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Theoretical Studies on Mechanism and Rate Constant of Gas Phase Hydrolysis of Glyoxal Catalyzed by Sulfuric Acid

Chinese Journal of Chemical Physics 2016年第3期29卷 335-343,I0001,I0002页

作者：黄明强蔡顺有廖颖敏赵卫雄胡长进王振亚张为俊闽南师范大学化学与环境学院漳州363000 福建省现代分离分析科学与技术重点实验室漳州363000 厦门大学嘉庚学院环境科学与工程系漳州363105 中国科学院安徽光学精密机械研究所大气物理化学实验室合肥230031

The gas phase hydration of glyoxal （HCOCHO） in the presence of sulfuric acid （H2SO4） were studied by the high-level quantum chemical calculations with M06-2X and CCSD（T） theoretical methods and the conventional transition state theory （CTST）. The mechanism and rate constant of the five different reaction paths are consid- ered corresponding to HCOCHO＋H2O, HCOCHO＋H2O… H2O, HCOCHO… H2O＋H2O, HCOCHO＋H2O… H2SO4 and HCOCHO… H2O＋H2SOa. Results show that H2SO4 has a strong catalytic ability, which can significantly reduce the energy barrier for the hydration reaction of glyoxal. The energy barrier of hydrolysis of glyoxal in gas phase is lowered to 7.08 kcal/mol from 37.15 kcal/mol relative to pre-reactive complexes at the CCSD（T）/6- 311＋＋G（3df, 3pd）//M06-2X/6-311＋＋G（3df, 3pd） level of theory. The rate constant of the H2SO4 catalyzed hydrolysis of glyoxal is 1.34×10-11 cm3/（molecule.s）, about 1013 higher than that involving catalysis by an equal number of water molecules, and is greater than the reaction rate of glyoxal reaction with OH radicals of 1.10×10-11 cm3/（molecule·s） at the room temperature, indicating that the gas phase hydrolysis of glyoxal of H2SO4 catalyst is feasible and could compete with the reaction glyoxal＋OH under certain atmospheric condi- tions. This study may provide useful information on understanding the mechanistic features of inorganic acid-catalyzed hydration of glyoxal for the formation of oligomer.

关键词： Glyoxal Hydrolysis Sulfuric acid Acid-catalyzed mechanism

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多色高发光效率CsPbX3（X=Cl,Br,I）钙钛矿量子点的制备及其在发光二极管中的应用

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应用化学 2019年第8期36卷 932-938页

作者：黄国斌骆登峰张茂升闽南师范大学化学化工与环境学院福建漳州363000 闽南师范大学分离分析科学与技术福建省重点实验室福建漳州363000

采用室温合成法制备出一系列具有高发光效率和多色发光的CsPbX 3钙钛矿量子点(PQDs),反应全过程快速简便,且通过调节不同的卤素组成(Cl,Br,I)可以实现CsPbX3 PQD的多色发光。通过表征证明,CsPbX3 PQDs呈立方晶型,平均粒径约为10 nm,发... 详细信息

采用室温合成法制备出一系列具有高发光效率和多色发光的CsPbX 3钙钛矿量子点(PQDs),反应全过程快速简便,且通过调节不同的卤素组成(Cl,Br,I)可以实现CsPbX3 PQD的多色发光。通过表征证明,CsPbX3 PQDs呈立方晶型,平均粒径约为10 nm,发射光谱覆盖可见光波长范围为410~630 nm,半峰宽14~38 nm,荧光量子产率10%~90%。最后将CsPbX3 PQDs应用于发光二极管(LED)器件的制备中,在恒定电压下工作时,能保持LED器件的发光颜色、强度和颜色坐标不变。

关键词：钙钛矿量子点发光室温合成法发光二极管

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基于多肽亲和介导定点偶联策略的抗体元素标签的合成及单细胞分析应用

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分析化学 2024年第10期52卷 1496-1507页

作者：王蕾易立李华敏陈石杨利民严晓文王秋泉厦门大学化学化工学院化学系谱学分析与仪器教育部重点实验室福建省能源材料科学与技术创新实验室(IKKEM)

电感耦合等离子体质谱（ICP-MS）因具有灵敏度高、准确度好、抗干扰能力强和多元素检测等优点，近年来在生物分子定量分析中显示出巨大的应用潜力。元素标签通过靶向基团与元素报告基团组装，实现对目标生物分子的特异性标记和信号报告... 详细信息

电感耦合等离子体质谱（ICP-MS）因具有灵敏度高、准确度好、抗干扰能力强和多元素检测等优点，近年来在生物分子定量分析中显示出巨大的应用潜力。元素标签通过靶向基团与元素报告基团组装，实现对目标生物分子的特异性标记和信号报告，对基于ICP-MS的生物定量分析的性能具有至关重要的作用。抗体可与细胞表面的抗原高度特异性结合，是最常用的靶向递送载体之一。传统的随机化学偶联方法难以控制抗体的偶联位点和载荷数量，会增加抗体偶联物的异质性，影响抗体与抗原的特异性识别和结合能力，降低元素标签的靶向能力、定量分析的准确性和标签稳定性。针对这些问题，本研究对抗体的定点偶联策略进行了研究，采用多肽亲和标记技术，将一段短链DNA定点偶联到免疫球蛋白G(IgG)抗体K248位，通过DNA碱基互补配对，实现了单克隆抗体与稀土元素Eu修饰的噬菌体MS2衣壳蛋白的精准组装，并基于此制备了高灵敏度和高选择性的元素标签。本方法克服了随机偶联造成的元素标签的异质性问题，确保了元素标签的靶向特异性、亲和力和信号放大能力。研究结果表明，此元素标签与癌细胞表面的表皮生长因子受体（Epidermal growth factor receptor, EGFR）特异性结合，利用单细胞ICP-MS技术成功实现了癌细胞表面抗原的单细胞分析检测。

关键词：多肽亲和标记定点偶联抗体元素标签单细胞-电感耦合等离子体质谱

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量子无线通信技术在海洋环境监测中的应用

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海洋科学 2018年第2期42卷 94-98页

作者：李浩任宇辉刘凤娇西北大学信息学院陕西西安710000 福建省现代分离分析科学与技术重点实验室闽南师范大学福建漳州363000

以量子技术为基础,利用光子基本粒子的量子纠缠原理,由量子态携带在线实时海洋环境监测数据信息,构建基于量子无线通信的海洋环境监测系统。该系统在无线通信中可确保数据的安全性、系统性、及时性和准确性,提高信息化和灵活化水平,可... 详细信息

以量子技术为基础,利用光子基本粒子的量子纠缠原理,由量子态携带在线实时海洋环境监测数据信息,构建基于量子无线通信的海洋环境监测系统。该系统在无线通信中可确保数据的安全性、系统性、及时性和准确性,提高信息化和灵活化水平,可为海洋环境规划、环境管理、环境治理等提供全面安全可靠的监测数据。

关键词：量子通信技术无线传输海洋环境监测数据安全

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不同磷源对砷胁迫下2种绿藻生长的影响

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生态毒理学报 2020年第5期15卷 218-227页

作者：陈敏怡王振红罗专溪闽南师范大学化学化工与环境学院福建省现代分离分析科学与技术重点实验室漳州363000 华侨大学环境工程系厦门361021

选取常见淡水绿藻——斜生栅藻和蛋白核小球藻为试验藻种,通过室内培养分析其在不同磷源下(溶解性无机磷(DIP)(本研究选取磷酸氢二钾)、β-甘油磷酸钠(β-P)和腺苷-5’-三磷酸二钠盐(ATP-P))的生长差异及受砷酸盐(As(Ⅴ))的胁迫响应。... 详细信息

选取常见淡水绿藻——斜生栅藻和蛋白核小球藻为试验藻种,通过室内培养分析其在不同磷源下(溶解性无机磷(DIP)(本研究选取磷酸氢二钾)、β-甘油磷酸钠(β-P)和腺苷-5’-三磷酸二钠盐(ATP-P))的生长差异及受砷酸盐(As(Ⅴ))的胁迫响应。结果表明,在给定的3种磷源下,2种绿藻经连续7 d培养均能增殖,其中,以叶绿素a(Chl a)得到的2种藻的比生长率较细胞光密度(OD)在3种磷源环境下差异更为显著,蛋白核小球藻在ATP环境下的实际光合产率(Yield)较DIP和β-P相对要低(降低约4.55%)且差异显著(P<0.05),总体上斜生栅藻表现出对β-P更好的适应性,蛋白核小球藻则最适应于DIP环境。As(Ⅴ)胁迫不仅改变了不同磷源环境下藻体Yield与OD和Chl a的相关性,使其由原来的无规则相关转变为显著正相关,进而可较好响应不同磷源环境下As(Ⅴ)的胁迫,并且使2种藻体的Chl a在3种磷源环境下以及蛋白核小球藻的Yield在有机与无机磷间均表现出显著差异;由OD、Chl a和Yield得出的3种磷源环境下As(Ⅴ)对斜生栅藻的96 h半数效应浓度(96 h-EC 50)均表现为β-P>DIP>ATP-P,且以OD得出的96 h-EC 50差异较为显著,分别为2.58×109、4.46×105和1.95×105μg·L-1,蛋白核小球藻为DIP>ATP-P>β-P,以Yield得出的96 h-EC 50差异显著,分别为2.95×109、1.60×106和7.52×104μg·L-1,说明As(Ⅴ)对藻的胁迫因藻种及其对磷的适应性差异而表现不同;藻对磷的较好适应性一定程度上可以缓解其受As(Ⅴ)的胁迫。OD可较好指示A s(Ⅴ)胁迫下斜生栅藻的生长,而Yield可指示As(Ⅴ)胁迫下蛋白核小球藻的生长。研究结果对深入了解不同磷源环境下砷胁迫对淡水藻体的生长影响具有重要科学意义。

关键词：砷酸盐(As(Ⅴ)) 斜生栅藻蛋白核小球藻溶解态有机磷无机磷

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乙二醛与亚硫酸钠水相反应产生有机磺酸盐的实验研究

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环境科学学报 2023年第10期43卷 351-361页

作者：胡惠敏黄明强朱敏聪林昕王伟超赵卫雄胡长进顾学军张为俊闽南师范大学化学化工与环境学院福建省现代分离分析科学与技术重点实验室漳州363000 中国科学院安徽光学精密机械研究所大气物理化学实验室合肥230031

醛类化合物与无机硫反应产生的有机磺酸盐是二次有机气溶胶(SOA)的主要组分和示踪剂,同时也是大气中硫的重要储存库.本文基于乙二醛和亚硫酸钠在大气水相环境中的高溶解度,通过TSI 9302雾化两者混合溶液,干燥后获得水相SOA粒子.采用气... 详细信息

醛类化合物与无机硫反应产生的有机磺酸盐是二次有机气溶胶(SOA)的主要组分和示踪剂,同时也是大气中硫的重要储存库.本文基于乙二醛和亚硫酸钠在大气水相环境中的高溶解度,通过TSI 9302雾化两者混合溶液,干燥后获得水相SOA粒子.采用气溶胶激光飞行时间质谱仪在线测得SOA粒子的负离子质谱出现强度较大的有机磺酸盐特征裂解峰m/z=32.2(S^(-))、48.3(SO^(-))、64.2(SO_(2)^(-))和80.1(SO_(3)-),SOA粒子收集液的紫外可见吸收光谱在210 nm存在有机磺酸盐S=O的特征吸收峰,红外吸收光谱中1034和1140 cm^(-1)的吸收峰对应有机磺酸盐SO_(3)基团的反对称和对称伸缩振动,760和830 cm^(-1)对应C—S—O的对称和反对称伸缩振吸收峰,电喷雾电离正离子质谱则呈现m/z=113、141、157、173质谱峰.这些谱图信息表明,羟甲基磺酸盐、1-羟基-2-氧代-乙磺酸盐、1-羟基-2-羧基-乙磺酸盐和1-羟基-2-过氧羧基-乙磺酸盐等有机磺酸盐是乙二醛和亚硫酸钠水相反应的主要产物.这为污染地区高湿度条件下大气气溶胶有机磺酸盐组分测量和形成机理研究提供了实验依据和参考.

关键词：乙二醛亚硫酸钠水相反应二次有机气溶胶有机磺酸盐

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酸性硫酸铵种子气溶胶对甲苯二次有机气溶胶形成和组分的影响研究

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环境科学学报 2020年第7期40卷 2391-2399页

作者：张威黄明强杨煜卢婷婷蔡顺有赵卫雄胡长进顾学军张为俊闽南师范大学化学化工与环境学院福建省现代分离分析科学与技术重点实验室漳州363000 中国科学院安徽光学精密机械研究所大气物理化学实验室合肥230031

酸性硫酸铵是中国城市大气中常见的亚微米气溶胶颗粒,它在二次有机气溶胶(SOA)的形成中起着至关重要的作用.本文利用自制的烟雾腔系统开展了酸性硫酸铵种子气溶胶对甲苯SOA形成和化学组分的影响研究,采用PM2.5粒子检测仪、高效液相色谱... 详细信息

酸性硫酸铵是中国城市大气中常见的亚微米气溶胶颗粒,它在二次有机气溶胶(SOA)的形成中起着至关重要的作用.本文利用自制的烟雾腔系统开展了酸性硫酸铵种子气溶胶对甲苯SOA形成和化学组分的影响研究,采用PM2.5粒子检测仪、高效液相色谱质谱仪和紫外-可见分光光度计测量反应产生的SOA粒子的浓度和组分.实验结果表明,酸性硫酸铵种子气溶胶能够显著促进甲苯SOA的形成.相比于没有种子气溶胶存在时,甲苯SOA中检测到的羧酸组分,甲苯光氧化产生的二醛化合物在酸性硫酸铵颗粒表面上发生非均相反应产生的咪唑类化合物是酸性硫酸铵种子气溶胶存在时甲苯SOA的主要组分.气相二醛化合物能在高浓度酸性硫酸铵种子气溶胶表面快速发生非均相酸催化反应产生咪唑类产物.这为研究高浓度酸性无机细粒子背景下,大气咪唑类含氮有机物棕色碳的形成机制研究提供了实验依据.

关键词：甲苯二次有机气溶胶种子气溶胶硫酸铵非均相反应

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硫酸铵细粒子对苯二次有机气溶胶光学特性的影响

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环境科学学报 2021年第7期41卷 2560-2568页

作者：林昕黄明强张威卢婷婷蔡顺有赵卫雄胡长进顾学军张为俊闽南师范大学化学化工与环境学院福建省现代分离分析科学与技术重点实验室漳州363000 中国科学院安徽光学精密机械研究所大气物理化学实验室合肥230031

苯系物光氧化产生的二次有机气溶胶(SOA)能够散射、吸收大气辐射,扰动区域气候变化.硫酸铵((NH_(4))_(2)SO_(4))是大气中常见的无机细粒子,其大的比表面积可作为半挥发性化合物凝结和反应中心,进而影响SOA的化学组分和光学特性.本文采... 详细信息

苯系物光氧化产生的二次有机气溶胶(SOA)能够散射、吸收大气辐射,扰动区域气候变化.硫酸铵((NH_(4))_(2)SO_(4))是大气中常见的无机细粒子,其大的比表面积可作为半挥发性化合物凝结和反应中心,进而影响SOA的化学组分和光学特性.本文采用烟雾箱研究(NH_(4))_(2)SO_(4)细粒子对苯SOA在200~600 nm范围内的平均质量吸收系数(mass absorption coefficient, MAC)的影响情况.实验结果表明,低浓度(小于100μg·m^(-3))(NH_(4))_(2)SO_(4)细粒子仅作为凝结核心,不会影响苯SOA的光学性质.高浓度(大于100μg·m^(-3))(NH_(4))_(2)SO_(4)细粒子对咪唑类吸光产物的形成有促进作用.苯SOA的MAC值随着(NH_(4))_(2)SO_(4)细粒子浓度的增加而逐渐增大,却随着细粒子酸度的增大而逐渐减小.水分子的增加会产生更多的NH^(+)_(4),从而有利于咪唑类化合物的产生,苯SOA的MAC值则随着相对湿度的增加而逐渐增大.而当相对湿度高于70%时,乙二醛水合反应增强,四醇产物脱水、聚合形成的高分子量产物增多,从而导致MAC值减小.这为研究高浓度(NH_(4))_(2)SO_(4)细粒子背景下,人为源SOA的光学特性提供了实验依据.

关键词：苯二次有机气溶胶硫酸铵光学特性质量吸收系数

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碳纳米笼/碳纳米管复合物修饰电极制备及检测双酚A

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分析试验室 2020年第5期39卷 527-531页

作者：汤妙姗凌丽靖邓严华陈建华方丽君王景梅闽南师范大学化学化工与环境学院漳州363000 福建省现代分离分析科学与技术重点实验室闽南师范大学漳州363000

通过水热反应合成羧基化碳纳米管(CNT-COOH)和碳纳米笼(CNCs)的纳米复合物(CNCs/CNT-COOH)。利用透射电子显微镜(TEM)、傅立叶红外光谱(FTIR)和热重分析(TGA)表征该复合材料。利用循环伏安法(CV)、差分脉冲伏安法(DPV)和交流阻抗法(EIS... 详细信息

通过水热反应合成羧基化碳纳米管(CNT-COOH)和碳纳米笼(CNCs)的纳米复合物(CNCs/CNT-COOH)。利用透射电子显微镜(TEM)、傅立叶红外光谱(FTIR)和热重分析(TGA)表征该复合材料。利用循环伏安法(CV)、差分脉冲伏安法(DPV)和交流阻抗法(EIS)研究CNCs/CNT-COOH/GCE修饰电极的电化学行为。结果表明,CNCs/CNT-COOH/GCE对双酚A的电化学氧化显示出优异的选择性和电催化活性。双酚A的氧化峰电流值与其浓度在2~200μmol/L范围内呈现良好的线性关系,经计算可得双酚A的检出限为0. 8524μmol/L (S/N=0. 0437),灵敏度为-0. 1539μA/(μmol/L)。将CNCs/CNT-COOH/GCE用于检测双酚A显示出灵敏度高、检测范围宽和稳定性良好的优点。

关键词：碳纳米管碳纳米笼电化学检测双酚A

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苯系物二次有机气溶胶金属有机络合物组分的表征实验研究

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环境科学学报 2024年第8期44卷 159-169页

作者：曾志威黄明强朱敏聪张丽梅赵卫雄胡长进顾学军张为俊闽南师范大学化学化工与环境学院福建省现代分离分析科学与技术重点实验室漳州363000 中国科学院安徽光学精密机械研究所大气物理化学实验室合肥230031

大气二次有机气溶胶(SOA)金属有机络合物组分具有较强的吸光能力和生物毒性,可加重灰霾污染,危害人体健康.本文利用烟雾箱系统模拟氯化铁细粒子存在时,苯系物大气化学过程产生SOA粒子,采用在线质谱和离线光谱表征金属有机络合物的化学... 详细信息

大气二次有机气溶胶(SOA)金属有机络合物组分具有较强的吸光能力和生物毒性,可加重灰霾污染,危害人体健康.本文利用烟雾箱系统模拟氯化铁细粒子存在时,苯系物大气化学过程产生SOA粒子,采用在线质谱和离线光谱表征金属有机络合物的化学组分和光学性质.气溶胶激光飞行时间质谱在线测量和电喷雾电离质谱的离线验证表明,邻苯二酚类合铁(III)、二邻苯二酚类合铁(III)、二氯邻苯二酚类合铁(III)是苯系物SOA粒子主要的金属有机络合物组分.氯化铁细粒子存在时,苯系物SOA粒子的吸光能力显著增强,并具有荧光特性,最大激发和发射波长约为λ_(ех)/λ_(em)=704 nm/740 nm. SOA在200~1000 nm范围内的平均质量吸收系数()在186~732 cm^(2)·g^(-1)之间.苯环上存在甲基和乙基等取代基时,空间位阻效应阻碍OH自由基加成到苯环上.乙烯基存在时,其C=C键与苯环C=C键形成共轭双键,乙烯基电子离域到苯环上,使其电子云密度显著增强,加合反应更易发生.苯系物SOA粒子质量浓度、、发射740 nm荧光强度呈现1,2,4-三甲苯<对-二甲苯<甲苯<乙苯<苯<苯乙烯的规律.这为大气人为源SOA金属有机络合物化学组分和光学性质研究提供了实验参考和依据.

关键词：二次有机气溶胶金属有机络合物苯系物氯化铁光学特性

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