,Ge,P,In,Sn等)四面体是重要的NLO活性结构单元;另一方面,宽的光学带隙有利于优化晶体的激光损伤阈值。

关键词：红外非线性硫卤化合物结构单元

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硫化物离子交换剂用于放射性离子去除研究

硫化物离子交换剂用于放射性离子去除研究

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NCEC2019第十届全国环境化学大会

作者：冯美玲中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福建福州350002

核燃料循环过程中不可避免地产生放射性废物，放射性废物的处理处置成为核能发展的重要掣肘因素。从复杂环境体系中高效、高选择性去除和分离放射性污染物是放射性去污领域的重点和难点。

关键词：放射性离子离子交换硫化物

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