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环境科学学报 2018年第8期38卷 3243-3251页

作者：徐俊黄明强冯状状蔡顺有赵卫雄胡长进顾学军张为俊闽南师范大学化学与环境学院福建省现代分离分析科学与技术重点实验室漳州363000 中国科学院安徽光学精密机械研究所大气物理化学实验室合肥230031

氨(NH_3)是大气中常见的主要碱性污染气体,能够影响二次有机气溶胶(SOA)的形成和化学组分.本文利用自制的烟雾腔系统开展了NH_3对甲苯SOA形成和化学组分的影响研究,先后采用扫描移动粒径谱仪(SMPS)、气溶胶激光飞行时间质谱仪(ALTOFMS)... 详细信息

氨(NH_3)是大气中常见的主要碱性污染气体,能够影响二次有机气溶胶(SOA)的形成和化学组分.本文利用自制的烟雾腔系统开展了NH_3对甲苯SOA形成和化学组分的影响研究,先后采用扫描移动粒径谱仪(SMPS)、气溶胶激光飞行时间质谱仪(ALTOFMS)、紫外-可见分光光度计(UV-Vis)、衰减全反射傅里叶变换红外光谱仪(ATR-FTIR)和荧光光谱仪(MF)测量反应产生的SOA粒子的物理化学性质.结果显示,在光照60 min的时间范围内,有NH_3条件下形成的SOA质量浓度和中心粒径相比于无NH_3条件下分别增加了50%和25%,这说明NH_3能够显著促进甲苯SOA的形成.与无NH_3条件下相比,NH_3存在时甲苯SOA化学组分的紫外可见吸收光谱在270 nm处有明显的吸收峰;红外吸收光谱出现了CN、C—N、N—H键的吸收峰;激光解吸附质谱图中含有m/z=67(C_3H_3N_2^+)、m/z=41(C_2H_2N^+)和m/z=28(CH2N+)碎片峰.这些谱图信息综合表明是NH_3和甲苯SOA中的二醛组分反应形成了咪唑类新产物.这为研究人为源SOA的形成机制提供了实验依据.

关键词：氨甲苯二次有机气溶胶烟雾腔咪唑类化合物

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Theoretical Studies on Mechanism and Rate Constant of Gas Phase Hydrolysis of Glyoxal Catalyzed by Sulfuric Acid

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Chinese Journal of Chemical Physics 2016年第3期29卷 335-343,I0001,I0002页

作者：黄明强蔡顺有廖颖敏赵卫雄胡长进王振亚张为俊闽南师范大学化学与环境学院漳州363000 福建省现代分离分析科学与技术重点实验室漳州363000 厦门大学嘉庚学院环境科学与工程系漳州363105 中国科学院安徽光学精密机械研究所大气物理化学实验室合肥230031

The gas phase hydration of glyoxal （HCOCHO） in the presence of sulfuric acid （H2SO4） were studied by the high-level quantum chemical calculations with M06-2X and CCSD（T） theoretical methods and the conventional transition state theory （CTST）. The mechanism and rate constant of the five different reaction paths are consid- ered corresponding to HCOCHO＋H2O, HCOCHO＋H2O… H2O, HCOCHO… H2O＋H2O, HCOCHO＋H2O… H2SO4 and HCOCHO… H2O＋H2SOa. Results show that H2SO4 has a strong catalytic ability, which can significantly reduce the energy barrier for the hydration reaction of glyoxal. The energy barrier of hydrolysis of glyoxal in gas phase is lowered to 7.08 kcal/mol from 37.15 kcal/mol relative to pre-reactive complexes at the CCSD（T）/6- 311＋＋G（3df, 3pd）//M06-2X/6-311＋＋G（3df, 3pd） level of theory. The rate constant of the H2SO4 catalyzed hydrolysis of glyoxal is 1.34×10-11 cm3/（molecule.s）, about 1013 higher than that involving catalysis by an equal number of water molecules, and is greater than the reaction rate of glyoxal reaction with OH radicals of 1.10×10-11 cm3/（molecule·s） at the room temperature, indicating that the gas phase hydrolysis of glyoxal of H2SO4 catalyst is feasible and could compete with the reaction glyoxal＋OH under certain atmospheric condi- tions. This study may provide useful information on understanding the mechanistic features of inorganic acid-catalyzed hydration of glyoxal for the formation of oligomer.

关键词： Glyoxal Hydrolysis Sulfuric acid Acid-catalyzed mechanism

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聚甲基丙烯酸甲酯包覆(CH_(3)NH_(3))PbBr_(3)纳米晶静电纺丝膜的制备及对氨气的荧光传感

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无机化学学报 2023年第9期39卷 1757-1765页

作者：卢姮谭晓红吴少如周艳梅黄国斌张俊英郑乔文蔡志雄李飞明张茂升闽南师范大学化学化工与环境学院漳州363000 闽南师范大学福建省现代分析科学与分离技术重点实验室漳州363000 广东石油化工学院化学学院茂名525000 福州大学食品安全与环境监测研究所福州350108

采用原位合成法制备了聚甲基丙烯酸甲酯包覆MAPbBr_(3)纳米晶(MAPbBr_(3)@PMMA,MA=甲铵离子)静电纺丝膜。当氨气(NH_(3))通入MAPbBr_(3)@PMMA纤维膜时与MAPbBr_(3)中的MA发生取代,能显著降低MAPbBr_(3)@PMMA纤维的荧光强度,以此构建了基于MAPbBr_(3)@PMMA纤维荧光猝灭的NH_(3)传感器。通过扫描电镜、透射电镜、粉末X射线衍射和红外对静电纺丝膜的形貌和结构进行表征,通过紫外可见光谱、荧光光谱对其光学特性进行表征。结果表明,传感器的荧光强度与NH_(3)浓度在8~90 mg·L^(-1)之间呈现出良好的线性关系(r=0.9959),NH_(3)的检出限低(3 mg·L^(-1)),且具有良好的重现性和选择性。在实际样品气体的测定中,加标回收率为92.2%~102.1%,相对标准偏差(RSD)为1.8%~3.2%。

关键词：钙钛矿 (CH_(3)NH_(3))PbBr_(3) 静电纺丝荧光传感氨气

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苯水相光氧化反应形成二次有机气溶胶的实验研究

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环境科学学报 2019年第7期39卷 2362-2368页

作者：冯状状黄明强徐俊蔡顺有赵卫雄胡长进顾学军张为俊闽南师范大学化学与环境学院福建省现代分离分析科学与技术重点实验室漳州363000 中国科学院安徽光学精密机械研究所大气物理化学实验室合肥230031

来源于机动车尾气的苯能溶于大气水滴、云雾等水相中并发生水相光氧化反应,在水分蒸发后,产物保留在颗粒相中形成二次有机气溶胶(SOA)粒子.本文采用雾化器将羟基启动苯水相光氧化反应溶液雾化产生气溶胶粒子,通过扩散干燥管除去水蒸气... 详细信息

来源于机动车尾气的苯能溶于大气水滴、云雾等水相中并发生水相光氧化反应,在水分蒸发后,产物保留在颗粒相中形成二次有机气溶胶(SOA)粒子.本文采用雾化器将羟基启动苯水相光氧化反应溶液雾化产生气溶胶粒子,通过扩散干燥管除去水蒸气后产生SOA粒子,采用气溶胶激光飞行时间质谱仪进行在线检测,利用紫外可见吸收光谱仪、红外光谱仪和液相色谱串联质谱仪离线测量SOA的化学组分.实验结果表明,激光解吸附质谱中存在醛类(m/z=29(CHO^+)、57(CHOCO^+))、羧酸(m/z=44(COO^+))和苯环(m/z=39(C3H3^+)、65(C5H5^-))特征裂解碎片峰.SOA粒子的红外光谱图中存在苯环C-H和CC双键,以及CO双键、C-O、O-H和C-O-C键的伸缩振动吸收峰,电喷雾电离质谱中存在m/z高达915的离子峰.这表明醛类、羧酸、酚类、芳香醚类产物和酚类产物发生聚合形成的高分子量化合物是SOA粒子的主要化学组分.这为研究人为源挥发性有机化合物水相反应形成SOA的机理提供了实验依据.

关键词：苯羟基水相反应二次有机气溶胶

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酸性硫酸铵种子气溶胶对甲苯二次有机气溶胶形成和组分的影响研究

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环境科学学报 2020年第7期40卷 2391-2399页

作者：张威黄明强杨煜卢婷婷蔡顺有赵卫雄胡长进顾学军张为俊闽南师范大学化学化工与环境学院福建省现代分离分析科学与技术重点实验室漳州363000 中国科学院安徽光学精密机械研究所大气物理化学实验室合肥230031

酸性硫酸铵是中国城市大气中常见的亚微米气溶胶颗粒,它在二次有机气溶胶(SOA)的形成中起着至关重要的作用.本文利用自制的烟雾腔系统开展了酸性硫酸铵种子气溶胶对甲苯SOA形成和化学组分的影响研究,采用PM2.5粒子检测仪、高效液相色谱... 详细信息

酸性硫酸铵是中国城市大气中常见的亚微米气溶胶颗粒,它在二次有机气溶胶(SOA)的形成中起着至关重要的作用.本文利用自制的烟雾腔系统开展了酸性硫酸铵种子气溶胶对甲苯SOA形成和化学组分的影响研究,采用PM2.5粒子检测仪、高效液相色谱质谱仪和紫外-可见分光光度计测量反应产生的SOA粒子的浓度和组分.实验结果表明,酸性硫酸铵种子气溶胶能够显著促进甲苯SOA的形成.相比于没有种子气溶胶存在时,甲苯SOA中检测到的羧酸组分,甲苯光氧化产生的二醛化合物在酸性硫酸铵颗粒表面上发生非均相反应产生的咪唑类化合物是酸性硫酸铵种子气溶胶存在时甲苯SOA的主要组分.气相二醛化合物能在高浓度酸性硫酸铵种子气溶胶表面快速发生非均相酸催化反应产生咪唑类产物.这为研究高浓度酸性无机细粒子背景下,大气咪唑类含氮有机物棕色碳的形成机制研究提供了实验依据.

关键词：甲苯二次有机气溶胶种子气溶胶硫酸铵非均相反应

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硫酸铵细粒子对苯二次有机气溶胶光学特性的影响

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环境科学学报 2021年第7期41卷 2560-2568页

作者：林昕黄明强张威卢婷婷蔡顺有赵卫雄胡长进顾学军张为俊闽南师范大学化学化工与环境学院福建省现代分离分析科学与技术重点实验室漳州363000 中国科学院安徽光学精密机械研究所大气物理化学实验室合肥230031

苯系物光氧化产生的二次有机气溶胶(SOA)能够散射、吸收大气辐射,扰动区域气候变化.硫酸铵((NH_(4))_(2)SO_(4))是大气中常见的无机细粒子,其大的比表面积可作为半挥发性化合物凝结和反应中心,进而影响SOA的化学组分和光学特性.本文采... 详细信息

苯系物光氧化产生的二次有机气溶胶(SOA)能够散射、吸收大气辐射,扰动区域气候变化.硫酸铵((NH_(4))_(2)SO_(4))是大气中常见的无机细粒子,其大的比表面积可作为半挥发性化合物凝结和反应中心,进而影响SOA的化学组分和光学特性.本文采用烟雾箱研究(NH_(4))_(2)SO_(4)细粒子对苯SOA在200~600 nm范围内的平均质量吸收系数(mass absorption coefficient, MAC)的影响情况.实验结果表明,低浓度(小于100μg·m^(-3))(NH_(4))_(2)SO_(4)细粒子仅作为凝结核心,不会影响苯SOA的光学性质.高浓度(大于100μg·m^(-3))(NH_(4))_(2)SO_(4)细粒子对咪唑类吸光产物的形成有促进作用.苯SOA的MAC值随着(NH_(4))_(2)SO_(4)细粒子浓度的增加而逐渐增大,却随着细粒子酸度的增大而逐渐减小.水分子的增加会产生更多的NH^(+)_(4),从而有利于咪唑类化合物的产生,苯SOA的MAC值则随着相对湿度的增加而逐渐增大.而当相对湿度高于70%时,乙二醛水合反应增强,四醇产物脱水、聚合形成的高分子量产物增多,从而导致MAC值减小.这为研究高浓度(NH_(4))_(2)SO_(4)细粒子背景下,人为源SOA的光学特性提供了实验依据.

关键词：苯二次有机气溶胶硫酸铵光学特性质量吸收系数

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乙二醛与亚硫酸钠水相反应产生有机磺酸盐的实验研究

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环境科学学报 2023年第10期43卷 351-361页

作者：胡惠敏黄明强朱敏聪林昕王伟超赵卫雄胡长进顾学军张为俊闽南师范大学化学化工与环境学院福建省现代分离分析科学与技术重点实验室漳州363000 中国科学院安徽光学精密机械研究所大气物理化学实验室合肥230031

醛类化合物与无机硫反应产生的有机磺酸盐是二次有机气溶胶(SOA)的主要组分和示踪剂,同时也是大气中硫的重要储存库.本文基于乙二醛和亚硫酸钠在大气水相环境中的高溶解度,通过TSI 9302雾化两者混合溶液,干燥后获得水相SOA粒子.采用气... 详细信息

醛类化合物与无机硫反应产生的有机磺酸盐是二次有机气溶胶(SOA)的主要组分和示踪剂,同时也是大气中硫的重要储存库.本文基于乙二醛和亚硫酸钠在大气水相环境中的高溶解度,通过TSI 9302雾化两者混合溶液,干燥后获得水相SOA粒子.采用气溶胶激光飞行时间质谱仪在线测得SOA粒子的负离子质谱出现强度较大的有机磺酸盐特征裂解峰m/z=32.2(S^(-))、48.3(SO^(-))、64.2(SO_(2)^(-))和80.1(SO_(3)-),SOA粒子收集液的紫外可见吸收光谱在210 nm存在有机磺酸盐S=O的特征吸收峰,红外吸收光谱中1034和1140 cm^(-1)的吸收峰对应有机磺酸盐SO_(3)基团的反对称和对称伸缩振动,760和830 cm^(-1)对应C—S—O的对称和反对称伸缩振吸收峰,电喷雾电离正离子质谱则呈现m/z=113、141、157、173质谱峰.这些谱图信息表明,羟甲基磺酸盐、1-羟基-2-氧代-乙磺酸盐、1-羟基-2-羧基-乙磺酸盐和1-羟基-2-过氧羧基-乙磺酸盐等有机磺酸盐是乙二醛和亚硫酸钠水相反应的主要产物.这为污染地区高湿度条件下大气气溶胶有机磺酸盐组分测量和形成机理研究提供了实验依据和参考.

关键词：乙二醛亚硫酸钠水相反应二次有机气溶胶有机磺酸盐

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苯系物二次有机气溶胶金属有机络合物组分的表征实验研究

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环境科学学报 2024年第8期44卷 159-169页

作者：曾志威黄明强朱敏聪张丽梅赵卫雄胡长进顾学军张为俊闽南师范大学化学化工与环境学院福建省现代分离分析科学与技术重点实验室漳州363000 中国科学院安徽光学精密机械研究所大气物理化学实验室合肥230031

大气二次有机气溶胶(SOA)金属有机络合物组分具有较强的吸光能力和生物毒性,可加重灰霾污染,危害人体健康.本文利用烟雾箱系统模拟氯化铁细粒子存在时,苯系物大气化学过程产生SOA粒子,采用在线质谱和离线光谱表征金属有机络合物的化学... 详细信息

大气二次有机气溶胶(SOA)金属有机络合物组分具有较强的吸光能力和生物毒性,可加重灰霾污染,危害人体健康.本文利用烟雾箱系统模拟氯化铁细粒子存在时,苯系物大气化学过程产生SOA粒子,采用在线质谱和离线光谱表征金属有机络合物的化学组分和光学性质.气溶胶激光飞行时间质谱在线测量和电喷雾电离质谱的离线验证表明,邻苯二酚类合铁(III)、二邻苯二酚类合铁(III)、二氯邻苯二酚类合铁(III)是苯系物SOA粒子主要的金属有机络合物组分.氯化铁细粒子存在时,苯系物SOA粒子的吸光能力显著增强,并具有荧光特性,最大激发和发射波长约为λ_(ех)/λ_(em)=704 nm/740 nm. SOA在200~1000 nm范围内的平均质量吸收系数()在186~732 cm^(2)·g^(-1)之间.苯环上存在甲基和乙基等取代基时,空间位阻效应阻碍OH自由基加成到苯环上.乙烯基存在时,其C=C键与苯环C=C键形成共轭双键,乙烯基电子离域到苯环上,使其电子云密度显著增强,加合反应更易发生.苯系物SOA粒子质量浓度、、发射740 nm荧光强度呈现1,2,4-三甲苯<对-二甲苯<甲苯<乙苯<苯<苯乙烯的规律.这为大气人为源SOA金属有机络合物化学组分和光学性质研究提供了实验参考和依据.

关键词：二次有机气溶胶金属有机络合物苯系物氯化铁光学特性

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氯化钙种子气溶胶对甲苯二次有机气溶胶与氨形成含氮有机物的影响

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环境科学学报 2019年第9期39卷 2881-2888页

作者：朱敏聪徐俊黄明强蔡顺有赵卫雄顾学军胡长进张为俊闽南师范大学化学化工与环境学院福建省现代分离分析科学与技术重点实验室漳州363000 中国科学院安徽光学精密机械研究所大气物理化学实验室合肥230031

苯系物光氧化反应形成的二次有机气溶胶(SOA)是大气细粒子的重要组成部分.SOA羧酸和二元醛组分能与氨反应形成有机酸铵和咪唑类含氮有机物,它们能够吸收205 nm和270 nm的紫外辐射,是棕色碳的主要组分.氯化钙等无机种子气溶胶具有较大的... 详细信息

苯系物光氧化反应形成的二次有机气溶胶(SOA)是大气细粒子的重要组成部分.SOA羧酸和二元醛组分能与氨反应形成有机酸铵和咪唑类含氮有机物,它们能够吸收205 nm和270 nm的紫外辐射,是棕色碳的主要组分.氯化钙等无机种子气溶胶具有较大的比表面积,可为气相羰基化合物和氨提供凝结与反应载体,从而影响含氮有机物的形成.基于此,本文利用烟雾腔研究氯化钙种子气溶胶存在时甲苯SOA与氨的反应,采用紫外-可见分光光度计测量产物溶液在205 nm和270 nm处的吸光度,并定性研究不同浓度、湿度和酸度的氯化钙种子气溶胶对含氮有机物形成的影响.结果表明:氯化钙种子气溶胶能够促进甲苯SOA含氮有机物的形成;含氮有机物的生成浓度随着氯化钙种子气溶胶浓度和pH值的增加而逐渐增大.但当氯化钙种子气溶胶为碱性时,OH^-会与凝结的有机酸发生酸碱中和反应并抑制二元醛化合物水合形成四醇产物,从而不利于含氮有机物的生成;水分子的增加占据了氯化钙种子气溶胶表面的吸附活性位点,氨被吸附和凝结的量减少,从而导致含氮有机物的生成浓度随着相对湿度的增大而降低.本研究可为人为源SOA棕色碳的形成机制和化学组成研究提供实验依据.

关键词：氨甲苯种子气溶胶氯化钙含氮有机物

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铜离子对苯水相二次有机气溶胶化学组分和光学特性的影响研究

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环境科学学报 2022年第7期42卷 140-147页

作者：王伟超黄明强朱敏聪胡惠敏蔡顺有赵卫雄胡长进顾学军张为俊闽南师范大学化学化工与环境学院福建省现代分离分析科学与技术重点实验室漳州363000 中国科学院安徽光学精密机械研究所大气物理化学实验室合肥230031

苯系物水相光氧化产生的二次有机气溶胶(SOA)能够散射、吸收太阳光辐射,导致大气能见度降低.铜离子是常见的重金属离子,它能改变水相SOA的化学组成和光学特性.本文采用自制的水相SOA产生装置,研究铜离子对苯水相SOA的组分和200~600 nm... 详细信息

苯系物水相光氧化产生的二次有机气溶胶(SOA)能够散射、吸收太阳光辐射,导致大气能见度降低.铜离子是常见的重金属离子,它能改变水相SOA的化学组成和光学特性.本文采用自制的水相SOA产生装置,研究铜离子对苯水相SOA的组分和200~600 nm范围内平均质量吸收系数的影响.结果表明,铜离子存在时,苯水相SOA的紫外谱图中275 nm处的酚类化合物吸收峰强度增大,激光解吸附电离质谱含有苯酚、苯二酚和苯三酚的特征离子峰m/z=93(C_(6_H_(5)O^(+))、m/z=109(C_(6)H_(5)O_(2)^(+))和m/z=125(C_(6)H_(5)O_(3)^(+)),电喷雾电离质谱出现质荷比高达1116的多聚物离子峰.这表明铜离子能够催化过氧化氢产生更多OH自由基,苯水相光氧化产生的苯酚、苯二酚、苯三酚等酚类化合物和由酚类聚合形成的羟基苯基醚多聚物含量增多.苯水相SOA的粒径和表征吸光能力的平均质量吸收系数随着铜离子浓度的增大而逐渐增大.这为研究重金属离子存在背景下水相SOA的光学特性提供了实验依据.

关键词：苯铜离子水相反应二次有机气溶胶(SOA) 光学特性

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