检索结果-内蒙古大学图书馆

生物质化学工程 2024年第4期58卷 43-56页

作者：贾丽佳王汉琛黄彪吕建华卢麒麟福建农林大学材料工程学院福建福州350002 闽江学院福建省新型功能性纺织纤维及材料重点实验室福建福州350108 中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福建福州350002

本文概述了纳米纤维素的多层级结构特点,介绍了目前通过多层级结构拆解制备纳米纤维素的方法,有机械法、化学法、生物法和机械化学法,并对各种制备方法的优缺点进行了讨论。同时本文对纳米纤维素分级结构的重组及其功能应用进行了总结,... 详细信息

本文概述了纳米纤维素的多层级结构特点,介绍了目前通过多层级结构拆解制备纳米纤维素的方法,有机械法、化学法、生物法和机械化学法,并对各种制备方法的优缺点进行了讨论。同时本文对纳米纤维素分级结构的重组及其功能应用进行了总结,重点介绍了纳米纤维素在生物矿化过程中的调控作用、对凝胶材料及复合材料的强度增强作用以及在新兴智能电子器件方面应用的最新进展,对纳米纤维素的制备途径、结构重组方法和功能应用前景进行了展望,提出了将其与超分子结合构筑功能性超分子聚合物的设想,并指出了纳米纤维素的绿色高效制备及功能应用方面需要解决的主要问题及今后的发展方向。

关键词：纳米纤维素分级结构拆解绿色制备结构重组功能应用

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分级结构NiO纳米管/纳米片表面限域生长Pt亚纳米团簇催化剂用于尿素辅助节能产氢（英文）

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Chinese Journal of Catalysis 2025年第2期 203-218页

作者：李家欣吕燕吴雪岩郭新玉杨卓君郭继玺周天华贾殿赠新疆大学化学学院碳基能源化学与利用国家重点实验室中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室

在载体上分散具有催化活性的金属纳米颗粒（NPs）是提高贵金属利用率、降低催化剂成本的有效策略.大量研究表明,当NPs尺寸缩小至亚纳米尺度时,表面原子在总原子数中的比例显著增加,这对于开发高效低廉的贵金属基催化剂具有重要意义.亚... 详细信息

在载体上分散具有催化活性的金属纳米颗粒（NPs）是提高贵金属利用率、降低催化剂成本的有效策略.大量研究表明,当NPs尺寸缩小至亚纳米尺度时,表面原子在总原子数中的比例显著增加,这对于开发高效低廉的贵金属基催化剂具有重要意义.亚纳米簇（SNCs）因其丰富的金属-金属键及金属-载体键,能够优化反应物的吸附与解吸,并通过调控金属-载体相互作用提升催化性能.尽管SNCs催化剂具有优异的催化活性,但由于其较高的表面能和难以形成牢固的共价键,使其在恶劣的操作条件下极易团聚,从而降低其催化活性及稳定性.为了克服SNCs催化剂成本高和稳定性差的问题,引入过渡金属基化合物作为载体来分散和锚定SNCs催化剂,是实现其高效利用的可行方法.本文结合空间域限域和退火处理设计了一种Pt/NiO/NF催化剂,其中亚1 nmPt纳米簇被锚定在具有1D/2D纳米管/纳米片分级结构的NiO载体上.独特的1D/2D分级结构有助于亚1 nm尺寸Pt纳米团簇的限域生长,既防止了它们在形成过程中向更大尺寸迁移,也阻止了其在析氢反应（HER）和尿素氧化反应（UOR）过程中从NiO载体上脱离.在亚1 nmPt纳米团簇与NiO载体之间形成的强金属-载体相互作用（SMSI）诱导了大量电荷在Pt和NiO之间的异质界面周围重新分布,从而促使多活性位点形成以实现在碱性条件下对HER和UOR的较好的电催化活性和稳定性.微观结构分析和理论计算结果表明,亚1nm的Pt纳米簇通过Pt–O–Ni键牢固地锚定在NiO载体上,导致Pt中心的电子向NiO载体转移.这种电子转移不仅调节了Pt的电子结构增强了Pt位点的催化活性，还通过SMSI优化了NiO结构中Ni位点的催化活性.两者的协同作用促进了反应中间体在Pt/NiO/NF催化剂表面的吸附与解吸过程,从而显著增强了催化剂的本征催化.所制Pt/NiO/NF催化剂在HER中仅需12和136 mV的过电位即可分别驱动10和100 mA cm–2的电流密度,并且在500 mA cm–2的电流密度下连续运行260 h,保持96%的电催化稳定性.特别是,当制备的Pt/NiO/NF催化剂作为自支撑电极用于HER|UOR耦合系统时,仅需1.53 V的电池电压即可驱动50 mA cm–2的电流密度,比相同条件下的传统水电解系统低约300 mV.研究表明,采用纳米管/纳米片结构的NiO作为载体,不仅能够有效分散并稳定Pt亚纳米团簇,还通过金属-载体相互作用精细调控Pt团簇的电子结构.这种调控改变了Pt的电子密度分布,优化了反应物的吸附和解吸过程,从而显著提高了Pt原子在催化反应中的利用率.此外, NiO载体对Pt的电子效应增强了催化剂的催化性能和长期稳定性,显著提高了催化剂在复杂反应中的表现.综上,本文通过空间限域和强金属-载体相互作用精确调控亚1 nm Pt亚纳米团簇的尺寸及其电子结构,并结合NiO载体的协同效应,显著提升了Pt/NiO/NF催化剂的电催化活性与稳定性.Pt团簇尺寸的调节使得更多的表面原子暴露于催化反应中,同时通过调控Pt纳米团簇的电子结构优化了其催化性能.此外,具有纳米管/纳米片分级结构的NiO载体强化了金属-载体相互作用,抑制了Pt团簇的团聚,显著提高了催化剂的长期稳定性.本文为高效且稳定的负载型纳米金属团簇催化剂的设计提供了新的理论框架,在能源转化、环境催化等领域具有广泛的应用前景.

关键词：金属-载体相互作用亚纳米团簇析氢反应尺寸工程尿素氧化反应

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稀土掺杂无机纳米晶及其时间分辨荧光生物检测应用

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中国稀土学报 2021年第1期39卷 35-57页

作者：张文黄萍委娇娇郑伟陈学元中北大学理学院山西太原030051 中国科学院福建物质结构研究所中国科学院功能纳米结构设计与组装重点实验室福建省纳米材料重点实验室结构化学国家重点实验室福建福州350002 中国福建光电信息科学与技术创新实验室(闽都创新实验室) 福建福州350108

时间分辨荧光生物标记作为一种灵敏的非放射性标记技术,在科研及医疗机构已获得广泛应用。传统的时间分辨荧光标记以稀土螯合物作为分子探针,存在着光化学稳定性差、长期生物毒性以及价格昂贵等缺点。稀土掺杂无机纳米晶因其优异的光化... 详细信息

时间分辨荧光生物标记作为一种灵敏的非放射性标记技术,在科研及医疗机构已获得广泛应用。传统的时间分辨荧光标记以稀土螯合物作为分子探针,存在着光化学稳定性差、长期生物毒性以及价格昂贵等缺点。稀土掺杂无机纳米晶因其优异的光化学与光物理性能,是目前普遍看好且有望成为替代稀土螯合物的新一代时间分辨纳米荧光探针。利用稀土纳米探针的长寿命发光,结合时间分辨探测技术,可以有效抑制短寿命的背景荧光干扰,显著提高生物检测的灵敏度和信噪比。本文系统地介绍了稀土掺杂无机纳米晶独特的发光性能及其作为时间分辨纳米荧光探针在疾病标志物体外检测方面的最新研究进展,并对该领域的未来发展方向和趋势进行了深入探讨。

关键词：稀土发光时间分辨荧光纳米探针生物检测疾病标志物

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从不同方法合成的金属有机框架到压制的塑性晶体谈择优取向

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化学教育（中英文） 2022年第2期43卷 69-76页

作者：贾旭任崇婷宓锦校黄小荥罗江水四川大学材料科学与工程学院四川成都610065 厦门大学材料学院福建厦门361005 中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福建福州350002

金属有机框架(MOF)由于其结构新颖且功能丰富,是极具应用前景的一类新材料。粉末X射线衍射(PXRD)是一种传统的材料表征手段,被广泛应用于大学教学与科研中。通过分析不同方法制备的MOF-5的PXRD衍射峰实验强度与计算强度不相符的现象,激... 详细信息

金属有机框架(MOF)由于其结构新颖且功能丰富,是极具应用前景的一类新材料。粉末X射线衍射(PXRD)是一种传统的材料表征手段,被广泛应用于大学教学与科研中。通过分析不同方法制备的MOF-5的PXRD衍射峰实验强度与计算强度不相符的现象,激发学生对PXRD衍射峰强度公式赫尔/德拜-谢乐方程(Hull/Debye-Scherrer Equation)以及其中洛伦兹因子(Lorentz Factor)的兴趣。同时,尝试从构成洛伦兹因子的3个几何因子和晶体生长的择优取向深入探讨这种不一致产生的原因。此外,构筑了以PXRD原理、计算结果、实验结果以及晶体成核-生长理论之四位一体的新型大学化学综合实验。

关键词： X射线衍射技术金属有机框架洛伦兹因子择优取向

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一类受生物启发的双膦双硒镍配合物的合成及其电催化产氢性能

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物理化学学报 2021年第3期37卷 80-87页

作者：谢安潘中华骆耿耿厦门理工学院材料科学与工程学院福建省功能材料及应用重点实验室福建厦门361024 华侨大学材料科学与工程学院福建厦门361021 中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福州350002

自然界中,[NiFeSe]氢化酶比[NiFe]氢化酶具有更高的催化产氢活性和特殊的耐氧性。其较高的催化活性机制被认为跟[NiFeSe]氢化酶上所取代的硒(Se)原子密切相关。因此,[NiFeSe]氢化酶的特殊结构、性质及催化机制强烈激发科学家们设计并合... 详细信息

自然界中,[NiFeSe]氢化酶比[NiFe]氢化酶具有更高的催化产氢活性和特殊的耐氧性。其较高的催化活性机制被认为跟[NiFeSe]氢化酶上所取代的硒(Se)原子密切相关。因此,[NiFeSe]氢化酶的特殊结构、性质及催化机制强烈激发科学家们设计并合成各种模拟[NiFeSe]氢化酶活性中心的镍铁硒或镍硒配合物(也即受生物启发的模拟物)。本论文工作首先合成及结构表征了六个基于双硒配体与含二茂铁的双膦配体的镍硒配合物(2a–2c,3a–3b,4);然后将这些镍硒配合物用作[NiFeSe]氢化酶的功能模型物,利用电化学方法,以三氟乙酸为质子给体测定了相应的电催化产氢活性。在相同实验条件下,分别研究了双硒配体上不同的取代基团,及含二茂铁的双膦配体上不同取代基等结构修饰方式对镍硒配合物催化产氢性能的影响。结果表明:这些镍硒配合物的催化产氢活性跟双硒配体及双膦配体的结构有很大关系,对应的催化转化频率(TOF)分别为12182 s^(−1)(2a),15385 s^(−1)(2b),20359 s^(−1)(2c),106 s^(−1)(3a),794 s^(−1)(3b),13580 s^(−1)(4)。其中,1,2-二硒-4,5-二甲基和1,1’-双(二苯膦)二茂铁配体与镍离子配位形成的镍硒配合物2c具有最好的电催化活性(TOF=20359 s^(−1)),其产氢性能已大大超过先前我们课题组所报道的由1,2-苯二硒、1,1’-双(二苯膦)二茂铁所配位形成的镍硒配合物1(TOF=7838 s^(−1))。

关键词：电催化产氢镍基配合物分子催化双硒配体双膦配体

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石墨烯量子点/铁基金属-有机骨架复合材料高效光催化二氧化碳还原

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化学学报 2022年第1期80卷 22-28页

作者：王旭生杨胥陈春辉李红芳黄远标曹荣福州大学石油化工学院福州350108 中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福州350002 浙江理工大学材料科学与工程学院杭州310018 中国科学技术大学化学系合肥230026 中国福建光电信息科学与技术创新实验室(闽都创新实验室) 福州350108 中国科学院大学北京100049 暨南大学化学与材料学院广州510632

利用可见光将二氧化碳光还原为有用的化学品是一项有前景但充满挑战的工作.金属有机骨架(MOFs)作为一种新兴的具高孔隙率、高比表面积、强吸附富集CO_(2)能力、结构和功能可调的多孔材料,在光催化二氧化碳还原反应中具有极强的应用潜力... 详细信息

利用可见光将二氧化碳光还原为有用的化学品是一项有前景但充满挑战的工作.金属有机骨架(MOFs)作为一种新兴的具高孔隙率、高比表面积、强吸附富集CO_(2)能力、结构和功能可调的多孔材料,在光催化二氧化碳还原反应中具有极强的应用潜力.但大多数金属有机骨架材料存在可见光吸收范围窄、光生载流子快速复合等问题,导致催化二氧化碳还原活性仍然较低.通过静电自组装策略将纳米级胺基化金属有机骨架材料(NH_(2)-MIL-88B(Fe))和羧酸化石墨烯量子点(GQD)通过静电作用结合,得到GQD/NH_(2)-MIL-88B(Fe)复合材料.该复合催化剂有效结合了金属有机骨架强二氧化碳吸附富集能力和GQD的可见光吸收范围宽、电子传导能力强等优点,因此与纯金属有机骨架材料NH_(2)-MIL-88B(Fe)相比较,该复合材料能高效光催化还原CO_(2)为CO,并在10h可见光下活性高达590μmol/g,约为NH_(2)-MIL-88B(Fe)活性的四倍.这项工作为制备高活性催化CO_(2)的金属有机骨架复合材料提供了借鉴.

关键词：金属有机骨架光催化二氧化碳还原静电自组装石墨烯量子点

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新型冠状病毒感染对大鼠肺栓塞后肺损伤恢复影响的研究

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深圳中西医结合杂志 2025年第1期35卷 17-20,I0003,I0004页

作者：邓宜材刘雯珍董芳唐述志陈卓福州市第二总医院呼吸与危重症医学科福建福州350007 中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福建福州350108 中国科学院大学生命科学学院北京100049

目的:探究新型冠状病毒对肺栓塞大鼠肺组织病理改变、血管紧张素转化酶2(ACE2)及血管紧张素Ⅱ(AngⅡ)表达水平的影响。方法:将60只大鼠随机分为四组:空白对照(C)组、肺栓塞模型(M)组、新型冠状病毒S蛋白(S)组及肺栓塞模型+新型冠状病毒... 详细信息

目的:探究新型冠状病毒对肺栓塞大鼠肺组织病理改变、血管紧张素转化酶2(ACE2)及血管紧张素Ⅱ(AngⅡ)表达水平的影响。方法:将60只大鼠随机分为四组:空白对照(C)组、肺栓塞模型(M)组、新型冠状病毒S蛋白(S)组及肺栓塞模型+新型冠状病毒S蛋白(MS)组,每组15只。利用明胶海绵建立急性肺栓塞模型,随后通过腹腔注射给予新型冠状病毒S蛋白或等量0.9%氯化钠注射液。分别于注射后第1、5和10天,收集肺组织进行肺病理学检查,评估肺损伤程度;采用实时荧光定量聚合酶链反应(RT–qPCR)技术检测ACE2信使核糖核酸(mRNA)和AngⅡmRNA的表达水平,通过酶联免疫吸附法(ELISA)方法检测血清中ACE2的含量及肺组织ACE2、AngⅡ蛋白的表达水平。结果:M组和S组大鼠的肺损伤症状随时间逐渐缓解,血清ACE2水平、肺组织ACE2 mRNA及ACE2蛋白的表达均呈现下调趋势,并逐渐恢复至正常水平;而MS组大鼠的肺损伤症状持续加重,血清ACE2水平长时间维持高水平状态,且肺组织中AngⅡmRNA和AngⅡ蛋白的表达显著升高。结论:肺栓塞后长时间高水平的血清ACE2及肺部AngⅡ蛋白的高表达是新型冠状病毒导致肺组织严重损伤的重要机制。

关键词：新型冠状病毒肺栓塞血管紧张素转化酶2 血管紧张素Ⅱ 肺损伤

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多孔氢键有机框架(HOFs):现状与挑战

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化学学报 2020年第12期78卷 1309-1335页

作者：林祖金曹荣福建农林大学生命科学学院应用化学系中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室

氢键有机框架(HOFs)已经发展成为一类独特的晶态多孔材料,它一般是由有机或金属-有机构建单元通过分子间的氢键相互连接而形成的框架材料.由于氢键强度弱和柔性强,因此大部分HOFs的框架都比较容易坍塌.然而,通过合理地选择刚性且具有特... 详细信息

氢键有机框架(HOFs)已经发展成为一类独特的晶态多孔材料,它一般是由有机或金属-有机构建单元通过分子间的氢键相互连接而形成的框架材料.由于氢键强度弱和柔性强,因此大部分HOFs的框架都比较容易坍塌.然而,通过合理地选择刚性且具有特定几何构型的构建单元、引入穿插或π-π作用和静电作用等其它分子间的作用力,稳定且多孔的HOFs也逐渐地被制备出来.与其它含有机组分的晶态多孔材料如金属-有机框架(MOFs)和共价有机框架(COFs)相比, HOFs具有自己的特点,例如:温和的合成条件、高度的结晶性、溶剂加工性、容易修复和再生等. HOFs的这些特点能够使其成为一类独特的功能多孔材料.本综述主要概述了稳定且多孔HOFs设计的一些基本原则,系统总结了构筑HOFs常用的超分子合成子以及脚手架,重点综述了近十年HOFs在气体吸附与分离、质子传导、异相催化、荧光和传感、生物应用、对映体拆分和芳香化合物的分离、环境污染物去除和有机结构测定等领域的重要进展.

关键词：氢键有机框架超分子合成子氢键结构设计永久多孔性

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基于金属有机框架材料的C2烃类吸附分离研究进展

基于金属有机框架材料的C2烃类吸附分离研究进展

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2022光化学理论与机制学术研讨会

作者：李秀芳俱战锋袁大强中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室350002福建福州中国科学院大学 100049北京中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室350002福建福州

乙烷、乙烯、乙炔这3 种C2 烃类在石油化工领域应用广泛，其分离纯化过程是进行化工生产的一个重要步骤。因C2 烃类物理性质与分子尺寸都比较接近，对其进行分离提纯是分离领域的难题，目前工业上采用的主要是低温蒸馏法，但其能耗大，... 详细信息

乙烷、乙烯、乙炔这3 种C2 烃类在石油化工领域应用广泛，其分离纯化过程是进行化工生产的一个重要步骤。因C2 烃类物理性质与分子尺寸都比较接近，对其进行分离提纯是分离领域的难题，目前工业上采用的主要是低温蒸馏法，但其能耗大，对设备要求高;吸附分离法被认为是一种能够降低能耗的有效手段，作为吸附剂的金属有机框架(MOFs)材料因其结构多样，比表面积高，孔道易于设计和功能化而备受关注，同时被认为在C2 烃类节能分离领域具有很好的应用前景。本文对近年来基于MOFs 材料的C2 烃类吸附分离的研究作了归纳总结，主要从MOFs 材料结构与分离性能间的关系出发，以不同的分离机制对C2 烃类的分离作了介绍说明，探讨了其所存在的问题，并进行了展望。

关键词：金属有机框架材料 C2烃类吸附分离结构机制

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CO直接酯化技术研究进展

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当代化工研究 2022年第4期 156-161页

作者：张孜群徐玉平刘耀虎孙径徐忠宁郭国聪结构化学国家重点实验室中国科学院福建物质结构研究所福建350002 中国科学院前沿科学与教育局北京100864

CO直接酯化是以CO为起始原料,酯类化学品为目标产品的反应过程,其目标产品包括但不限于草酸二甲酯、碳酸二甲酯、甲酸甲酯等高附加值酯类化学品。催化剂是CO直接酯化过程的关键核心技术。如何突破催化剂构建与工程化的技术瓶颈,研发出... 详细信息

CO直接酯化是以CO为起始原料,酯类化学品为目标产品的反应过程,其目标产品包括但不限于草酸二甲酯、碳酸二甲酯、甲酸甲酯等高附加值酯类化学品。催化剂是CO直接酯化过程的关键核心技术。如何突破催化剂构建与工程化的技术瓶颈,研发出高性能、长寿命的催化剂并进行催化剂规模化制备是CO酯化领域的关键科学与技术问题。本文综述了近几年CO直接酯化制草酸二甲酯、碳酸二甲酯、甲酸甲酯催化剂的研究进展,阐述了“CO直接酯化”共性关键技术的内涵:(1)揭示并证实了活性组分Pd裸露的(111)晶面是CO酯化制草酸二甲酯反应高活性的择优晶面;(2)揭示了活性组分Pd的聚集状态是CO酯化产物选择性控制的关键结构基元:原子级分散的孤立态Pd活性中心有利于生成碳酸二甲酯,而聚集态Pd活性中心则有利于生成草酸二甲酯;(3)揭示了载体的Lewis酸碱性对CO酯化产物选择性控制的影响:Lewis酸性载体有利于生成碳酸二甲酯,而Lewis碱性载体有利于生成草酸二甲酯;(4)通过载体晶格调控或引入缺陷,可形成金属-金属键,增强金属与载体之间的电子转移,有效提升催化剂稳定性。本综述将为CO直接酯化制酯类化学品研究提供有益指导。

关键词： CO直接酯化催化剂草酸二甲酯碳酸二甲酯甲酸甲酯

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