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第十四届全国太阳能光化学与光催化学术会议

作者：徐杨森李广社中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福建福州350002

大量文献报道贵金属(Au、Pd、Pt)纳米颗粒具有较高的催化还原硝基苯的反应活性.本文采用top-down的方法一步原位还原制备金属铋负载的类石墨氮化碳复合光催化剂.因氮化碳分子结构中大量的共轭大π 环和含N官能团，表面电子云能与金属产... 详细信息

大量文献报道贵金属(Au、Pd、Pt)纳米颗粒具有较高的催化还原硝基苯的反应活性.本文采用top-down的方法一步原位还原制备金属铋负载的类石墨氮化碳复合光催化剂.因氮化碳分子结构中大量的共轭大π 环和含N官能团，表面电子云能与金属产生强的界面作用，因此这种直接复合的金属/半导体异质结能有效的加速界面电子的转移，从而提高其催化活性.合成的铋-类石墨氮化碳不仅在暗态下表现出明显的协同催化还原对硝基苯酚的活性，而且在可见光条件下可以进一步提高该反应速率(如图1 所示).实验结果表明，铋-类石墨氮化碳催化剂在暗态下催化还原对硝基苯酚的反应活化能为78.6±4.7 kJ mol-1.另外，该复合催化剂还对硝基苯甲醛以及对硝基甲苯具有较好的催化还原活性.光催化分解水实验发现，在不加入贵金属Pt时，铋-类石墨氮化碳具有明显的催化还原水产氢活性，而单一的类石墨氮化碳几乎无氢气产生(4 小时内).本文合成方法简单，而且可以拓展到合成其他金属与类石墨氮化碳的复合材料体系中.

关键词：铋类石墨氮化碳光催化对硝基苯酚

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细胞色素P450酶催化反应的理论计算研究

细胞色素P450酶催化反应的理论计算研究

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中国化学会第十二届全国量子化学会议

作者：李春森结构化学国家重点实验室中国科学院福建物质结构研究所福建省理论与计算化学重点实验室

细胞色素P450酶是一类功能全面的单核铁酶,能够高效催化生物体多种氧化反应,对代谢药物和合成激素起决定性的作用,因此它受到了实验和理论化学家的密切关注。由于无法直接得到P450酶催化循环的各中间体,导致了科学界对P450活性氧化剂认... 详细信息

细胞色素P450酶是一类功能全面的单核铁酶,能够高效催化生物体多种氧化反应,对代谢药物和合成激素起决定性的作用,因此它受到了实验和理论化学家的密切关注。由于无法直接得到P450酶催化循环的各中间体,导致了科学界对P450活性氧化剂认定和P450催化反应机理的争议。我们开展了P450活性物种催化硫氧化的反应机理的理论计算研究,从根本上排除了Cpd 0作为活性氧化剂物种的可能,确认了Cpd I是野生型P450中的活性氧化剂,并且认为在突变型的P450中,如果Cpd I能够生成,它同样能够高效地催化硫氧化反应[1]。在后续工作中,我们开展了P450的FeⅡI(H2O2)物种参与催化硫氧化反应的理论计算研究,结果表明H2O2以协同异裂伴随质子传输的机制,远端OH基团直接进攻氧化底物,反应过程非常高效。由此得出结论:在突变型的P450中(如P450BM3的T268A突变),当Cpd I的生成受到抑制时,FeⅡI(H2O2)可作为P450的"第二氧化剂"高效催化硫氧化反应[2]。

关键词：酶催化反应高效催化硫氧化突变型理论计算细胞色素

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细胞色素P450酶催化反应的理论计算研究

细胞色素P450酶催化反应的理论计算研究

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第十二届全国量子化学会议

作者：李春森结构化学国家重点实验室中国科学院福建物质结构研究所福建省福州350002

细胞色素P450酶是一类功能全面的单核铁酶,能够高效催化生物体多种氧化反应,对代谢药物和合成激素起决定性的作用,因此它受到了实验和理论化学家的密切关注。由于无法直接得到P450酶催化循环的各中间体,导致了科学界对P450活性氧化剂认...

细胞色素P450酶是一类功能全面的单核铁酶,能够高效催化生物体多种氧化反应,对代谢药物和合成激素起决定性的作用,因此它受到了实验和理论化学家的密切关注。由于无法直接得到P450酶催化循环的各中间体,导致了科学界对P450活性氧化剂认定和P450催化反应机理的争议。我们开展了P450活性物种催化硫氧化的反应机理的理论计算研究,从根本上排除了Cpd 0作为活性氧化剂物种的可能,确认了Cpd Ⅰ是野生型P450中的活性氧化剂,并且认为在突变型的P450中,如果Cpd Ⅰ能够生成,它同样能够高效地催化硫氧化反应[1]。在后续工作中,我们开展了P450的FeⅢ(H2O2)物种参与催化硫氧化反应的理论计算研究,结果表明H2O2以协同异裂伴随质子传输的机制,远端OH基团直接进攻氧化底物,反应过程非常高效。由此得出结论：在突变型的P450中(如P450BM3的T268A突变),当Cpd Ⅰ的生成受到抑制时,FeⅢ(H2O2)可作为P450的“第二氧化剂”高效催化硫氧化反应[2]。

关键词：

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编者按

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科学通报 2014年第17期59卷 1581-1581页

作者：陈忠宁中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福州350002

金属配合物包含金属和无机或有机配体，它们通过配位键形成电子和结构协同作用，并产生比有机物和金属离子更加丰富的光电等物理性能．金属-配体配位、金属-金属作用及配位分子间作用都能够带来比组成元件更加优异的光电特性．

关键词：编者有机配体光电特性金属配合物分子间作用金属-金属配位键协同作用

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基于金属氧簇和铜-四氮唑配合物构建的空旷骨架:合成、结构及性能

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化学学报 2013年第2期71卷 179-185页

作者：李新雄程琳方伟慧杨国昱中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福州350002

在水热条件下,通过CuCl2 6H2O、5-(2-吡啶基)-四唑与不同的金属氧簇阴离子反应,合成了3个基于金属氧簇与铜-四氮唑构建的空旷骨架:Cu4(2-ptz)4(H2O)7SiW12O40 4H2O(1),Cu5(2-ptz)6(OH)(H2O)3PW12O40 H2O(2),Cu9(μ-O)6(2-ptz)6(H2O)9(H6P2W18O62)3H2O(3)(2-ptz=5-(2-吡啶基)-四唑),并通过元素分析、红外光谱、热失重曲线、紫外-可见光谱、粉末衍射和单晶X射线衍射等手段进行了表征.结构分析表明:它们均为三维结构.化合物1是由分立的Z字形的Cu-(2-ptz)配合物单元与412 40SiW O-簇阴离子连接而成;化合物2是由二维的Cu-(2-ptz)网络与312 40PW O-簇单元桥连形成的;化合物3则是一个不常见的基于一维Cu-(2-ptz)链与62 18 62P W O-簇单元构建的.磁性研究结果表明:化合物1和2表现出反铁磁性,而化合物3表现出不常见的亚铁磁性.

关键词：金属氧簇空旷骨架有机-无机杂化材料水热合成磁性能

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MOF孔结构的构筑与功能

MOF孔结构的构筑与功能

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第十三届固态化学与无机合成学术会议

作者：张健陈淑妹结构化学国家重点实验室中国科学院福建物质结构研究所福州大学化学学院

兼具无机单元和有机单元优点的多孔MOF材料成为了近十年来学术界广为瞩目的一类新型多孔材料。为实现MOF材料的功能化和实用化,许多基础科学问题仍需要深入研究。因MOF材料的合成组装受到多重合成条件的制约依然存在盲目式和炒菜式合成... 详细信息

兼具无机单元和有机单元优点的多孔MOF材料成为了近十年来学术界广为瞩目的一类新型多孔材料。为实现MOF材料的功能化和实用化,许多基础科学问题仍需要深入研究。因MOF材料的合成组装受到多重合成条件的制约依然存在盲目式和炒菜式合成,定向组装构筑目标功能MOF材料是一大难题;其次,如何改善这类微孔材料的孔结构以增强其对客体分子的吸附作用力已成为亟待解决的关键科学问题。我们课题组近几年的工作通过应用结构模拟和拓扑导向方法,实现了系列类分子筛材料的构筑[1];另外从构效关系入手发展了MOF孔结构的系列结构调控方法,成功实现了MOF材料吸附分离性能的优化[2]。

关键词： MOF材料结构设计吸附分离

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离子液体中合成的两例晶态铕有机框架化合物

离子液体中合成的两例晶态铕有机框架化合物

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第十三届固态化学与无机合成学术会议

作者：王泽平李建荣黄小荥中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福州大学化学学院

和常规分子溶剂相比,离子液体具有可忽略的蒸气压、对很多的化合物有高的溶解性,离子热合成在"离子性环境"中结晶,给无机合成带来全新的过程[1]。这里,我们报道两例离子热合成的晶态稀土金属有机框架化合物。通过将稀土金属... 详细信息

和常规分子溶剂相比,离子液体具有可忽略的蒸气压、对很多的化合物有高的溶解性,离子热合成在"离子性环境"中结晶,给无机合成带来全新的过程[1]。这里,我们报道两例离子热合成的晶态稀土金属有机框架化合物。通过将稀土金属氧化物Eu2O3和有机配体H4DHC(H4DHC=2,5-二羟基对苯二甲酸)加入到两种不同的离子液体[C3CNMIm]Cl(1-腈丙基-3-甲基咪唑氯盐)和[HMIm]Cl(1-己基-3-甲基咪唑氯盐)中,我们得到了化合物Eu2(OOCC3MIm)2(H2DHC)3(H2O)2(1)和[HMIm]Eu(H2DHC)2(2)。化合物1中,[C3CNMIm]+离子发生水解生成了配位能力较强的[OOCC3MIm],后者通过螯合配位将两个Eu3+结合而形成一个双核单元,最后通过桥联配体(H2DHC)2-将其扩展成三维结构。而化合物2是由(H2DHC)2-先通过螯合配位连接起两个Eu3+形成双核单元,并进而扩展为三维结构,[HMIm]+在其中起电荷平衡剂的作用。

关键词：离子液体稀土金属金属有机框架化合物晶体结构

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一种CO2加氢制甲醇的新型铜基催化剂

一种CO2加氢制甲醇的新型铜基催化剂

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第十七届全国催化学术会议

作者：王志巧徐忠宁彭思艳陈青松吕冬梅郭国聪中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福州市杨桥西路155号350002

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有机杂化锑基主族异金属硫属化物的研究进展

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无机化学学报 2013年第8期29卷 1599-1608页

作者：冯美玲黄小荥中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福州350002

本文综述了有机杂化锑基主族异金属硫属化物的研究进展,对它们的结构和异金属次级结构基元进行了描述、归类和总结;探讨了有机组分分别作为结构导向剂和配体两种角色所起到的不同作用;介绍了这类化合物在离子交换、光催化性能方面的研究... 详细信息

本文综述了有机杂化锑基主族异金属硫属化物的研究进展,对它们的结构和异金属次级结构基元进行了描述、归类和总结;探讨了有机组分分别作为结构导向剂和配体两种角色所起到的不同作用;介绍了这类化合物在离子交换、光催化性能方面的研究;展望了该体系的发展趋势。

关键词：锑主族金属硫属化物晶体结构次级结构基元离子交换光催化

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一例具有三重螺旋的三维铽-羧酸金属有机框架材料

一例具有三重螺旋的三维铽-羧酸金属有机框架材料

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中国化学会第29届学术年会

作者：陈鹏李启彭铜仁学院材料与化学工程学院中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室

近年来,稀土金属有机框架材料被越来越多的人们所关注,因为它们在荧光、磁性和离子传感等方面的潜在应用[1]。本文以2,6-萘二甲酸（2,6-H2NDC）为配体,通过水热法构筑了一例新的三维铽-羧基MOFs,命名为:Tb2（2,6-NDC）3（DMSO）2。该化... 详细信息

近年来,稀土金属有机框架材料被越来越多的人们所关注,因为它们在荧光、磁性和离子传感等方面的潜在应用[1]。本文以2,6-萘二甲酸（2,6-H2NDC）为配体,通过水热法构筑了一例新的三维铽-羧基MOFs,命名为:Tb2（2,6-NDC）3（DMSO）2。该化合物中完全质子化的2,6-萘二甲酸根表现（κ1-κ1）-（κ1-κ1）-μ4的配位模式且相互独立的两个金属中心通过三个羧基连接,形成了一个{Tb2（COO）6}结构单元。这些结构单元通过相邻的六个羧基连接形成了三重铽羧酸螺旋链,这些三重螺旋链通过2,6-NDC2-配体进一步链接成为二维层状和三维框架化合物（如Fig.1c和Fig.1d所示）。

关键词： 2,6-萘二甲酸三维铽-羧酸-MOFs 三重螺旋链

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