检索结果-内蒙古大学图书馆

化工学报 2016年第S2期67卷 26-31页

作者：刘佳杜芬芬严思仪蔡开聪福建师范大学化学与化工学院福建福州350007 福建省理论与计算化学重点实验室福建厦门361005

开展分子动力学模拟探索不同压力条件下纤维素的基本结构单元——纤维二糖在离子液体1-丁基-3-甲基咪唑氯盐([C_4mim]Cl)中的结构动力学特征。研究结果表明,高压环境使二糖分子内氢键网络结构瓦解,二糖与阴阳离子间相互作用增强,形成溶... 详细信息

开展分子动力学模拟探索不同压力条件下纤维素的基本结构单元——纤维二糖在离子液体1-丁基-3-甲基咪唑氯盐([C_4mim]Cl)中的结构动力学特征。研究结果表明,高压环境使二糖分子内氢键网络结构瓦解,二糖与阴阳离子间相互作用增强,形成溶质-溶剂间氢键。借助空间分布函数得到常压及高压环境下二糖分子周围溶剂层分布特征,并通过径向分布函数定量考察了纤维二糖/离子液体体系分子间与分子内的氢键特征,为在化学键水平上认识纤维素在离子液体中溶解机制提供必要的理论基础。

关键词：纤维二糖离子液体分子模拟压力主元分析

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由锐钛矿(101)片卷曲成单壁纳米管的紧束缚密度泛函理论研究

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物理化学学报 2012年第8期28卷 1843-1848页

作者：刘昊林梦海谭凯厦门大学化学化工学院固体表面化学国家重点实验室福建省理论与计算化学重点实验室福建厦门361005

通过卷曲二维锐钛矿(101)周期性单层片(sheets)构造了一系列不同手性((n,0), (0,m), (n,m))的一维单壁TiO2纳米管. 用周期性紧束缚密度泛函理论(DFTB)方法计算并比较了不同管径和手性的TiO2纳米管在几何结构、电子性质等方面的差别. 结... 详细信息

通过卷曲二维锐钛矿(101)周期性单层片(sheets)构造了一系列不同手性((n,0), (0,m), (n,m))的一维单壁TiO2纳米管. 用周期性紧束缚密度泛函理论(DFTB)方法计算并比较了不同管径和手性的TiO2纳米管在几何结构、电子性质等方面的差别. 结果表明: 除了(6,0)管, 其余纳米管随着管径的增大, 应变能和能隙减小. 而在管径相同的情况下, 不同手性的(n,m)纳米管的应变能随着n/m的增加呈现先增大后减小的趋势, 能隙变化不大.

关键词：紧束缚密度泛函理论方法二氧化钛:锐钛矿纳米管

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类单晶硅结构Si(C≡C―C_6H_4―C≡C)_4新材料的力学与光学性质:第一性原理研究

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物理化学学报 2018年第3期34卷 296-302页

作者：方磊孙铭骏曹昕睿曹泽星厦门大学化学化工学院福建厦门361005 厦门大学物理学系福建省理论与计算化学重点实验室福建厦门361005

基于单晶硅中Si的四面体成键特征及对其结构单元的替换修饰,我们设计了一种类单晶硅结构的新材料-C_(40)H_(16)Si_2。通过广泛的第一性原理计算,研究了这类材料的电子性质、力学性质和光学性质。计算结果表明,这种新材料具有好的热力学... 详细信息

基于单晶硅中Si的四面体成键特征及对其结构单元的替换修饰,我们设计了一种类单晶硅结构的新材料-C_(40)H_(16)Si_2。通过广泛的第一性原理计算,研究了这类材料的电子性质、力学性质和光学性质。计算结果表明,这种新材料具有好的热力学稳定性和机械稳定性。该材料的禁带宽度为3.32 eV,价带底和导带顶都位于Gamma点,是直接带隙宽禁带半导体材料。该材料的维氏硬度和密度非常小,不到单晶硅的十分之一,是一类低密度的柔性多孔材料。此外,该材料在紫外光区有强的吸收,有望应用于蓝绿光发光二极管。

关键词：第一性原理计算 C40H16Si2半导体材料低密度柔性材料光学性质

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酶催化过程的全程模拟

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物理化学学报 2017年第4期33卷 691-708页

作者：赵媛曹泽星河南大学天然药物与免疫工程重点实验室河南开封475004 厦门大学化学化工学院福建省理论与计算化学重点实验室福建厦门361005

酶催化包括底物到活性区的输运、选择催化化学反应及产物释放等复杂过程,由于复杂的蛋白质环境效应,任一化学和非化学过程都有可能是决定酶活性的关键步骤。为了全面认识酶催化活性,我们对几类酶催化过程进行了广泛的组合量子/分子力学(... 详细信息

酶催化包括底物到活性区的输运、选择催化化学反应及产物释放等复杂过程,由于复杂的蛋白质环境效应,任一化学和非化学过程都有可能是决定酶活性的关键步骤。为了全面认识酶催化活性,我们对几类酶催化过程进行了广泛的组合量子/分子力学(QM/MM)和经典分子力学(MM)动力学模拟(MD)研究,详细地讨论了整个酶催化过程的分子机制、关键残基的作用和蛋白质环境效应,丰富了对酶催化活性的认识。随着多尺度模型和计算模拟方法的进一步完善与发展,有望实现超大复杂生物酶催化过程的全程模拟研究,为酶工程领域的相关研究提供支持。

关键词：酶催化底物输运自由能计算 QM/MM MD模拟随机加速动力学模拟

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Non-Condon电子转移速率理论与含时波包方法

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化学进展 2012年第6期24卷 1166-1174页

作者：张伟伟钟欣欣司玉冰赵仪厦门大学化学化工学院、固体表面物理化学国家重点实验室和福建省理论与计算化学重点实验室厦门361005

随着电子转移理论在化学、材料科学、生物医学等领域的广泛应用,人们针对不同体系提出了多种电子转移理论模型。本文主要总结了近年来我们在non-Condon电子转移理论以及含时波包方法等方面的相关工作。首先阐述包含non-Condon效应的电... 详细信息

随着电子转移理论在化学、材料科学、生物医学等领域的广泛应用,人们针对不同体系提出了多种电子转移理论模型。本文主要总结了近年来我们在non-Condon电子转移理论以及含时波包方法等方面的相关工作。首先阐述包含non-Condon效应的电子转移速率理论并用于二噻吩四硫富瓦烯有机半导体迁移率的计算。而后介绍了包含量子相干效应的含时波包方法,并初步用于研究二聚芴分子三三态能量转移过程。另外,本文还阐述了如何采用量子化学计算获得电子转移速率的结构参数。

关键词：电子转移 non-Condon效应含时波包能量转移

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一种C_50Cl_10富勒烯氯化物新的生成机理的密度泛函理论计算

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物理化学学报 2015年第1期31卷 51-55页

作者：甘佐华陈姝璇谭凯厦门大学化学化工学院固体表面化学国家重点实验室福建省理论与计算化学重点实验室福建厦门361005

过去广泛接受#271C50Cl10是由#271C50空笼直接氯化得到.我们通过研究拓扑结构弄清了C50富勒烯之间的相互关系.利用密度泛函理论(DFT)计算从最稳定C50富勒烯#270C50出发,通过氯化和Stone-Wales(SW)转变获得#271C50Cl10.结果表明:氯化后... 详细信息

过去广泛接受#271C50Cl10是由#271C50空笼直接氯化得到.我们通过研究拓扑结构弄清了C50富勒烯之间的相互关系.利用密度泛函理论(DFT)计算从最稳定C50富勒烯#270C50出发,通过氯化和Stone-Wales(SW)转变获得#271C50Cl10.结果表明:氯化后最终产物是热力学最有利的,并且在有氯存在下,SW转变的活化能垒会降低.这些结果可以解释目前的相关实验事实,暗示了#270C50空笼先氯化得到不同#270C50氯化物,再进行两次SW旋转的路径,由于活化能垒更低因而是一条更为可行的路线.

关键词：密度泛函理论 Stone-Wales转变氯化

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表面氢化的双层氮化硼的结构和电子性质

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物理学报 2014年第1期63卷 287-293页

作者：高潭华吴顺情张鹏朱梓忠武夷学院机电工程学院武夷山354300 厦门大学物理系厦门361005 福建省理论与计算化学重点实验室厦门大学厦门361005

采用第一性原理方法研究了表面氢化的双层氮化硼的结构和电子性质.考虑了表面氢化的双层BN可能存在的六种主要构型,计算结果表明:AB-BN和AA-BN两种构型最为稳定.进一步分析了氢化后的双层BN最稳定构型的能带和电子性质.AB-BN和AA-BN两... 详细信息

采用第一性原理方法研究了表面氢化的双层氮化硼的结构和电子性质.考虑了表面氢化的双层BN可能存在的六种主要构型,计算结果表明:AB-BN和AA-BN两种构型最为稳定.进一步分析了氢化后的双层BN最稳定构型的能带和电子性质.AB-BN和AA-BN两种构型的原子薄片均为直接带隙半导体,GGA计算的带隙值分别为1.47 eV和1.32 eV.因为GGA通常严重低估带隙值,采用hybrid泛函计算得到带隙值分别为2.52eV和2.34 eV.在最稳定的AB-BN和AA-BN两种构型中,B-N键呈现共价键,而B-H和N-H则具有明显的离子键的特点.在双轴应变下氢化双层BN原子薄片可以被连续地调节带隙,当晶格常数被压缩约8%时,原子薄片由半导体性转变为金属性.

关键词：氢化双层BN原子薄片电子结构第一原理计算

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C_(18)环基过渡金属(Os,Ir)单原子对甲烷C—H的活化

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高等学校化学学报 2023年第11期44卷 120-127页

作者：张海平孔雪夏文生张庆红万惠霖厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室醇醚酯化工清洁生产国家工程实验室福建省理论与计算化学重点实验室厦门361005

由于高度的化学稳定性,作为天然气主要成分的甲烷分子的转化和利用极富挑战性和研究意义.然而,这一问题的突破有赖于甲烷C—H的活化,特别是温和条件下活化催化剂的研发.本文采用密度泛函理论方法计算考察了过渡金属TM(Os, Ir)单原子-碳1... 详细信息

由于高度的化学稳定性,作为天然气主要成分的甲烷分子的转化和利用极富挑战性和研究意义.然而,这一问题的突破有赖于甲烷C—H的活化,特别是温和条件下活化催化剂的研发.本文采用密度泛函理论方法计算考察了过渡金属TM(Os, Ir)单原子-碳18环(TMC_(18))对甲烷C—H的活化.结果表明,相对于TM单原子,TM单原子键合在碳18环上后,显著降低了甲烷C—H的活化能垒;而相较于TM单价阳离子,则削弱了C—H键裂解物种CH_(3)与TM的结合力.结合力较弱的TM-CH_(3),对物种CH_(3)的脱附或进一步转化为附加值高的化学品有利.对TM-碳18环间的作用进行分析发现,碳18环通过与TM的d-π共轭,呈现良好的储存和吸电子的作用,进而可以促进甲烷C—H活化能垒的降低.碳18环基TM单原子具有温和条件下高效活化甲烷C—H的潜力.

关键词：甲烷 C—H活化碳18环单原子密度泛函理论

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磷酸盐的添加对甲烷氧化偶联反应镧基催化剂的影响

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高等学校化学学报 2018年第2期39卷 247-254页

作者：白燕夏文生翁维正连孟水赵明全万惠霖厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室醇醚酯化工清洁生产国家工程实验室福建省理论计算化学重点实验室厦门361005

采用柠檬酸法制备了不同含量磷酸盐修饰的镧基催化剂,考察了磷酸盐的添加对镧基催化剂甲烷氧化偶联反应(OCM)活性的影响,并借助X射线衍射(XRD)、O_2-程序升温脱附(O_2-TPD)及X射线光电子能谱(XPS)等手段对催化剂的理化性质进行了表征.... 详细信息

采用柠檬酸法制备了不同含量磷酸盐修饰的镧基催化剂,考察了磷酸盐的添加对镧基催化剂甲烷氧化偶联反应(OCM)活性的影响,并借助X射线衍射(XRD)、O_2-程序升温脱附(O_2-TPD)及X射线光电子能谱(XPS)等手段对催化剂的理化性质进行了表征.结果表明,随着磷酸盐加入量的增大,催化剂样品的粒径逐渐减少,催化剂的物相由La_2O_3向La_3PO_7和LaPO_4逐步转变.当催化剂的物相由La_2O_3和适量的La_3PO_7构成时,催化剂具有较多的表面缺陷位点数和较大的亲电氧物种/晶格氧物种比值,并呈现出良好的OCM反应性能.

关键词：磷酸盐甲烷氧化偶联氧化镧磷酸氧镧

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电中性团簇MCu_(2)O_(x)(M=Cu^(2+),Ce^(4+),Zr^(4+))上甲烷和二氧化碳直接合成乙酸的理论研究

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高等学校化学学报 2021年第9期42卷 2878-2885页

作者：钟声广夏文生张庆红万惠霖厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室醇醚酯化工清洁生产国家工程实验室福建省理论与计算化学重点实验室厦门361005

采用密度泛函理论(DFT)方法研究了电中性团簇MCu_(2)O_(x)(M=Cu^(2+),Ce^(4+),Zr^(4+);x=3,4)的特性及其对甲烷和二氧化碳直接合成乙酸反应的影响.结果表明,团簇催化的反应由甲烷C-H活化、二氧化碳插入引起C-C偶联、CH3COO转向和氢迁移... 详细信息

采用密度泛函理论(DFT)方法研究了电中性团簇MCu_(2)O_(x)(M=Cu^(2+),Ce^(4+),Zr^(4+);x=3,4)的特性及其对甲烷和二氧化碳直接合成乙酸反应的影响.结果表明,团簇催化的反应由甲烷C-H活化、二氧化碳插入引起C-C偶联、CH3COO转向和氢迁移4步构成.前两步为关键步骤,C-H和C-C各自与团簇活性位点间形成四中心结构并推动反应进行.电子自甲烷流出到团簇,再流入二氧化碳,使甲烷的C-H和二氧化碳的C=O得以活化,继而驱动C-C偶联.Ce,Zr引入至氧化铜团簇中后,团簇由原有的六元环结构衍变为六元环Ⅰ、掺杂原子分别位于中心和端末的双四元环Ⅱ和Ⅲ3种结构.团簇结构和电子自旋均会影响反应的进行.低自旋团簇有利于甲烷C-H活化,而高自旋团簇则有利于C-C偶联;在3种掺杂团簇结构中,处于三重态的结构Ⅲ团簇可以较好地兼顾C-H活化和C-C偶联.通过比较相同结构发现,Ce,Zr掺杂调变了氧化铜团簇活性位点的局域电荷,虽使其对甲烷C-H活化的能力略有下降,但却显著降低了C-C偶联反应的活化自由能垒,从而促进了反应的进行.掺杂原子Zr的助剂作用比Ce要大.

关键词：氧化铜改性甲烷二氧化碳乙酸密度泛函理论

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